熒光碳點(diǎn)及其復(fù)合金屬化合物的制備與應(yīng)用
發(fā)布時(shí)間:2021-02-26 11:53
熒光碳點(diǎn)是近年來興起的具有代表性的零維碳納米材料,因制備原料繁多,合成方法簡(jiǎn)單而受到研究者的青睞。源于天然或可再生材料得到的碳點(diǎn),具有低毒、環(huán)保、生物相容性好等優(yōu)點(diǎn),在生物成像、納米醫(yī)學(xué)等方面得到了廣泛的應(yīng)用。其中茶葉作為一種健康飲品,如同已報(bào)道過的蜂蜜一般,在生產(chǎn)發(fā)酵過程中也存在著天然的碳點(diǎn)。本文通過設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)制備了茶葉碳點(diǎn),利用茶葉碳點(diǎn)的表面官能團(tuán)與多種物質(zhì)的作用,和鄰苯二胺結(jié)合構(gòu)建了新的傳感平臺(tái),實(shí)現(xiàn)金屬離子的檢測(cè)。同時(shí)又和金屬化合物復(fù)合制備出磁性納米材料,復(fù)合物具有較高的類酶活性,可以以3,3,5,5-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)作為指示物,實(shí)現(xiàn)過氧化氫的檢測(cè)。主要研究內(nèi)容和成果有以下兩方面:(1)通過一種不需要高溫處理的沖泡方法從微生物發(fā)酵的普洱茶中首次獲得了熒光碳點(diǎn),進(jìn)行表征發(fā)現(xiàn)制得的碳點(diǎn)表面含有豐富的官能團(tuán),對(duì)鐵、銅離子有較好的檢測(cè)能力。此外,為了彌補(bǔ)純碳點(diǎn)單強(qiáng)度傳感的不足,利用獲得的碳點(diǎn)和鄰苯二胺結(jié)合構(gòu)建了一種能夠同時(shí)實(shí)現(xiàn)比率和比色雙信號(hào)傳感的平臺(tái)。結(jié)果發(fā)現(xiàn),鐵離子在新傳感平臺(tái)的表現(xiàn)與純碳點(diǎn)探針有了明顯的差異,Cu2+的檢測(cè)極限降低為51 nM,檢測(cè)范圍擴(kuò)...
【文章來源】:中北大學(xué)山西省
【文章頁數(shù)】:78 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
碳點(diǎn)結(jié)構(gòu)示意圖
中北大學(xué)學(xué)位論文3成表面功能化的碳點(diǎn)。與未摻雜的碳點(diǎn)相比,硫摻雜碳點(diǎn)發(fā)出穩(wěn)定的藍(lán)色熒光,熒光量子產(chǎn)率較高且具有良好的抗光漂白性和穩(wěn)定性。綠色碳點(diǎn)是由天然或可再生能源生產(chǎn)的碳納米材料,綠色碳點(diǎn)具有成本低、利用率高、產(chǎn)量高、生物相容性好以及可再生性強(qiáng)等特點(diǎn)。如圖1-2所示,Wang[22]等人以木瓜為碳源合成綠色碳點(diǎn),Liu[23]等人利用梨汁制作綠色碳點(diǎn),成本低且環(huán)保。由橙汁[24]、甘蔗汁[25]合成的碳點(diǎn)也有報(bào)道。除了以水果和果汁為原料外,研究人員還利用果皮作為碳源合成了碳點(diǎn)。Lu等[26]使用柚子皮作為起始材料,Mehta等[27]以馬鈴薯為原料制備水分散球形碳點(diǎn),這些物質(zhì)富含碳水化合物、維生素、礦物質(zhì)和多種植物化學(xué)物質(zhì)。研究人員還使用不同的動(dòng)植物來源,如姜[28]、卷心菜[29]、大蒜[30]、稻草[31]、香菇[32]、核桃油[33]、蜘蛛絲[34]、豬皮[35]和鹽藻生物[36]等來制作綠色碳點(diǎn)。圖1-2來自天然和可再生能源的綠色碳點(diǎn)1.2.2碳點(diǎn)的合成方法碳點(diǎn)的合成大體可分為兩種方法(圖1-3):“自下而上”的有機(jī)物碳化法和“自上而下”的碳源裂解法!白陨隙隆钡姆椒òǎ弘娀》烹姺ā⒒瘜W(xué)氧化、電化學(xué)法、機(jī)械粉碎、球磨[37]!白韵露稀笔怯尚∽兇蟮姆椒,以小分子或聚合物為碳源,利用特定的化學(xué)方法然后通過碳化和熱解等化學(xué)過程合成所需尺寸范圍的納米顆粒或納米尺寸的碳點(diǎn)。綠色碳點(diǎn)就是由碳源經(jīng)過“自下而上”的方法制備得到的,其中主要的有水熱法、微波合成法和熱解法!白韵露稀钡姆椒ň哂谐杀镜汀(duì)前體的精確控制以及易于
中北大學(xué)學(xué)位論文4使用等優(yōu)點(diǎn)[38],多數(shù)可再生能源含有小的生物活性分子,可以通過“自下而上”碳化形成碳點(diǎn),這是目前實(shí)驗(yàn)室研究人員較為常用的方法。圖1-3碳點(diǎn)的制備方法1.2.2.1水熱法水熱法是將原料在特定的容器中進(jìn)行高壓反應(yīng),粉體溶解在溶劑中生成目標(biāo)產(chǎn)物后再結(jié)晶的過程,該方法可以形成粒度孝分布均勻的顆粒并且成本低、操作方便、對(duì)自然環(huán)境友好,合成時(shí)間與溫度也易調(diào)控,是綠色合成中較為廣泛使用的方法。Chen[39]和他的團(tuán)隊(duì)以氨基酸為碳源,用一步水熱法合成大孝顏色可調(diào)的發(fā)光碳點(diǎn)。通過調(diào)節(jié)水熱反應(yīng)時(shí)間和前驅(qū)體濃度,熒光產(chǎn)率顯著提高。此外,合成的碳點(diǎn)具有較低的毒性和寬范圍的pH穩(wěn)定性等優(yōu)勢(shì),在水溶液中促進(jìn)了生物相容性光示蹤劑的發(fā)展,可用于活體生物成像,在生物分布研究和藥物傳遞應(yīng)用具有潛力(圖1-4)。Arul等人[40]以印度醋栗果實(shí)為碳源,水熱法合成氮摻雜碳點(diǎn),碳點(diǎn)的形成經(jīng)歷了聚合、芳構(gòu)化、成核和生長四個(gè)階段,在光譜監(jiān)測(cè)下碳點(diǎn)對(duì)紡織廢水進(jìn)行降解。Hu等[41]利用兩種不同的前驅(qū)體合成了氮硫共摻雜的綠色碳點(diǎn),他們把荸薺和洋蔥放在聚四氟乙烯反應(yīng)釜中,高溫和較短反應(yīng)時(shí)間有利于合成小顆粒碳點(diǎn)。此外,通過優(yōu)化調(diào)節(jié)原料的比例,提高了熒光產(chǎn)率。設(shè)計(jì)了對(duì)輔酶素進(jìn)行熒光定量檢測(cè)的探針。Atchudan等[42]以桃子提取物為原料,經(jīng)過脫水、聚合、碳化和鈍化四個(gè)步驟合成氮摻雜碳點(diǎn),在堿性介質(zhì)中具有良好的氧化還原催化性能。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Aggregation-induced emission enhancement of yellow photoluminescent carbon dots for highly selective detection of environmental and intracellular copper(Ⅱ) ions[J]. Wenyi Lv,Min Lin,Rongsheng Li,Qianqian Zhang,Hui Liu,Jian Wang,Chengzhi Huang. Chinese Chemical Letters. 2019(07)
本文編號(hào):3052549
【文章來源】:中北大學(xué)山西省
【文章頁數(shù)】:78 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
碳點(diǎn)結(jié)構(gòu)示意圖
中北大學(xué)學(xué)位論文3成表面功能化的碳點(diǎn)。與未摻雜的碳點(diǎn)相比,硫摻雜碳點(diǎn)發(fā)出穩(wěn)定的藍(lán)色熒光,熒光量子產(chǎn)率較高且具有良好的抗光漂白性和穩(wěn)定性。綠色碳點(diǎn)是由天然或可再生能源生產(chǎn)的碳納米材料,綠色碳點(diǎn)具有成本低、利用率高、產(chǎn)量高、生物相容性好以及可再生性強(qiáng)等特點(diǎn)。如圖1-2所示,Wang[22]等人以木瓜為碳源合成綠色碳點(diǎn),Liu[23]等人利用梨汁制作綠色碳點(diǎn),成本低且環(huán)保。由橙汁[24]、甘蔗汁[25]合成的碳點(diǎn)也有報(bào)道。除了以水果和果汁為原料外,研究人員還利用果皮作為碳源合成了碳點(diǎn)。Lu等[26]使用柚子皮作為起始材料,Mehta等[27]以馬鈴薯為原料制備水分散球形碳點(diǎn),這些物質(zhì)富含碳水化合物、維生素、礦物質(zhì)和多種植物化學(xué)物質(zhì)。研究人員還使用不同的動(dòng)植物來源,如姜[28]、卷心菜[29]、大蒜[30]、稻草[31]、香菇[32]、核桃油[33]、蜘蛛絲[34]、豬皮[35]和鹽藻生物[36]等來制作綠色碳點(diǎn)。圖1-2來自天然和可再生能源的綠色碳點(diǎn)1.2.2碳點(diǎn)的合成方法碳點(diǎn)的合成大體可分為兩種方法(圖1-3):“自下而上”的有機(jī)物碳化法和“自上而下”的碳源裂解法!白陨隙隆钡姆椒òǎ弘娀》烹姺ā⒒瘜W(xué)氧化、電化學(xué)法、機(jī)械粉碎、球磨[37]!白韵露稀笔怯尚∽兇蟮姆椒,以小分子或聚合物為碳源,利用特定的化學(xué)方法然后通過碳化和熱解等化學(xué)過程合成所需尺寸范圍的納米顆粒或納米尺寸的碳點(diǎn)。綠色碳點(diǎn)就是由碳源經(jīng)過“自下而上”的方法制備得到的,其中主要的有水熱法、微波合成法和熱解法!白韵露稀钡姆椒ň哂谐杀镜汀(duì)前體的精確控制以及易于
中北大學(xué)學(xué)位論文4使用等優(yōu)點(diǎn)[38],多數(shù)可再生能源含有小的生物活性分子,可以通過“自下而上”碳化形成碳點(diǎn),這是目前實(shí)驗(yàn)室研究人員較為常用的方法。圖1-3碳點(diǎn)的制備方法1.2.2.1水熱法水熱法是將原料在特定的容器中進(jìn)行高壓反應(yīng),粉體溶解在溶劑中生成目標(biāo)產(chǎn)物后再結(jié)晶的過程,該方法可以形成粒度孝分布均勻的顆粒并且成本低、操作方便、對(duì)自然環(huán)境友好,合成時(shí)間與溫度也易調(diào)控,是綠色合成中較為廣泛使用的方法。Chen[39]和他的團(tuán)隊(duì)以氨基酸為碳源,用一步水熱法合成大孝顏色可調(diào)的發(fā)光碳點(diǎn)。通過調(diào)節(jié)水熱反應(yīng)時(shí)間和前驅(qū)體濃度,熒光產(chǎn)率顯著提高。此外,合成的碳點(diǎn)具有較低的毒性和寬范圍的pH穩(wěn)定性等優(yōu)勢(shì),在水溶液中促進(jìn)了生物相容性光示蹤劑的發(fā)展,可用于活體生物成像,在生物分布研究和藥物傳遞應(yīng)用具有潛力(圖1-4)。Arul等人[40]以印度醋栗果實(shí)為碳源,水熱法合成氮摻雜碳點(diǎn),碳點(diǎn)的形成經(jīng)歷了聚合、芳構(gòu)化、成核和生長四個(gè)階段,在光譜監(jiān)測(cè)下碳點(diǎn)對(duì)紡織廢水進(jìn)行降解。Hu等[41]利用兩種不同的前驅(qū)體合成了氮硫共摻雜的綠色碳點(diǎn),他們把荸薺和洋蔥放在聚四氟乙烯反應(yīng)釜中,高溫和較短反應(yīng)時(shí)間有利于合成小顆粒碳點(diǎn)。此外,通過優(yōu)化調(diào)節(jié)原料的比例,提高了熒光產(chǎn)率。設(shè)計(jì)了對(duì)輔酶素進(jìn)行熒光定量檢測(cè)的探針。Atchudan等[42]以桃子提取物為原料,經(jīng)過脫水、聚合、碳化和鈍化四個(gè)步驟合成氮摻雜碳點(diǎn),在堿性介質(zhì)中具有良好的氧化還原催化性能。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Aggregation-induced emission enhancement of yellow photoluminescent carbon dots for highly selective detection of environmental and intracellular copper(Ⅱ) ions[J]. Wenyi Lv,Min Lin,Rongsheng Li,Qianqian Zhang,Hui Liu,Jian Wang,Chengzhi Huang. Chinese Chemical Letters. 2019(07)
本文編號(hào):3052549
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