基于過渡金屬氮摻雜碳納米材料的合成及其氧還原性能研究
發(fā)布時間：2021-02-21 18:01
燃料電池是能源轉(zhuǎn)換裝置的代表,可以直接將化學能轉(zhuǎn)化為電能,因其能量轉(zhuǎn)化率高、污染小、便攜等特點,成為目前解決能源危機與環(huán)境污染等問題的核心技術。但其陰極氧還原反應（ORR）動力學過程緩慢,限制了燃料電池的商業(yè)化應用。傳統(tǒng)的Pt基電催化劑價格昂貴、穩(wěn)定性差、耐甲醇和CO能力弱,因此尋找價格低廉、清潔、高效且穩(wěn)定的ORR催化劑成為目前研究的熱點。經(jīng)過不斷努力,非貴金屬催化劑的ORR活性已經(jīng)大幅度提高,但仍需進一步改善才能與商業(yè)化Pt/C催化劑相媲美。本論文基于過渡金屬Fe和Co元素,利用簡單的方法合成了一系列氮摻雜的碳材料,其中目標催化劑的ORR活性與商業(yè)化Pt/C相近,有望成為可以替代Pt基催化劑的有前景的非貴金屬ORR電催化劑。主要研究內(nèi)容如下:（1）Fe/N雙摻雜的中空多孔碳球納米材料:利用雙模板輔助熱解法制備超小Fe3O4納米粒子負載的鐵氮雙摻雜的中空多孔碳球（0.010-Fe/NHPCS-800）用于氧還原反應。合成的SiO2納米球作為硬模板,用來形成大孔結(jié)構,F127充當軟模板,高溫熱解后形成介孔結(jié)構。通過這種方法得到的0.010-Fe/NHPCS-800催化劑具有較大的BET...
【文章來源】：中國科學技術大學安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】：72 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
圖１．２燃料電池的分類示意圖丨２１
?第１章緒論???燃料電池的ＯＲＲ電催化劑一直是科學家們研宄和發(fā)明的重要內(nèi)容。??Ｉ?：?５￣Ｉ??團ｉｔｉ??ｕｃａｔａｌｙｓｉｓ＾?ｏｕｔ?Ｉ??圖１．３氫氣－空氣質(zhì)子交換膜燃料電池［３］。??１．３電催化氣還原反應??如圖１．４所示，ＯＲＲ熱力學平衡電位是１．２３?Ｖ?（ｖｓ．?ＲＨＥ），即該點的外電流??（氧化電流與還原電流差值的絕對值）為０?［４］。平衡電位和實驗所施加的電位??之間的差值我們稱之為過電位，用來驅(qū)動ＯＲＲ過程。過電位的大小直接與燃料??電池的效率相關聯(lián)，過電位越高，燃料電池的效率越低。因此，高效的ＯＲＲ催??化劑必須在較低的過電位下達到所需要的電流密度。但是，即使在活性最佳的??Ｐｔ基催化劑上，也只有在超過３００?ｍＶ的較大過電位下才能觀察到足夠高的電流。??因此為了提高ＯＲＲ催化劑的催化活性，必須對０ＲＲ動力學過程有充分的了解，??不斷探索ＯＲＲ的催化機理。??ＣＭ??Ｉ?Ｃ７｜??ＨＥＲ：?２?Ｈ＋＋?２?ｅ?—?Ｈ２?ＯＲＲ：?０２?＋?４?Ｈ＋?＋?４?ｅ?—?２?Ｈ２０??圖１．４電化學反應的極化曲線及其整體反應方程式丨４］。??３??
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【參考文獻】：
期刊論文
[1]Recent advances in active sites identification and regulation of M-N/C electro-catalysts towards ORR[J]. Jie Liu,Zhao Jin,Xian Wang,Junjie Ge,Changpeng Liu,Wei Xing. Science China（Chemistry）. 2019(06)
[2]聚合物限域金屬有機化合物自組裝構筑高效多孔多元摻雜碳基氧還原催化劑（英文）[J]. 李聰玲,趙靜,Rodney D.Priestley,劉睿. Science China Materials. 2018(10)
[3]Noble metal-free catalysts for oxygen reduction reaction[J]. Xiaoxiao Huang,Yazhou Wang,Wei Li,Yanglong Hou. Science China（Chemistry）. 2017(12)
本文編號：3044718
【文章來源】：中國科學技術大學安徽省 211工程院校 985工程院校
【文章頁數(shù)】：72 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
圖１．２燃料電池的分類示意圖丨２１
?第１章緒論???燃料電池的ＯＲＲ電催化劑一直是科學家們研宄和發(fā)明的重要內(nèi)容。??Ｉ?：?５￣Ｉ??團ｉｔｉ??ｕｃａｔａｌｙｓｉｓ＾?ｏｕｔ?Ｉ??圖１．３氫氣－空氣質(zhì)子交換膜燃料電池［３］。??１．３電催化氣還原反應??如圖１．４所示，ＯＲＲ熱力學平衡電位是１．２３?Ｖ?（ｖｓ．?ＲＨＥ），即該點的外電流??（氧化電流與還原電流差值的絕對值）為０?［４］。平衡電位和實驗所施加的電位??之間的差值我們稱之為過電位，用來驅(qū)動ＯＲＲ過程。過電位的大小直接與燃料??電池的效率相關聯(lián)，過電位越高，燃料電池的效率越低。因此，高效的ＯＲＲ催??化劑必須在較低的過電位下達到所需要的電流密度。但是，即使在活性最佳的??Ｐｔ基催化劑上，也只有在超過３００?ｍＶ的較大過電位下才能觀察到足夠高的電流。??因此為了提高ＯＲＲ催化劑的催化活性，必須對０ＲＲ動力學過程有充分的了解，??不斷探索ＯＲＲ的催化機理。??ＣＭ??Ｉ?Ｃ７｜??ＨＥＲ：?２?Ｈ＋＋?２?ｅ?—?Ｈ２?ＯＲＲ：?０２?＋?４?Ｈ＋?＋?４?ｅ?—?２?Ｈ２０??圖１．４電化學反應的極化曲線及其整體反應方程式丨４］。??３??
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【參考文獻】：
期刊論文
[1]Recent advances in active sites identification and regulation of M-N/C electro-catalysts towards ORR[J]. Jie Liu,Zhao Jin,Xian Wang,Junjie Ge,Changpeng Liu,Wei Xing. Science China（Chemistry）. 2019(06)
[2]聚合物限域金屬有機化合物自組裝構筑高效多孔多元摻雜碳基氧還原催化劑（英文）[J]. 李聰玲,趙靜,Rodney D.Priestley,劉睿. Science China Materials. 2018(10)
[3]Noble metal-free catalysts for oxygen reduction reaction[J]. Xiaoxiao Huang,Yazhou Wang,Wei Li,Yanglong Hou. Science China（Chemistry）. 2017(12)
本文編號：3044718
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