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基于過(guò)渡金屬氮摻雜碳納米材料的合成及其氧還原性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-02-21 18:01
  燃料電池是能源轉(zhuǎn)換裝置的代表,可以直接將化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能,因其能量轉(zhuǎn)化率高、污染小、便攜等特點(diǎn),成為目前解決能源危機(jī)與環(huán)境污染等問(wèn)題的核心技術(shù)。但其陰極氧還原反應(yīng)(ORR)動(dòng)力學(xué)過(guò)程緩慢,限制了燃料電池的商業(yè)化應(yīng)用。傳統(tǒng)的Pt基電催化劑價(jià)格昂貴、穩(wěn)定性差、耐甲醇和CO能力弱,因此尋找價(jià)格低廉、清潔、高效且穩(wěn)定的ORR催化劑成為目前研究的熱點(diǎn)。經(jīng)過(guò)不斷努力,非貴金屬催化劑的ORR活性已經(jīng)大幅度提高,但仍需進(jìn)一步改善才能與商業(yè)化Pt/C催化劑相媲美。本論文基于過(guò)渡金屬Fe和Co元素,利用簡(jiǎn)單的方法合成了一系列氮摻雜的碳材料,其中目標(biāo)催化劑的ORR活性與商業(yè)化Pt/C相近,有望成為可以替代Pt基催化劑的有前景的非貴金屬ORR電催化劑。主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)Fe/N雙摻雜的中空多孔碳球納米材料:利用雙模板輔助熱解法制備超小Fe3O4納米粒子負(fù)載的鐵氮雙摻雜的中空多孔碳球(0.010-Fe/NHPCS-800)用于氧還原反應(yīng)。合成的SiO2納米球作為硬模板,用來(lái)形成大孔結(jié)構(gòu),F127充當(dāng)軟模板,高溫?zé)峤夂笮纬山榭捉Y(jié)構(gòu)。通過(guò)這種方法得到的0.010-Fe/NHPCS-800催化劑具有較大的BET... 

【文章來(lái)源】:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】:72 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

基于過(guò)渡金屬氮摻雜碳納米材料的合成及其氧還原性能研究


圖1.2燃料電池的分類(lèi)示意圖丨21

極化曲線,質(zhì)子交換膜燃料電池,氫氣,空氣


?第1章緒論???燃料電池的ORR電催化劑一直是科學(xué)家們研宄和發(fā)明的重要內(nèi)容。??I?:?5 ̄I??團(tuán)iti??ucatalysis^?out?I??圖1.3氫氣-空氣質(zhì)子交換膜燃料電池[3]。??1.3電催化氣還原反應(yīng)??如圖1.4所示,ORR熱力學(xué)平衡電位是1.23?V?(vs.?RHE),即該點(diǎn)的外電流??(氧化電流與還原電流差值的絕對(duì)值)為0?[4]。平衡電位和實(shí)驗(yàn)所施加的電位??之間的差值我們稱(chēng)之為過(guò)電位,用來(lái)驅(qū)動(dòng)ORR過(guò)程。過(guò)電位的大小直接與燃料??電池的效率相關(guān)聯(lián),過(guò)電位越高,燃料電池的效率越低。因此,高效的ORR催??化劑必須在較低的過(guò)電位下達(dá)到所需要的電流密度。但是,即使在活性最佳的??Pt基催化劑上,也只有在超過(guò)300?mV的較大過(guò)電位下才能觀察到足夠高的電流。??因此為了提高ORR催化劑的催化活性,必須對(duì)0RR動(dòng)力學(xué)過(guò)程有充分的了解,??不斷探索ORR的催化機(jī)理。??CM??I?C7|??HER:?2?H++?2?e?—?H2?ORR:?02?+?4?H+?+?4?e?—?2?H20??圖1.4電化學(xué)反應(yīng)的極化曲線及其整體反應(yīng)方程式丨4]。??3??

極化曲線,電化學(xué)反應(yīng),極化曲線,方程式


?第1章緒論???燃料電池的ORR電催化劑一直是科學(xué)家們研宄和發(fā)明的重要內(nèi)容。??I?:?5 ̄I??團(tuán)iti??ucatalysis^?out?I??圖1.3氫氣-空氣質(zhì)子交換膜燃料電池[3]。??1.3電催化氣還原反應(yīng)??如圖1.4所示,ORR熱力學(xué)平衡電位是1.23?V?(vs.?RHE),即該點(diǎn)的外電流??(氧化電流與還原電流差值的絕對(duì)值)為0?[4]。平衡電位和實(shí)驗(yàn)所施加的電位??之間的差值我們稱(chēng)之為過(guò)電位,用來(lái)驅(qū)動(dòng)ORR過(guò)程。過(guò)電位的大小直接與燃料??電池的效率相關(guān)聯(lián),過(guò)電位越高,燃料電池的效率越低。因此,高效的ORR催??化劑必須在較低的過(guò)電位下達(dá)到所需要的電流密度。但是,即使在活性最佳的??Pt基催化劑上,也只有在超過(guò)300?mV的較大過(guò)電位下才能觀察到足夠高的電流。??因此為了提高ORR催化劑的催化活性,必須對(duì)0RR動(dòng)力學(xué)過(guò)程有充分的了解,??不斷探索ORR的催化機(jī)理。??CM??I?C7|??HER:?2?H++?2?e?—?H2?ORR:?02?+?4?H+?+?4?e?—?2?H20??圖1.4電化學(xué)反應(yīng)的極化曲線及其整體反應(yīng)方程式丨4]。??3??

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Recent advances in active sites identification and regulation of M-N/C electro-catalysts towards ORR[J]. Jie Liu,Zhao Jin,Xian Wang,Junjie Ge,Changpeng Liu,Wei Xing.  Science China(Chemistry). 2019(06)
[2]聚合物限域金屬有機(jī)化合物自組裝構(gòu)筑高效多孔多元摻雜碳基氧還原催化劑(英文)[J]. 李聰玲,趙靜,Rodney D.Priestley,劉睿.  Science China Materials. 2018(10)
[3]Noble metal-free catalysts for oxygen reduction reaction[J]. Xiaoxiao Huang,Yazhou Wang,Wei Li,Yanglong Hou.  Science China(Chemistry). 2017(12)



本文編號(hào):3044718

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