近年來,能源需求持續(xù)快速增長,特別是化石能源的大量消耗,不僅破環(huán)了生態(tài)環(huán)境,而且資源的枯竭不可避免。因此,清潔可再生的氫能源是一種理想的能源,全世界的研究和開發(fā)目標(biāo)越來越集中于先進(jìn)的制氫和分離技術(shù)。質(zhì)子-電子陶瓷透氫膜理論上對氫氣達(dá)到100%選擇性,機(jī)械性能好,便宜等優(yōu)點(diǎn)使之成為分離提純氫氣理想技術(shù),吸引了越來越多研究者投入研究。因此,本論文選取了混合質(zhì)子-電子導(dǎo)體陶瓷材料作為研究對象,考察了鈣鈦礦型、鎢酸鑭型以及鈣鈦礦型-鎢酸鑭型雙相材料的相結(jié)構(gòu)、微觀形貌以及在不同條件下的氫氣滲透性能。首先,采用傳統(tǒng)固相反應(yīng)法制備了一系列Ba_1-x-x Zr_0.1Ce_0.7Y_0.2O_3-δ（x=-0.05,0,0.05）（簡寫為BZCY095,BZCY和BZCY105）粉體,并通過等靜壓法制成片狀透氫膜。研究了非化學(xué)計(jì)量的Ba對材料性能的影響。結(jié)果表明,過量Ba對相結(jié)構(gòu)的形成以及燒結(jié)具有有利作用,并且在Ba_1-xZr_0.1Ce_0.7

【文章來源】：上海師范大學(xué)上海市

【文章頁數(shù)】：76 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

混合導(dǎo)體透氫膜的透氫機(jī)理圖

上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第二章實(shí)驗(yàn)部分14第二章實(shí)驗(yàn)部分2.1引言本論文選用混合質(zhì)子-電子陶瓷膜作為研究透氫的對象。本章將系統(tǒng)介紹單相膜片以及雙相混合導(dǎo)體片狀透氫膜的制備、表征和性能評價方法，主要包括通過固相法將實(shí)驗(yàn)原料制備成一系列不同鋇含量的Ba1-xZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(x=±0.05),不同鉻含量的La5.5W1-xCrxO11.25-δ(x=0.1,0.2,0.3,0.4)，以及LWM04材料（2.3.1所述），制備出成相粉體，將單相粉體LWM04和BZCY粉體按照一定的比例混合得到最后的粉體用于制備透氫膜（2.3.2所述）；通過等靜壓法將由固相法制備得到的粉體壓制得到Ba1-xZr0.1Ce0.7Y0.2O3-δ(x=±0.05),La5.5W1-xCrxO11.25-δ(x=0.1,0.2,0.3,0.4)，LWM04以及LWM04-BZCY（體積比分別為7:3,5:5,3:7）片狀膜（2.4所述）；之后通過程序升溫焙燒得到單相和雙相片狀致密膜（2.5所述）；在所得到的片狀膜上加工修飾（2.6所述）；最終借助XRD/SEM/BSEM等表征手段來觀察分析相結(jié)構(gòu)和微觀結(jié)構(gòu)，并借助氣相色譜在線分析接檢測它們的透氫性能等（2.9所述）。整個實(shí)驗(yàn)操作過程如圖2-1所示。圖2-1單相和雙相致密片狀透氫陶瓷膜的制備、表征和性能測試流程Fig2.1Thepreparation,characterization,andperformancetestofsingle-phaseanddual-phasedensesheet-shapedhydrogen-permeableceramicmembranes2.2主要的實(shí)驗(yàn)試劑和主要的實(shí)驗(yàn)儀器表2-1主要的實(shí)驗(yàn)試劑

第二章實(shí)驗(yàn)部分上海師范大學(xué)碩士學(xué)位論文17La2O3,MoO3,WO3粉體。后面的步驟跟合成LWCrX粉體的相同。得到的粉體裝入密封袋中保存或使用。2.3.2雙相片狀膜粉體的制備通過固相法制備得到LWM04(900°C下燒結(jié)10h)和BZCY(1200°C下燒結(jié)10h)的粉體按照一定的體積比裝入球磨罐中，并加入丙酮混合球磨24h后取出干燥48h。得到的干燥粉體裝入密封袋中保存或使用。2.4片狀膜生胚的制備將制備得到的片狀膜的粉體放入研缽中研磨20分鐘，稱取1.0g粉體裝入手動壓片機(jī)的模具中，使模具在20MPa壓力狀態(tài)保持20min，然后再卸壓將片狀膜從磨具中緩緩取出，放入密封袋中保存或使用。每次使用后的模具用無水乙醇擦洗干凈以免樣品之間相互污染，也有利于得到完整的片狀膜生胚。圖2-2等靜壓法制備片狀膜生胚的流程Fig2-2Theprocessforpreparingsheet-shapedmembraneembryosbyisostaticpressing2.5致密片狀膜的片狀膜的制備在坩堝中鋪一層對應(yīng)的片狀膜的粉體，防止燒制過程中片狀膜黏在坩堝底，把壓制出的完整片狀膜平放在粉體上并蓋上坩堝蓋，放入馬弗爐中升到高溫焙燒10h，再降溫到室溫得到致密的混合質(zhì)子電子導(dǎo)體透氫陶瓷膜。本論文使用程序升降溫焙燒得到致密的片狀膜，以2°C/min的速度從室溫升溫到合適的焙燒溫度，保持10h后再以2°C/min的速度降溫到室溫，不同材料的膜適合的焙燒溫度不一樣，單相BZCY095,BZCY,BZCY105,LWCrX(X=01,02,03,04),LWM02,LWM04的片狀膜焙燒溫度為1500°C，雙相LWM04-BZCY(體積比分別為7:3,5:5,3:7)的片狀膜的焙燒溫度為1400°C，經(jīng)過高溫焙燒后的片狀膜機(jī)械性良好。

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本文編號：3028469