酶基生物傳感器作為最早商業(yè)化的傳感器,已廣泛應(yīng)用于血糖、尿酸、乳酸等生理指標(biāo)檢測(cè)和有機(jī)磷、過(guò)氧化氫等環(huán)境指標(biāo)檢測(cè)。作為酶基生物傳感器的重要組成部分,電極修飾材料是影響傳感器性能的重要因素之一。常見的電極修飾材料主要包括金屬和金屬氧化物納米材料、碳納米材料、介質(zhì)納米材料和聚合物納米材料等。其中,聚合物納米材料可以通過(guò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)集多種功能于一身,并可以與無(wú)機(jī)納米材料進(jìn)行復(fù)合,發(fā)揮協(xié)同作用,構(gòu)筑高效酶基生物傳感器。因此,本文通過(guò)聚合物結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì),使得聚合物同時(shí)具有促進(jìn)電子傳輸、固定生物識(shí)別基元、提供生物相容性環(huán)境等多種功能,并基于大分子自組裝和多組分共組裝制備功能性聚合物納米粒子及碳納米管復(fù)合材料,用于構(gòu)建絲網(wǎng)印刷碳電極（SPCE）酶基電化學(xué)生物傳感器。具體研究?jī)?nèi)容分為以下幾個(gè)部分:（1）選用甲基丙烯酸二甲氨基乙酯（DMAEMA）為生物親和單體,乙烯基咔唑（VCz）為電活性單體,丙烯酸（AA）和苯乙烯（St）為親疏水調(diào)節(jié)單體,通過(guò)自由基聚合合成了雙親無(wú)規(guī)共聚物Poly（St-co-AA-co-VCz-co-DMAEMA）（PSACD）。隨后通過(guò)自組裝的方法制備聚合物納米粒子PSACD NPs。... 

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電化學(xué)生物傳感器工作原理圖

梢愿?菔?出信號(hào)分為電化學(xué)生物傳感器、熒光生物傳感器、表面等離子體共振生物傳感器等[11]。其中，由于酶和電化學(xué)設(shè)備的工業(yè)化成熟度優(yōu)勢(shì)，以酶為生物敏感基元的電化學(xué)生物傳感器，即酶基電化學(xué)生物傳感器是最早投入研究并實(shí)現(xiàn)商品化的生物傳感器之一，也是目前發(fā)展最快、技術(shù)最成熟、應(yīng)用領(lǐng)域最廣泛的生物傳感器之一[9]。這類生物傳感器由固定化酶與修飾電極組成，通過(guò)酶與底物反應(yīng)，將濃度信號(hào)轉(zhuǎn)換成電信號(hào)（電流、電勢(shì)、電阻等）輸出，實(shí)現(xiàn)對(duì)底物的濃度分析。迄今為止，酶基電化學(xué)生物傳感器發(fā)展主要經(jīng)歷了三代，如圖1-2[12]所示。圖1-2三代酶基電化學(xué)生物傳感器的示意圖[12]Fig.1-2Schematicdiagramofthreegenerationsofenzymaticelectrochemicalbiosensors.（1）第一代酶基電化學(xué)生物傳感器第一代酶基電化學(xué)生物傳感器以Clark和Lyons[10]在1962年提出的酶電極設(shè)想為基礎(chǔ)：通過(guò)測(cè)定底物溶液體系中一些電活性物質(zhì)的產(chǎn)生或者消耗來(lái)間接確定檢測(cè)樣品中目標(biāo)物質(zhì)的含量[13]。這類傳感器的電子傳輸原理為，借助檢測(cè)溶液體系中本身存在的天然底物（如CO2、O2等），以其作為電子傳遞媒介體，實(shí)現(xiàn)酶與電極之間的電子傳輸。1967年，Updike和Hicks[14]根據(jù)此設(shè)想，通過(guò)聚丙烯酰胺膜負(fù)載葡萄糖氧化酶，在鉑電極表面制備了第一支電化學(xué)葡萄糖傳感器，并用于血清中葡萄糖含量的定量檢測(cè)，這宣告了第一代酶基電化學(xué)生物傳感器的誕生。Deng等[15]在沉積有普魯士藍(lán)（PB）的石墨電極上用自凝膠共聚物聚乙烯醇接枝4-乙烯基吡啶固定葡萄糖氧化酶，制備了一種

第一章緒論5圖1-3MIP/MWNCTs/SPCE電化學(xué)傳感器制備示意圖[31]Fig.1-3SchematicillustrationoffabricationofMIP/MWNCTs/SPCEelectrochemicalsensor.Guzsvány等[33]合成了鈀-碳納米管復(fù)合物（Pd-MWCNTs），并將其用于絲網(wǎng)印刷碳電極（SPCE）的表面修飾，然后滴涂葡萄糖氧化酶（GOx）、Nafion和金納米粒子的混合溶液，制備得到GOx-Au/Pd-MWCNTs-SPCE，該傳感器可用于血清中葡萄糖的檢測(cè)，結(jié)果與商業(yè)化設(shè)備測(cè)試結(jié)果相符。1.2.4納米材料在生物傳感器構(gòu)建中的應(yīng)用在酶基電化學(xué)生物傳感器的構(gòu)建過(guò)程中，電極修飾材料對(duì)生物傳感器的性能起著舉足輕重的作用。電極修飾材料主要有兩方面作用，一是幫助酶的固定和提供酶活性保持所需的生物相容性微環(huán)境；二是輔助酶與電極之間電子傳輸。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，研究學(xué)者們發(fā)現(xiàn)，納米材料應(yīng)用于化學(xué)傳感領(lǐng)域具有優(yōu)異的性能。納米材料具有較大的比表面積，可以增加電極反應(yīng)活性位點(diǎn)和提高酶固定化效果，減少表面污損，且可以提高電極催化活性，還能促進(jìn)酶與電極之間的直接電子轉(zhuǎn)移。同時(shí)，納米材料具有和酶相當(dāng)?shù)某叽缇S度，可以產(chǎn)生協(xié)同效應(yīng)，有利于傳感性能的提升[34]。電極修飾中常用的納米材料包括金屬和金屬氧化物納米材料、介質(zhì)納米材料、碳納米材料、導(dǎo)電聚合物納米材料等。（1）金屬和金屬氧化物納米材料金屬和金屬氧化物納米材料具有良好的催化性能、導(dǎo)電性、生物相容性，可以極大的提高生物傳感器的檢測(cè)性能，因此被廣泛用于電極修飾材料。生物傳感器常用的金屬及衍生物類納米材料主要包括金納米材料、鉑納米材料、鐵氧化物納米粒子、二氧化鈦納米粒子等[35-38]。Zhu等[36]通過(guò)溶膠-凝膠法合成了三維大孔TiO2，并用于固定辣根過(guò)氧化物酶（HRP），制備了高靈敏度的過(guò)氧化氫傳感器，該

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]基于Diels-Alder反應(yīng)的熱可逆高導(dǎo)電硅橡膠/碳管復(fù)合材料的制備[J]. 王怡,馮展彬,左洪禮,于冰,寧南英,田明,張立群.  高分子學(xué)報(bào). 2019(05)
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博士論文
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碩士論文
[1]光刻微陣列電極制備及其電化學(xué)傳感應(yīng)用研究[D]. 吳倩.江南大學(xué) 2019
[2]雙親聚合物/碳納米管復(fù)合傳感涂層的構(gòu)筑及應(yīng)用[D]. 朱曉潔.江南大學(xué) 2018
[3]四臂聚甲基丙烯酸二甲氨基乙酯星形聚合物及嵌段共聚物的合成與性能研究[D]. 陽(yáng)林.陜西師范大學(xué) 2007



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