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含氮MOFs衍生復(fù)合材料的制備及其催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-01-07 18:19
  金屬有機(jī)骨架(Metal-Organic Frameworks MOFs)是由氧、氮等多齒有機(jī)配體與無機(jī)金屬離子通過配位作用自組裝形成的一類新型具有超分子微孔網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的類沸石材料。MOFs由于其優(yōu)秀的表面性質(zhì)、迷人的結(jié)構(gòu)多樣性而受到越來越多科學(xué)家的關(guān)注。這些優(yōu)良的特性使其在氣體存儲(chǔ)、選擇性吸附/分離、生物醫(yī)藥、傳感器、非線性器件、催化等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景。由于MOFs受自身催化活性、穩(wěn)定性的限制,在催化應(yīng)用領(lǐng)域一直未能取得大的突破,設(shè)計(jì)與制備具有高效高穩(wěn)定性的MOFs基催化劑仍是該領(lǐng)域亟需解決的難題。由于氮的存在能使載體具有獨(dú)特的電子性質(zhì)、提高金屬-載體相互作用力,本論文主要選用含氮的MOFs材料,通過在這些材料上修飾催化活性位或利用MOFs作為犧牲模板制備衍生復(fù)合材料的方法,設(shè)計(jì)合成出能應(yīng)用于綠色催化反應(yīng)的新型高效MOFs基催化劑,并研究催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)與催化性能之間的內(nèi)在關(guān)系。論文的主要研究內(nèi)容和成果如下:選擇同時(shí)具有羧酸、聯(lián)吡啶官能團(tuán)的2,2’-聯(lián)吡啶-5,5’-二羧酸配體與Zr4+構(gòu)筑Zr MOF-BIPY,巧妙地利用未配位的聯(lián)吡啶單元螯合活性金屬離子Pd(II),制備得到... 

【文章來源】:華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:163 頁

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 MOFs材料的簡介
        1.2.1 MOFs材料的發(fā)展
        1.2.2 MOFs材料的合成
        1.2.3 MOFs材料的特點(diǎn)
    1.3 MOFs及其衍生材料的應(yīng)用
        1.3.1 氣體儲(chǔ)存
        1.3.2 氣體的選擇性吸附與分離
        1.3.3 生物醫(yī)藥
        1.3.4 光、電、磁性質(zhì)
        1.3.5 其他應(yīng)用領(lǐng)域
    1.4 MOFs基催化劑的設(shè)計(jì)及其研究進(jìn)展
        1.4.1 基于MOFs材料自身具有的催化活性位
        1.4.2 基于MOFs負(fù)載金屬納米粒子作為催化活性位
        1.4.3 基于前合成或后修飾MOFs材料的催化活性位
        1.4.4 基于MOFs衍生復(fù)合材料的催化活性位
    1.5 本論文研究內(nèi)容及創(chuàng)新之處
第二章 Pd(II)@MOF的制備及其催化羰基化Sonogashira偶聯(lián)反應(yīng)
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 化學(xué)藥品和儀器
        2.2.2 催化劑的制備
        2.2.3 催化劑表征
        2.2.4 羰基化Sonogashira偶聯(lián)反應(yīng)步驟
    2.3 結(jié)果討論
        2.3.1 催化劑表征結(jié)果分析
        2.3.2 催化羰基化Sonogashira偶聯(lián)反應(yīng)性能研究
    2.4 本章小結(jié)
    附錄
第三章 氮摻雜多孔碳包裹磁性鈷納米顆粒的制備及其催化醇有氧氧化反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 試劑與藥品
        3.2.2 催化劑制備
        3.2.3 催化劑表征
        3.2.4 催化劑性能測定
    3.3 結(jié)果討論
        3.3.1 催化劑表征結(jié)果分析
        3.3.2 催化性能評(píng)價(jià)
    3.4 本章小結(jié)
    附錄
第四章 MOF衍生的多相Co基材料催化醛類C-H鍵的功能化合成酰胺
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 化學(xué)藥品和試劑
        4.2.2 催化劑制備及其性能測定
        4.2.3 催化劑表征
        4.2.4 醛類與甲酰胺的氧化酰胺反應(yīng)
    4.3 結(jié)果討論
        4.3.1 催化劑表征結(jié)果分析
        4.3.2 催化性能討論
        4.3.3 反應(yīng)機(jī)理
    4.4 本章小結(jié)
    附錄
結(jié)論與展望
    一、結(jié)論
    二、展望
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]若干羰基化反應(yīng)研究新進(jìn)展[J]. 劉建華,陳靜,孫偉,夏春谷.  催化學(xué)報(bào). 2010(01)
[2]金屬有機(jī)骨架材料的合成及應(yīng)用[J]. 魏文英,方鍵,孔海寧,韓金玉,常賀英.  化學(xué)進(jìn)展. 2005(06)



本文編號(hào):2963020

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