氫能是一種非常有前景的清潔性能源,電解水產(chǎn)生氫氣是最常用的制氫方法。但是,在電解水過程中,由于其具有緩慢的動(dòng)力學(xué)過程,以及較大的過電位,嚴(yán)重限制了其電催化反應(yīng)效率。因此,開發(fā)具有低成本和高效率的非貴金屬催化劑受到了科研人員的廣泛關(guān)注。自二維石墨烯成功制備以來,二維層狀材料由于其優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì),引起了國內(nèi)外學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。2011年,美國德雷塞爾大學(xué)Yury Gogotsi教授發(fā)現(xiàn)了一種新型二維過渡族金屬碳化物、氮化物和碳氮化物（MXene）,是近年功能材料研究領(lǐng)域的新星之一。與傳統(tǒng)二維層狀材料相比,MXene不僅具有類金屬導(dǎo)電性,而且表面豐富的-F、-O和-OH等官能團(tuán)也賦予了其優(yōu)良的化學(xué)反應(yīng)活性與親水性,可作為理想的基底材料,而將活性材料納米結(jié)構(gòu)與導(dǎo)電基質(zhì)材料通過物理或化學(xué)方法復(fù)合是構(gòu)筑高性能電化學(xué)催化劑的有效途徑。因而,以MXene為基底構(gòu)筑的非貴金屬基納米復(fù)合材料在電催化分解水領(lǐng)域有著重要的應(yīng)用前景。主要研究內(nèi)容和結(jié)論如下:1.以超薄二維層狀Ti₃C₂T_x作為基底材料,利用復(fù)分解反應(yīng)制備了Ti₃

【文章來源】：吉林大學(xué)吉林省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

(a)在酸性和堿性條件下析氫反應(yīng)的兩種相關(guān)機(jī)制[12]

第一章緒論5圖1.2(a)OER的反應(yīng)機(jī)理，藍(lán)色和紅色分別表示在酸性和堿性電解液中的反應(yīng)途徑[20]。Figure1.2(a)OERmechanismforalkalineandacidicconditionsonanelectrodesurface.Theblueandredlinesdescribethereactionroutesinacidandalkalineconditions[20].在整體的析氧體系中，勢壘的積累導(dǎo)致OER的動(dòng)力學(xué)緩慢，從而需要克服巨大超電勢才能使反應(yīng)進(jìn)行。在設(shè)計(jì)催化劑時(shí)，可以通過調(diào)節(jié)中間體包括（HO*，O*和HOO*）的適當(dāng)結(jié)合能來實(shí)現(xiàn)最佳的催化活性。當(dāng)催化劑表面與中間體的結(jié)合太牢固時(shí)，由于有限的可用表面位點(diǎn)（中毒作用），反應(yīng)緩慢，而對于與氧結(jié)合較弱的表面，由于難以進(jìn)一步活化而阻礙了反應(yīng)。上述機(jī)制清楚地表明，OER需要催化位點(diǎn)經(jīng)歷一個(gè)連續(xù)的氧化和還原循環(huán)，從氫氧離子的吸附到二氧分子的進(jìn)化。這意味著催化劑材料可能會(huì)經(jīng)歷嚴(yán)重的結(jié)構(gòu)重組，無論是在整體上或在表面上，從而在催化部位提供具有催化活性的結(jié)構(gòu)。1.1.3電化學(xué)水分解性能的衡量標(biāo)準(zhǔn)對于任何給定的電催化劑，最期望的特性是高活性（熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)），合理的穩(wěn)定性和高選擇性，這同樣適用于OER和HER的電催化劑。基于各種參數(shù)，通過各種方法來篩選電催化劑的活性。（1）過電勢（Overpotential）。過電勢是驅(qū)動(dòng)水分裂的實(shí)驗(yàn)勢與熱力學(xué)理論勢之差。也就是說，催化劑達(dá)到指定電流密度所需的過電位越大，其催化效率越低。在任何用于水分解的電解質(zhì)中，用于催化HER和OER的熱力學(xué)平衡電位分別為0V和1.23V（相對于可逆氫電極）[8,23-25]。但是，在實(shí)際過程中，由于存

第一章緒論8由于MXene眾多的優(yōu)良特性，其相關(guān)材料吸引了多數(shù)科學(xué)家們的關(guān)注，并迅速開展相關(guān)研究，據(jù)WebofScience官網(wǎng)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)，MXene相關(guān)研究的發(fā)表量呈現(xiàn)快速上升趨勢（圖1.3），各項(xiàng)研究也逐漸深入化，未來可期。圖1.3近些年MXene相關(guān)材料發(fā)文數(shù)量統(tǒng)計(jì)。Figure1.3StatisticsonthequantityofMXenerelatedmaterialspublishedinrecentyears.1.3MXene（Ti3C2Tx）的研究現(xiàn)狀在2011年，美國德雷塞爾大學(xué)YuryGogotsi組[34]首次通過氫氟酸刻蝕制備得到手風(fēng)琴狀MXene（Ti3C2Tx），為新型二維MXene材料家族的發(fā)展奠定了基矗隨著更多功能特性的暴露，以及類石墨烯性能的挖掘，MXene成為了二維材料領(lǐng)域的新星，吸引了眾多關(guān)注，同時(shí)它表現(xiàn)出的獨(dú)特性質(zhì)，為許多領(lǐng)域的發(fā)展注入了新鮮血液。由于制備方法相對的簡單且結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，Ti3C2Tx是目前MXene家族中應(yīng)用最廣泛的。同時(shí)，Ti3C2Tx以及Ti3C2Tx基材料在能源、生物、醫(yī)療等多方面均有應(yīng)用，并表現(xiàn)出良好的性能。不過，Ti3C2Tx作為一種新型的二維材料，其相關(guān)研究還有待深入，比如表面官能團(tuán)的控制、刻蝕方法的改進(jìn)和缺陷位的調(diào)控等。未來，Ti3C2Tx將在能源方面繼續(xù)大放光彩。1.3.1MXene（Ti3C2Tx）的制備MXene材料的合成方法有很多，一種合成路線可能適合一種應(yīng)用，但不適合

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu.  Nano-Micro Letters. 2018(04)



本文編號：2962038