發(fā)布時間：2020-12-31 04:33

　　隨著入射光的激發(fā),納米材料表面自由電子的集體振蕩可能引起強(qiáng)烈的光吸收和光散射,這種現(xiàn)象被廣泛地稱為局域表面等離子體共振（LSPR）。具有非貴金屬基LSPR效應(yīng)的半導(dǎo)體氧化鎢（WO3-x）納米材料,因其獨特的晶格結(jié)構(gòu)及優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)等特性己被拓展應(yīng)用于電催化析氫、光捕獲、光催化和光熱治療等領(lǐng)域。然而,目前對于納米級WO3-x的LSPR特性的探索、應(yīng)用以及相關(guān)機(jī)理的深入研究依然處于起步階段。本文利用膠體化學(xué)法制備了具有強(qiáng)烈LSPR特性的一維WO3-x納米棒,強(qiáng)烈的LSPR特性顯著提升了 WO3-x的催化產(chǎn)氫性能。通過WO3-x納米棒與Ni2P納米粒子的獨特耦合結(jié)構(gòu)設(shè)計,WO3-x的LSPR同時極大促進(jìn)了 Ni2P納米粒子的催化性能。并且深入分析了基于LSPR提升催化性能的潛在機(jī)理。主要研究內(nèi)容如下:1.在無水無氧條件下,以六氯化鎢為鎢源成功制備了具有強(qiáng)烈LSPR特性的WO2.72納米棒,其在可見近紅外區(qū)域展現(xiàn)出強(qiáng)烈的LSPR吸收,并通過反應(yīng)條件對所制備的WO3-x納米棒的LSPR特性進(jìn)行調(diào)節(jié)。通過調(diào)節(jié)配體中油酸的相對比例,納米棒的長度可以進(jìn)行調(diào)節(jié)。相比于WO3,富含氧空位的WO2.72的... 

【文章來源】：東南大學(xué)江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：64 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

W18O49的晶體結(jié)構(gòu)圖

圖 1-1 W18O49的晶體結(jié)構(gòu)圖[29]目前，通過控制 WO3-x的組成、晶體結(jié)構(gòu)、形貌或者與其他納米材料構(gòu)建復(fù)合結(jié)構(gòu)在提高 WO3-x的光吸收、電荷分離效率、氧化還原能力以及電導(dǎo)率等方面已經(jīng)取得了多突破性的研究進(jìn)展。因此，通過多方面優(yōu)化可以極大提升基于這種材料的工藝與設(shè)的效率。迄今為止，通過綜合考慮功能導(dǎo)向的結(jié)構(gòu)設(shè)計和控制，WO3-x已經(jīng)被廣泛應(yīng)于能源與環(huán)境相關(guān)領(lǐng)域，包括太陽能驅(qū)動水分解制氫制氧、還原二氧化碳、降解污染物鋰離子電池、超級電容器、太陽能和燃料電池、電致變色、非易失性存儲設(shè)備、氣體感器甚至是癌癥腫瘤治療。

（a）局域表面等離子體共振（LSPR）原理圖；（b）最大消光波長對納米結(jié)構(gòu)形狀的依多金屬納米粒子都具有表面等離子體共振效應(yīng)，如貴金屬鈀、銅、金、銀紫外-可見光波段表現(xiàn)出很強(qiáng)的 LSPR 光譜吸收。大量的研究已經(jīng)廣泛調(diào)查米結(jié)構(gòu)的強(qiáng)烈 LSPR 效應(yīng)，實驗表明納米粒子的結(jié)構(gòu)因素如粒徑尺寸、形子間的間距間距顯著影響 LSPR 效應(yīng)[39]。金屬納米粒子的 LSPR 的位置和子的以及粒子周圍介質(zhì)的介電常數(shù)密切相關(guān)。圖 1-3b 顯示出了納米結(jié)構(gòu)消光波長（λmax）的影響。實驗中，通過獲得局域表面等離子體共振光譜分析，就可以研究納米粒子的微觀組成。同時，LSPR 吸收譜還對周圍介因此可以作為基于光學(xué)信號的化學(xué)傳感器和生物傳感器。WO3-x的 LSPR 研究O3 x納米點的水溶液呈現(xiàn)出深藍(lán)色，同時在 600-1100 nm 范圍內(nèi)展現(xiàn)出 L這種吸收具有很強(qiáng)的 pH 依賴性，隨著水溶液的 pH 值從 3 增加到 9，表振吸收峰的強(qiáng)度逐漸減小，同時伴隨著溶液從深藍(lán)色到無色的變化。有趣 吸收也表現(xiàn)出強(qiáng)烈的氧氣依賴性，這是由于 WO3 x納米點的氧缺陷結(jié)構(gòu)[40]


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