發(fā)布時(shí)間：2020-12-19 21:20

　　隨著理論計(jì)算模擬手段的日趨成熟和計(jì)算機(jī)技術(shù)的飛速發(fā)展,第一性原理計(jì)算方法由于其成本低、效率高、結(jié)果準(zhǔn)確等優(yōu)勢,在物理、化學(xué)和材料等各個(gè)學(xué)科中都具有非常廣泛的應(yīng)用。本論文主要利用第一性原理計(jì)算、自適應(yīng)基因算法和非絕熱分子動力學(xué)等理論方法,研究了LaA103/SrTiO3（LAO/STO）異質(zhì)結(jié)中濕電子態(tài)性質(zhì),銳鈦礦/金紅石Ti02兩相異質(zhì)結(jié)中載流子動力學(xué)過程,和K原子促進(jìn)O2分子在Au（111）表面化學(xué)吸附的物理機(jī)制。在第一章中,首先,我們簡要介紹了多體體系的電子結(jié)構(gòu)理論計(jì)算方法,重點(diǎn)是基于電子密度的密度泛函理論。然后,我們從波恩-奧本海默近似的絕熱分子動力學(xué)出發(fā),考慮絕熱近似不再成立的情況下,引入了非絕熱分子動力學(xué)方法,重點(diǎn)介紹了基于密度泛函理論和面跳躍的方法,并給出了利用Hefei-NAMD程序計(jì)算多體體系激發(fā)態(tài)動力學(xué)的具體流程。最后,我們對全局結(jié)構(gòu)優(yōu)化算法進(jìn)行了簡單介紹,重點(diǎn)是結(jié)合密度泛函理論和基因算法的自適應(yīng)基因算法,說明了利用自適應(yīng)基因算法搜索結(jié)構(gòu)的計(jì)算流程。在第二章中,我們提出了通過極性-非極性氧化物異質(zhì)結(jié)來調(diào)控表面濕電子態(tài)性質(zhì)的理論設(shè)計(jì)方案。氧化物表面的濕電子態(tài)由于其彌散的... 

【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：98 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

圖１．１?（ａ）原子核波包沿著不同勢能面之間的傳播；（ｂ）面跳躍方法的軌跡模擬

?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｏｒｄｉｒａｔｅ??圖１．１?（ａ）原子核波包沿著不同勢能面之間的傳播；（ｂ）面跳躍方法的軌跡模擬。圖片??來自文獻(xiàn)［Ｍ。??在ＦＳＳＨ方法中，假設(shè)有Ｎ條初始條件相同且相互獨(dú)立的原子核運(yùn)動軌跡，??在ｔ時(shí)刻，有Ｎｊ條軌跡處于第ｊ個(gè)電子態(tài)〇７．對應(yīng)的勢能面上，如圖１．２所示??＿?＝?Ｐｊｊ（ｔ）Ｎ?（１－４２）??（１－４３）??ｊ??在ｔ＇?＝?ｔ?＋?Ａｔ時(shí)刻，第ｊ個(gè)電子態(tài)上的軌跡數(shù)目變?yōu)??Ｎｊｄｔ＇）?＝?Ｐｊｊ（ｔ＇）Ｎ?（１．４４）??在［ｔ，ｔ?＋Ａｔ］時(shí)間內(nèi)，如果第ｊ個(gè)電子態(tài)上的占據(jù)數(shù)是減少的，那么原子核軌跡從??第ｊ個(gè)電子態(tài)躍遷到其他電子態(tài)的概率Ｐ／（ｔ，?Ａｔ）為??Ｊ?Ｎ?ｐ＂⑴?Ｐｊｊｉｔ）??將（１．４１式）代入（１．４５式）中，可以得到??９??

ｔ?ｔ＋Ａｔ??圖１．２原子核運(yùn)動軌跡在兩能級體系中的軌跡躍遷。圖片上半部分是用最少面跳躍的方式??進(jìn)行軌跡躍遷，而圖片下半部分是用更多跳躍次數(shù)的方式達(dá)到相同的占據(jù)數(shù)，圖片??來自文獻(xiàn)％。??在前面的推導(dǎo)過程中，假設(shè)在［ｔ，ｔ?＋?Ａｔ］時(shí)間內(nèi)第ｊ個(gè)電子態(tài)上的占據(jù)數(shù)是減??少的。在實(shí)際躍遷過程中，也會出現(xiàn)第ｊ個(gè)電子態(tài)上占據(jù)數(shù)增多的情況，這時(shí)軌??跡從當(dāng)前態(tài)跳出的概率就為０。綜合起來，原子核軌跡在不同電子態(tài)之間跳躍的??概率可表示為??ＧＨｋ（Ｊｔ，Ｍ￣）?＝?ｍａｘｆＰ＾ｆｃＣｔ．ＡＯ．Ｏ］?（１．４９）??１０??


本文編號：2926596