隨著全球經(jīng)濟(jì)高速增長(zhǎng),生態(tài)環(huán)境問(wèn)題日益突出。工業(yè)三廢的排放導(dǎo)致水污染問(wèn)題愈發(fā)嚴(yán)峻,尤其是水體中重金屬污染。Cr（Ⅵ）是典型的有毒重金屬離子之一,具有高毒性,致癌性和致突變性,廣泛存在于地表水和地下水中,因此,治理重金屬Cr（Ⅵ）污染迫在眉睫。目前修復(fù)Cr（Ⅵ）污染最有效的方法就是將其還原為毒性較低的Cr（Ⅲ）。其中零價(jià)鐵（mZⅥ）因具有綠色、經(jīng)濟(jì)、環(huán)保等特性而成為研究者密切關(guān)注的環(huán)保型功能材料,但由于其表面鈍化層的存在,導(dǎo)致商業(yè)零價(jià)鐵在治理鉻污染過(guò)程中普遍存在處理效率低、循環(huán)性能差等問(wèn)題。因此本論文采用不同類(lèi)型氟化物對(duì)零價(jià)鐵表面進(jìn)行改性,以增強(qiáng)其電子傳輸能力和對(duì)Cr（Ⅵ）的去除能力。具體研究如下:第一部分:采用浸漬法,將mZⅥ浸入0.4mol/L氟化鈉溶液中來(lái)制備無(wú)機(jī)表面氟化零價(jià)鐵（F-mZⅥ）,浸漬時(shí)間為lh,并通過(guò)去除Cr（Ⅵ）活性實(shí)驗(yàn)來(lái)測(cè)試F-mZⅥ的反應(yīng)性能。發(fā)現(xiàn)F-mZⅥ體系去除Cr（Ⅵ）的反應(yīng)速率常數(shù)約為mZⅥ體系的6倍。SEM和XRD表明,與mZⅥ相比,F-mZⅥ的形貌和物相結(jié)構(gòu)沒(méi)有發(fā)生改變。XPS進(jìn)一步證實(shí)F取代了部分零價(jià)鐵表面羥基。此外,Fe2p軌道的XPS分析結(jié)果顯... 

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．］?（ａ）地表總體水質(zhì)狀況；（ｂ）地下水水質(zhì)現(xiàn)狀??１．１．１

碩士學(xué)位論文??ＭＡＳＴＥＲＳＴＩＩＦ．ＳＩＳ??＞Ｆｅ－?；Ｊ?ｆ?—?＾?＾?＾?Ｊ??�。�?：＾＞＜ｒ?ｉ：??、、?Ｓ＾．?＊？、、??－…－，ｊ?????????—??／’?＼??；０－＜＊－？?ｊ??？＂ｉ７Ｔ＼Ｃｒｆｃｊｆ，Ｃｒｆｃ＾－，＊Ｍ??ｊ?＜＾－＿＾?＾?Ｃ．〇＊－??閣丨．２微米零價(jià)鐵去除Ｃｒ（ＶＩ）和苯酚的反應(yīng)機(jī)理Ｉ５１】??１．３．１零價(jià)鐵技術(shù)的局限性??雖然零價(jià)鐵可以有效地修復(fù)重金屬水污染，但是也存在一定局限性。研宄表明??零價(jià)鐵表面在自然環(huán)境中會(huì)發(fā)生緩慢氧化形成氧化殼層｜５Ｗ３］。穆毅［５４１等研宄合成了??不同氧化層厚度的Ｆｅ＠Ｆｅ２０３納米零價(jià)鐵，將合成樣品進(jìn)行了去除Ｃｒ（ＶＩ）活性實(shí)驗(yàn)??探究，發(fā)現(xiàn)鐵氧殼層會(huì)影響Ｆｅ＠Ｆｅ２〇３納米零價(jià)鐵電子傳輸效率，也就是說(shuō)會(huì)對(duì)零??價(jià)鐵的反應(yīng)活性造成影響，其反應(yīng)機(jī)理如圖１．３所示。近期有文獻(xiàn)報(bào)道，采用高溫??氧化法生產(chǎn)商品零價(jià)鐵時(shí)，在零價(jià)鐵表面會(huì)形成包含Ｆｅ２０３，?Ｆｅ３〇４，?ＦｅＯＯＨ在內(nèi)的??鐵氧化物鈍化層。這些鈍化層厚度不一，除了磁鐵礦外，其他鐵氧化物均會(huì)不同程??度地阻礙電子的傳輸，致使商業(yè)零價(jià)鐵去除污染物過(guò)程反應(yīng)速率低，反應(yīng)時(shí)間長(zhǎng)。??調(diào)查顯示影響零價(jià)鐵表面殼層的形成因素大致可以分為三類(lèi)，分別是零價(jià)鐵的制備??方法、反應(yīng)溶液的性質(zhì)和氧氣的有無(wú)。??＜ＸＶ｜）??、？?、Ｆｃ（ＩＩＩ＞?（％．??？卞＂＇．丨丨??ｃｕｕ??．?Ｃｒ＜Ｍ？??圖１．３?Ｆｅ＠Ｆｅ２０３納米零價(jià)鐵還原去除Ｃｒ（ＶＩ）的反應(yīng)機(jī)理［５４］??Ｓ??

?６８］，但是，這種改性方法并不適用于零價(jià)鐵長(zhǎng)期修復(fù)重金屬污染和有機(jī)污染進(jìn)程，??存在著一定弊端，例如樣品洗滌處理過(guò)程操作復(fù)雜、洗滌后表面吸附的離子加速零??價(jià)鐵的腐蝕、循環(huán)性能不佳等。??１．３．２．２雙金屬體系??雙金屬體系指的是將另一種還原性高的金屬（Ｎｉ、Ｃｕ、Ｐｄ）作為偶聯(lián)金屬鍍?cè)诹??價(jià)鐵表面以形成二元金屬催化劑和單一的零價(jià)鐵體系相比，雙金屬體系改善??了零價(jià)鐵表面的反應(yīng)活性、選擇性和穩(wěn)定性。鎳由于具有較高的催化活性和較低的??生產(chǎn)成本而成為了常用的偶聯(lián)金屬之一。如圖１．４所示，如３＃１］等人利用Ｆｅ／Ｎｉ雙??金屬體系還原去除Ｃｒ（ＶＩ），發(fā)現(xiàn)金屬Ｎｉ可以減緩零價(jià)鐵表面鈍化過(guò)程并促進(jìn)二價(jià)??鐵的生成，進(jìn)一步加速溶液中Ｃｒ（ＶＩ）的還原去除。多項(xiàng)科研工作表明，鐵鈀雙金屬??粒子在一定環(huán)境和溫度下可有效去除亞硝基和硝基化合物。ＣｈｅｎｔＭ等人研宄發(fā)現(xiàn)當(dāng)??Ｃｕ與Ｆｅ的摩爾比為２．０％時(shí)，Ｃｕ／Ｆｅ雙金屬體系可以完全降解鹵乙酰胺有機(jī)物，其??去除效果遠(yuǎn)優(yōu)于傳統(tǒng)的零價(jià)鐵體系。雖然雙金屬催化劑去除污染物過(guò)程存在多種優(yōu)??點(diǎn)，但是這項(xiàng)技術(shù)目前還并不是很成熟。例如存在鈀等重金屬價(jià)格昂貴，消耗成本??高等缺點(diǎn)。??魯??？、ｉ。?？?Ｃｒ（ＩＩＩ）?ｒ??移?ｉｒｏｎ?ｏｘｉｄｅｓ??圖１．４?Ｆｅ／Ｎｉ納米材料還原去除Ｃｒ（ＶＩ）的反應(yīng)機(jī)理ｌ７１】?？??１０??Ｉ??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
[1]從水污染的分類(lèi)看水污染防治法的調(diào)整范圍[D]. 劉瑞聆.中國(guó)海洋大學(xué) 2011



本文編號(hào)：2926277