表面等離激元（Surface Plasmon Polaritons,SPPs）通常是指金屬表面自由電子與光場相互作用形成的電磁振蕩。石墨烯在中紅外到太赫茲波段具有類似金屬的光學(xué)性質(zhì),在其表面也能夠激發(fā)出SPPs,即石墨烯表面等離激元（Graphene Plasmons,GPs）。由于GPs的波長比入射光在真空中的波長小得多,其局域性相較于金屬SPPs更強,在實驗上直接表征極為困難。此外,由于金屬SPPs的局域場增強效應(yīng),將金屬同二維半導(dǎo)體量子材料相結(jié)合,借助SPPs可以增強光與納米量子體系的相互作用。反之,將納米薄膜復(fù)合進(jìn)金屬納米結(jié)構(gòu),也可以對金屬SPPs產(chǎn)生影響并進(jìn)行調(diào)控。金屬與二維材料、納米薄膜構(gòu)成的復(fù)合結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出與單體金屬或二維材料不同的光學(xué)性質(zhì),對其中的表面等離激元性質(zhì)開展研究,不僅可以加深人們對光與物質(zhì)相互作用的認(rèn)知,還可以促進(jìn)納米光學(xué)器件的設(shè)計和開發(fā),因而具有重要的理論和應(yīng)用價值。本文通過制備不同的金屬-納米薄膜復(fù)合結(jié)構(gòu),實驗研究了GPs的激發(fā)和表征、二維材料中激子與SPPs的相互作用以及SPPs的動態(tài)調(diào)控。首先,借助金屬光柵在石墨烯中激發(fā)出GPs并利用光誘導(dǎo)力顯微鏡對其近... 

【文章來源】：華中科技大學(xué)湖北省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：122 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

金屬的LSPR（a）和SPPs（b）模式示意圖

華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文4被有效地放大[46,48-53]。在共振條件下，金屬表面電磁場強度的增強倍數(shù)可以達(dá)到數(shù)十到數(shù)百倍不等。強局域場可以有效地與金屬表面的物質(zhì)產(chǎn)生相互作用，進(jìn)而對分子拉曼信號、染料分子熒光等弱信號產(chǎn)生若干數(shù)量級的增強[27]。最后，LSPR的產(chǎn)生受金屬納米結(jié)構(gòu)的材料、形狀、尺寸、周圍電介質(zhì)環(huán)境等條件影響[54-56]，大大增加了人們操控光子行為的自由度。圖1-2介紹了金納米顆粒的粒徑大小對LSPR特性的影響。特定的金屬材料和幾何結(jié)構(gòu)對LSPR激發(fā)光的共振波長具有選擇性[44]。由于LSPR的共振波長對周圍環(huán)境等條件十分敏感，LSPR在化學(xué)、生物和醫(yī)學(xué)診斷等應(yīng)用中可以實現(xiàn)超靈敏檢測[27]。利用金屬結(jié)構(gòu)LSPR特性制備的光學(xué)傳感器可以在可見-近紅外波段產(chǎn)生視覺可分辨的信號傳感，能夠降低檢測系統(tǒng)的成本和檢測工作的復(fù)雜程度[48,53]。圖1-2金屬納米顆粒的粒徑對LSPR特性的影響。粒徑遠(yuǎn)小于光波長的情況下，（a）LSPR電場分布示意圖和（c）消光截面。粒徑與光波長相當(dāng)?shù)那闆r下，（b）LSPR電場分布示意圖和（d）消光截面[27]。圖1-1（b）給出了SPPs的電場分布示意圖。不同于LSPR中電磁場的局域共振特性，SPPs具有沿著金屬表面的傳播矢量，能夠在金屬表面以倏逝波（EvanescentWave）形式傳播。通過在包含有金屬和電介質(zhì)材料的兩個半無限空間中求解麥克斯韋

華中科技大學(xué)博士學(xué)位論文5方程組，獲得SPPs模式的色散關(guān)系[1]mSPPs0dmdkk（1-3）其中d，m分別為介質(zhì)和金屬的介電常數(shù)。在可見光到近紅外波段，金屬的介電常數(shù)的實部通常為一個較大的負(fù)數(shù)。由1-3式可知，kSPPs始終大于介質(zhì)中平面光波的波矢d1/2k0。SPPs的傳播波長為=2/Re(kSPPs)，因此SPPs的傳播波長小于同頻率下介質(zhì)中平面光波的波長。激發(fā)SPPs需要使激發(fā)光具有與kSPPs相同的波矢，因此需要補償激發(fā)光與SPPs之間的波矢失配。圖1-3常見的SPPs激發(fā)方式。Kretschmann（a）和Otto結(jié)構(gòu)（b）棱鏡耦合激發(fā)。（c）周期性結(jié)構(gòu)耦合激發(fā)。（d）近場散射激發(fā)[25]。圖1-3介紹了幾種常見的激發(fā)SPPs的方法，包括棱鏡耦合、光柵耦合以及近場激發(fā)等。棱鏡耦合可以采用Kretschmann和Otto結(jié)構(gòu)，如圖1-3（a）和（b）所示。兩種棱鏡耦合激發(fā)的區(qū)別在于：Kretschmann耦合棱鏡激發(fā)的SPPs在金屬的下表面?zhèn)鞑�，只適用于金屬薄膜中SPPs的激發(fā)。Otto耦合棱鏡激發(fā)的SPPs在金屬的上表面?zhèn)鞑�，棱鏡和金屬之間需要用折射率較大的匹配液填充。圖1-3（c）所示為周期性光柵耦合入射場激發(fā)SPPs示意圖。得益于現(xiàn)代微納加工技術(shù)的迅速發(fā)展，周期性結(jié)構(gòu)的


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