人類對(duì)傳統(tǒng)化石燃料的大肆開采帶來(lái)了日益嚴(yán)峻的能源匱乏和環(huán)境惡化問題,發(fā)展新型可再生清潔能源已刻不容緩。氫能集綠色環(huán)保、燃燒熱值高、可再生等優(yōu)點(diǎn)于一身,在減緩能源危機(jī)和控制環(huán)境污染方面展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。電解水制氫因其原料豐富、產(chǎn)物清潔、設(shè)備簡(jiǎn)單,在眾多制氫方法中脫穎而出。然而陽(yáng)極析氧反應(yīng)（OER）由于經(jīng)歷復(fù)雜的四電子反應(yīng),動(dòng)力學(xué)緩慢,大大抑制了電解效率且增加了能耗。尿素氧化反應(yīng)（UOR）不僅因其理論電解電壓低可以降低制氫能耗,并且有利于凈化富含尿素的廢水,被認(rèn)為是替代OER過程的理想途徑。盡管如此,節(jié)能產(chǎn)氫的實(shí)際應(yīng)用還需電催化劑的推動(dòng)。貴金屬材料尤其是鉑基化合物是目前性能最優(yōu)的電催化劑,然而,由于價(jià)格昂貴、儲(chǔ)量稀少,嚴(yán)重制約其實(shí)際應(yīng)用。因此,研發(fā)價(jià)格低廉、穩(wěn)定高效的電催化劑具有重要意義。本文圍繞過渡金屬基納米復(fù)合材料在基底上的原位生長(zhǎng)及其電催化性能研究開展工作,主要從以下三方面進(jìn)行論述:1、一步電沉積法制備過渡金屬表面金屬硫化物修飾陣列（M_xS_y/M/NF,M=Ni,Co,Fe）,并對(duì)其進(jìn)行了電化學(xué)析氫的測(cè)試。本章節(jié)中,我們利用簡(jiǎn)單的一步電... 

【文章來(lái)源】：浙江師范大學(xué)浙江省

【文章頁(yè)數(shù)】：62 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

電解水產(chǎn)生氫氣和氧氣的示意圖[9]

第1章緒論4認(rèn)為是目前電解水制氫的一大瓶頸，降低陽(yáng)極過電位并提高反應(yīng)速率是一個(gè)丞待解決的問題。除了研發(fā)高效穩(wěn)定的陽(yáng)極催化劑外，通過一些易氧化物質(zhì)的氧化（如肼、乙醇、甲醇、尿素等）代替OER過程是一種更節(jié)能且有效制備氫氣的方法。1.3尿素氧化反應(yīng)在眾多易被電氧化的物質(zhì)中，尿素因其具有價(jià)格便宜、不易燃、無(wú)毒、可再生、富氫等優(yōu)點(diǎn)廣受關(guān)注。在標(biāo)準(zhǔn)條件下，尿素電解的熱力學(xué)電池電壓僅0.37V，遠(yuǎn)小于水電解所需的1.23V[26]，且尿素主要來(lái)源于工業(yè)含氮化肥和人/動(dòng)物排泄物廢水中，因此尿素電解不僅能有效降低電解制氫的成本，同時(shí)也有利于緩解了富含尿素的廢水污染問題[27]。因此，以熱力學(xué)上有利的尿素氧化反應(yīng)（UOR）代替OER，加快了陽(yáng)極反應(yīng)進(jìn)程，是一種前景廣闊的制備高純度氫氣的技術(shù)。其工作原理如圖1.2所示[28]，具體反應(yīng)方程式為：總反應(yīng)：CO(NH2)2+H2O→3H2+N2+CO2陰極反應(yīng)：2H2O+2e-→H2+2OH-陽(yáng)極反應(yīng)：CO(NH2)2+6OH-→5H2O+N2+CO2+6e-圖1.2尿素電解制氫的示意圖。Figure1.2Schematicdiagramofhydrogenproductionviaureaelectrolysis.然而，陽(yáng)極UOR本質(zhì)上是一個(gè)6e-轉(zhuǎn)移過程，動(dòng)力學(xué)緩慢，限制了其實(shí)際制氫效率

第3章過渡金屬表面金屬硫化物納米顆粒修飾的花菜狀陣列的制備及其電催化性能研究14電流沉積法（電流密度為-1Acm-2，電沉積時(shí)間為400s）制備得到MxSy/M/NF三維花菜狀陣列。并以同樣的電沉積方式在不添加硫脲的條件下制得M/NF三維花菜狀陣列。圖3.1MxSy/M/NF（M=Ni,Co,Fe）的合成示意圖。Figure3.1SchematicillustrationofthepreparationofMxSy/M/NF(M=Ni,CoandFe)electrocatalyst.通過SEM和TEM對(duì)Ni3S2/Ni/NF的形貌結(jié)構(gòu)和組成成分進(jìn)行分析。從圖3.2a材料的SEM圖可以看出其是由納米顆粒組裝而成的三維花菜狀陣列。HR-TEM圖中0.20nm和0.29nm分別對(duì)應(yīng)Ni的（111）晶面和Ni3S2的（110）晶面，揭示了Ni和Ni3S2的存在。SAED圖中Ni和Ni3S2的各自的特征衍射環(huán)進(jìn)一步證實(shí)了兩種物相的存在。并從元素分布圖可以發(fā)現(xiàn)Ni和S元素在材料中的分布，進(jìn)一步說(shuō)明了Ni3S2的成功引入。圖3.2Ni3S2/Ni/NF的(a)SEM圖，(b)TEM圖，(c)HRTEM圖，(d)SAED圖，(e)STEM圖和(f,g)Ni,S元素分布圖。Figure3.2(a)SEMimages,(b)TEMimage,(c)HRTEMimage,(d)SAEDpatternand(e)STEMimageand(f,g)thecorrespondingelementalmappingimagesoftheas-obtainedNi3S2/Ni/NF.


本文編號(hào)：2915564