納米多孔過渡金屬硫化物的制備及電催化析氫性能研究
發(fā)布時間：2020-12-13 03:28
用過渡金屬化合物材料替代貴金屬催化劑,對于實現(xiàn)切實可行的分解水制氫具有廣闊的應(yīng)用前景。開發(fā)低成本,高效和耐用的HER催化劑仍然面臨巨大的挑戰(zhàn)。本文依據(jù)電催化劑材料性能提升策略,圍繞如何提高催化劑的單位表面積活性位點數(shù)量及單個反應(yīng)位點的催化活性,展開了系列研究工作,具體地:1、采用快速凝固技術(shù)制備了富鋁過渡金屬合金條帶Ni1.7Co3.3Al95,通過后續(xù)脫合金（去鋁）處理獲得納米多孔網(wǎng)狀固溶體Ni0.33Co0.67,最后借助CVD技術(shù)對納米多孔Ni0.33Co0.67表層進行硫化處理,成功制得具多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的雙金屬黃鐵礦型化合物催化劑材料Ni0.33Co0.67S2。電催化析氫性能測試表明,Ni0.33Co0.67S2具有提高的HER催化活性,在10 mA cm-2電流密度下所需過...
【文章來源】：蘭州理工大學甘肅省
【文章頁數(shù)】：63 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
氫能源社會構(gòu)想示意圖
納米多孔過渡金屬硫化物的制備及電催化析氫性能研究2轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中催化劑材料的開發(fā)及選擇，電催化劑用來加速電極與電解質(zhì)界面上的電化學反應(yīng)的動力學過程，其性能好壞直接影響電解水裝置的效率和壽命�；罨茉葱》肿親2O一般需要較高的反應(yīng)能壘，從而導(dǎo)致較高過電位、緩慢的動力學和較低的選擇性。貴金屬基催化劑(Pt、RuO2/IrO2等)對電解水過程具有高效的催化作用，但是貴金屬原料的高成本和稀缺性嚴重限制了它在工業(yè)電解水制氫中的大規(guī)模推廣使用[6]。開發(fā)成本低廉、原材料儲備豐富的新型催化劑來替代貴金屬材料的使用是電解水領(lǐng)域的研究熱點。1.2電催化分解水簡述在當前環(huán)保理念的指引下，電解水是被廣泛看好的一種能量轉(zhuǎn)換和存儲的重要手段，結(jié)合風電、太陽能等驅(qū)動分子水裂解釋放氫氣和氧氣，整個過程無有害副產(chǎn)物產(chǎn)生，顯示出強大優(yōu)勢和發(fā)展?jié)摿ΑＷ?789年VanTrostwijk和Deiman[7,8]兩人首次觀察到水的電催化分解現(xiàn)象之后，作為電化學領(lǐng)域的一個小分支，電催化分解水基本原理的探究歷經(jīng)了漫長的過程，現(xiàn)在公認的反應(yīng)機理如圖1.2所示。HER是兩電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)，其中需要活性催化劑來減少每個步驟中的能壘。酸性溶液中HER的反應(yīng)途徑與通過Volmer-Heyrovsky或Volmer-Tafel機理吸附/解吸氫中間體（H*）有關(guān)。Volmerstep:H++e-→H*(1.2)Heyrovskystep:H*+H++e-→H2(1.3)Tafelstep:H*+H*→H2(1.4)圖1.2酸性和堿性介質(zhì)中氫氣析出反應(yīng)機理示意圖[9]酸性介質(zhì)堿性介質(zhì)
過程中的耐久穩(wěn)定性能。值得強調(diào)的是，對于高活性或具有強氧化還原峰的電催化劑材料，常采用更高的電流密度(如50mA/cm2或100mA/cm2)以及其對應(yīng)的電位值進行長時間的計時電位或計時電流分析。1.3.9電解水催化劑的其他要求電催化劑材料除了滿足上述的關(guān)鍵熱力學和動力學要求外，在設(shè)計時還需要突出一些其他基本要求，以使電催化劑在大規(guī)模水電解中經(jīng)濟有效。首先應(yīng)考慮到制備催化劑的原料供應(yīng)是否充足？地球上儲量是否豐富？盡量避免依靠貴金屬（Pt，Ir和Ru）來進行這種簡單的水電解反應(yīng)。其次催化劑使用帶來的健康和環(huán)圖1.3HER火山圖（數(shù)據(jù)源自文獻[22]）
【參考文獻】：
期刊論文
[1]3D hierarchical NiS2/MoS2 nanostructures on CFP with enhanced electrocatalytic activity for hydrogen evolution reaction[J]. Jieqiong Wang,Zheng Liu,Changhong Zhan,Kexi Zhang,Xiaoyong Lai,Jinchun Tu,Yang Cao. Journal of Materials Science & Technology. 2020(04)
[2]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu. Nano-Micro Letters. 2018(04)
[3]自支撐型過渡金屬磷化物電催化析氫反應(yīng)研究[J]. 呂憲偉,胡忠攀,趙揮,劉玉萍,袁忠勇. 化學進展. 2018(07)
本文編號：2913808
【文章來源】：蘭州理工大學甘肅省
【文章頁數(shù)】：63 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
氫能源社會構(gòu)想示意圖
納米多孔過渡金屬硫化物的制備及電催化析氫性能研究2轉(zhuǎn)換系統(tǒng)中催化劑材料的開發(fā)及選擇，電催化劑用來加速電極與電解質(zhì)界面上的電化學反應(yīng)的動力學過程，其性能好壞直接影響電解水裝置的效率和壽命�；罨茉葱》肿親2O一般需要較高的反應(yīng)能壘，從而導(dǎo)致較高過電位、緩慢的動力學和較低的選擇性。貴金屬基催化劑(Pt、RuO2/IrO2等)對電解水過程具有高效的催化作用，但是貴金屬原料的高成本和稀缺性嚴重限制了它在工業(yè)電解水制氫中的大規(guī)模推廣使用[6]。開發(fā)成本低廉、原材料儲備豐富的新型催化劑來替代貴金屬材料的使用是電解水領(lǐng)域的研究熱點。1.2電催化分解水簡述在當前環(huán)保理念的指引下，電解水是被廣泛看好的一種能量轉(zhuǎn)換和存儲的重要手段，結(jié)合風電、太陽能等驅(qū)動分子水裂解釋放氫氣和氧氣，整個過程無有害副產(chǎn)物產(chǎn)生，顯示出強大優(yōu)勢和發(fā)展?jié)摿ΑＷ?789年VanTrostwijk和Deiman[7,8]兩人首次觀察到水的電催化分解現(xiàn)象之后，作為電化學領(lǐng)域的一個小分支，電催化分解水基本原理的探究歷經(jīng)了漫長的過程，現(xiàn)在公認的反應(yīng)機理如圖1.2所示。HER是兩電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)，其中需要活性催化劑來減少每個步驟中的能壘。酸性溶液中HER的反應(yīng)途徑與通過Volmer-Heyrovsky或Volmer-Tafel機理吸附/解吸氫中間體（H*）有關(guān)。Volmerstep:H++e-→H*(1.2)Heyrovskystep:H*+H++e-→H2(1.3)Tafelstep:H*+H*→H2(1.4)圖1.2酸性和堿性介質(zhì)中氫氣析出反應(yīng)機理示意圖[9]酸性介質(zhì)堿性介質(zhì)
過程中的耐久穩(wěn)定性能。值得強調(diào)的是，對于高活性或具有強氧化還原峰的電催化劑材料，常采用更高的電流密度(如50mA/cm2或100mA/cm2)以及其對應(yīng)的電位值進行長時間的計時電位或計時電流分析。1.3.9電解水催化劑的其他要求電催化劑材料除了滿足上述的關(guān)鍵熱力學和動力學要求外，在設(shè)計時還需要突出一些其他基本要求，以使電催化劑在大規(guī)模水電解中經(jīng)濟有效。首先應(yīng)考慮到制備催化劑的原料供應(yīng)是否充足？地球上儲量是否豐富？盡量避免依靠貴金屬（Pt，Ir和Ru）來進行這種簡單的水電解反應(yīng)。其次催化劑使用帶來的健康和環(huán)圖1.3HER火山圖（數(shù)據(jù)源自文獻[22]）
【參考文獻】：
期刊論文
[1]3D hierarchical NiS2/MoS2 nanostructures on CFP with enhanced electrocatalytic activity for hydrogen evolution reaction[J]. Jieqiong Wang,Zheng Liu,Changhong Zhan,Kexi Zhang,Xiaoyong Lai,Jinchun Tu,Yang Cao. Journal of Materials Science & Technology. 2020(04)
[2]Heterostructured Electrocatalysts for Hydrogen Evolution Reaction Under Alkaline Conditions[J]. Jumeng Wei,Min Zhou,Anchun Long,Yanming Xue,Hanbin Liao,Chao Wei,Zhichuan J.Xu. Nano-Micro Letters. 2018(04)
[3]自支撐型過渡金屬磷化物電催化析氫反應(yīng)研究[J]. 呂憲偉,胡忠攀,趙揮,劉玉萍,袁忠勇. 化學進展. 2018(07)
本文編號：2913808
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