基于石墨相氮化碳光催化材料的制備及其光催化性能研究
發(fā)布時(shí)間：2020-12-11 20:43
隨著科技的不斷進(jìn)步和工業(yè)的快速發(fā)展,能源匱乏和環(huán)境污染問題變得日益嚴(yán)重。光催化技術(shù)由于利用取之不盡,用之不竭、經(jīng)濟(jì)安全、環(huán)境友好等特點(diǎn)的太陽能,在解決能源短缺和環(huán)境污染問題兩方面有著非常廣闊的應(yīng)用前景。光催化劑g-C3N4由于其制備簡單、原料廉價(jià)、物理化學(xué)穩(wěn)定性高、合適的禁帶寬度等優(yōu)點(diǎn)成為當(dāng)前光催化劑領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。但是純的g-C3N4因?yàn)榇嬖诠馍娮雍涂昭ǖ膹?fù)合率高,量子效率低等缺點(diǎn),導(dǎo)致其光催化性能較差�；诖�,本文通過對g-C3N4進(jìn)行改性,從而達(dá)到提高g-C3N4光催化性能的效果。具體開展的研究工作如下:1、高比表面積g-C3N4納米片的制備及光催化降解污染物性能研究。以三聚氰胺和氯化銨為前驅(qū)體,探究氯化銨和三聚氰胺的質(zhì)量之比對產(chǎn)物光催化活性的影響。結(jié)果顯示,當(dāng)氯化銨與三聚氰胺的質(zhì)量之比為4:1時(shí),所制備的g-C3N4...
【文章來源】：西華師范大學(xué)四川省
【文章頁數(shù)】：90 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
光催化反應(yīng)機(jī)理圖
第1章緒論3的處理污染物的技術(shù)。在光催化降解有機(jī)染料的過程中，e-和O2反應(yīng)生成超氧負(fù)離子自由基（·O2-）；h+不僅可以直接氧化分解有機(jī)物，還可以與水反應(yīng)生成羥基自由基（·OH）[38]。具體反應(yīng)如公式1-11-10。Photocatalyst+hPhotocatalyst+h++e-（1-1）h++OH-·OH（1-2）h++H2O·OH+H+（1-3）e-+O2·O2-（1-4）2H++O2+2e-H2O2（1-5）H2O2+·O2-OH-+·OH+O2（1-6）H2O2+e-OH-+·OH（1-7）Organicpollutants+·OH/·O2-Intermediateproducts（1-8）IntermediateproductsCO2+H2O（1-9）Organicpollutants+h+CO2+H2O（1-10）光催化降解污染物的機(jī)理如圖1-2所示。從圖中可以分析出，當(dāng)光催化劑具備光生電子-空穴對的分離速率快，電子和空穴的復(fù)合速率慢，催化劑在降解污染物時(shí)就能表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。圖1-2光催化降解污染物機(jī)理圖Fig.1-2Mechanismdiagramofphotocatalyticdegradationpollutants1.2.3半導(dǎo)體光解水近年來，能源危機(jī)一直是人口增長和工業(yè)化面臨的巨大挑戰(zhàn)之一。目前，世界上的能源主要來自于不可再生能源（如：煤炭，化石燃料，汽油，石油等）。而這些能源在使用過程中會(huì)排放出大量的有害物質(zhì)，造成嚴(yán)重的環(huán)境問題。更重要的是，這些能源在不遠(yuǎn)的將來會(huì)被消耗殆荊有相關(guān)報(bào)告指出，到2050年，世界所需能源大約是現(xiàn)在能源供應(yīng)量的兩倍[4]。因此，現(xiàn)在亟需開發(fā)清潔、可再生的新型能源來
徑是以化石燃料為原料經(jīng)過熱化學(xué)的方法制取的，但是化石燃料是不可再生的能源且在燃燒過程中會(huì)對環(huán)境造成污染。因此，需要一種新型的技術(shù)來制備氫氣。在目前的研究中，光催化制氫技術(shù)因其在使用過程中不會(huì)產(chǎn)生污染、安全、經(jīng)濟(jì)且高效的特點(diǎn)，被認(rèn)為是一種有吸引力且可持續(xù)發(fā)張的技術(shù)[41,42]。在光催化分解水的過程中，水通過還原反應(yīng)生成氫氣，通過氧化反應(yīng)生成氧氣[4,43]。具體反應(yīng)如公式1-111-13。2H++2e-H2,E=-0.41eV（1-11）2H2OO2+4H+,E=+0.82eV（1-12）H2O1/2O2+H2,E=1.23eV（1-13）光催化分解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧的機(jī)理如圖1-3所示。從圖中可以分析出，（1）CB的位置必須比標(biāo)準(zhǔn)氫電極的還原電位更負(fù)，VB的位置必須比標(biāo)準(zhǔn)氫電極的氧化電位更正；（2）催化劑的禁帶寬度必須大于水的裂解電壓（1.23eV）。圖1-3光催化分解水機(jī)理圖Fig.1-3Mechanismdiagramofphotocatalyticwatersplitting1.2.4二氧化碳還原正如前文所言，隨著人們生活水平的日益提高，對化石能源的消耗也持續(xù)增加，然而化石燃料的過度消耗會(huì)導(dǎo)致能源危機(jī)問題以及產(chǎn)生的CO2會(huì)導(dǎo)致溫室效應(yīng)等問題[44,45]。那么如何將CO2從有害的物質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)橛杏玫奈镔|(zhì)已成為大家亟需解決的問題。眾所周知，CO2是一種線性分子，其分子結(jié)構(gòu)決定了該分子具有穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)。因此，在還原CO2的過程中，需要大量的能量來使C=O鍵斷裂。一般情況下，CO2的去除能夠通過光催化還原、催化加氫還原和電化學(xué)還原等化學(xué)方法。從綠色植物的光合作用得到啟發(fā)，CO2通過光催化轉(zhuǎn)化為有用的能源被認(rèn)為是解決化石能源匱乏和減緩溫室氣體效應(yīng)的有效途徑之一。研究表明，光催化還原CO2的效率主
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Constructing highly dispersed 0D Co3S4 quantum dots/2D g-C3N4 nanosheets nanocomposites for excellent photocatalytic performance[J]. Hongcen Yang,Jiangmei Yin,Ruya Cao,Pengxiao Sun,Shouwei Zhang,Xijin Xu. Science Bulletin. 2019(20)
[2]g-C3N4界面改性:摻雜金屬硫化物構(gòu)建新型異質(zhì)結(jié)光催化劑的能源轉(zhuǎn)換展望（英文）[J]. 任亦杰,曾德乾,Wee-Jun Ong. 催化學(xué)報(bào). 2019(03)
本文編號：2911192
【文章來源】：西華師范大學(xué)四川省
【文章頁數(shù)】：90 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
光催化反應(yīng)機(jī)理圖
第1章緒論3的處理污染物的技術(shù)。在光催化降解有機(jī)染料的過程中，e-和O2反應(yīng)生成超氧負(fù)離子自由基（·O2-）；h+不僅可以直接氧化分解有機(jī)物，還可以與水反應(yīng)生成羥基自由基（·OH）[38]。具體反應(yīng)如公式1-11-10。Photocatalyst+hPhotocatalyst+h++e-（1-1）h++OH-·OH（1-2）h++H2O·OH+H+（1-3）e-+O2·O2-（1-4）2H++O2+2e-H2O2（1-5）H2O2+·O2-OH-+·OH+O2（1-6）H2O2+e-OH-+·OH（1-7）Organicpollutants+·OH/·O2-Intermediateproducts（1-8）IntermediateproductsCO2+H2O（1-9）Organicpollutants+h+CO2+H2O（1-10）光催化降解污染物的機(jī)理如圖1-2所示。從圖中可以分析出，當(dāng)光催化劑具備光生電子-空穴對的分離速率快，電子和空穴的復(fù)合速率慢，催化劑在降解污染物時(shí)就能表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。圖1-2光催化降解污染物機(jī)理圖Fig.1-2Mechanismdiagramofphotocatalyticdegradationpollutants1.2.3半導(dǎo)體光解水近年來，能源危機(jī)一直是人口增長和工業(yè)化面臨的巨大挑戰(zhàn)之一。目前，世界上的能源主要來自于不可再生能源（如：煤炭，化石燃料，汽油，石油等）。而這些能源在使用過程中會(huì)排放出大量的有害物質(zhì)，造成嚴(yán)重的環(huán)境問題。更重要的是，這些能源在不遠(yuǎn)的將來會(huì)被消耗殆荊有相關(guān)報(bào)告指出，到2050年，世界所需能源大約是現(xiàn)在能源供應(yīng)量的兩倍[4]。因此，現(xiàn)在亟需開發(fā)清潔、可再生的新型能源來
徑是以化石燃料為原料經(jīng)過熱化學(xué)的方法制取的，但是化石燃料是不可再生的能源且在燃燒過程中會(huì)對環(huán)境造成污染。因此，需要一種新型的技術(shù)來制備氫氣。在目前的研究中，光催化制氫技術(shù)因其在使用過程中不會(huì)產(chǎn)生污染、安全、經(jīng)濟(jì)且高效的特點(diǎn)，被認(rèn)為是一種有吸引力且可持續(xù)發(fā)張的技術(shù)[41,42]。在光催化分解水的過程中，水通過還原反應(yīng)生成氫氣，通過氧化反應(yīng)生成氧氣[4,43]。具體反應(yīng)如公式1-111-13。2H++2e-H2,E=-0.41eV（1-11）2H2OO2+4H+,E=+0.82eV（1-12）H2O1/2O2+H2,E=1.23eV（1-13）光催化分解水產(chǎn)氫產(chǎn)氧的機(jī)理如圖1-3所示。從圖中可以分析出，（1）CB的位置必須比標(biāo)準(zhǔn)氫電極的還原電位更負(fù)，VB的位置必須比標(biāo)準(zhǔn)氫電極的氧化電位更正；（2）催化劑的禁帶寬度必須大于水的裂解電壓（1.23eV）。圖1-3光催化分解水機(jī)理圖Fig.1-3Mechanismdiagramofphotocatalyticwatersplitting1.2.4二氧化碳還原正如前文所言，隨著人們生活水平的日益提高，對化石能源的消耗也持續(xù)增加，然而化石燃料的過度消耗會(huì)導(dǎo)致能源危機(jī)問題以及產(chǎn)生的CO2會(huì)導(dǎo)致溫室效應(yīng)等問題[44,45]。那么如何將CO2從有害的物質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)橛杏玫奈镔|(zhì)已成為大家亟需解決的問題。眾所周知，CO2是一種線性分子，其分子結(jié)構(gòu)決定了該分子具有穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)。因此，在還原CO2的過程中，需要大量的能量來使C=O鍵斷裂。一般情況下，CO2的去除能夠通過光催化還原、催化加氫還原和電化學(xué)還原等化學(xué)方法。從綠色植物的光合作用得到啟發(fā)，CO2通過光催化轉(zhuǎn)化為有用的能源被認(rèn)為是解決化石能源匱乏和減緩溫室氣體效應(yīng)的有效途徑之一。研究表明，光催化還原CO2的效率主
【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Constructing highly dispersed 0D Co3S4 quantum dots/2D g-C3N4 nanosheets nanocomposites for excellent photocatalytic performance[J]. Hongcen Yang,Jiangmei Yin,Ruya Cao,Pengxiao Sun,Shouwei Zhang,Xijin Xu. Science Bulletin. 2019(20)
[2]g-C3N4界面改性:摻雜金屬硫化物構(gòu)建新型異質(zhì)結(jié)光催化劑的能源轉(zhuǎn)換展望（英文）[J]. 任亦杰,曾德乾,Wee-Jun Ong. 催化學(xué)報(bào). 2019(03)
本文編號：2911192
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