水滑石晶格中摻雜的Zn 2+ 對(duì)Au納米催化劑的定位分散研究
發(fā)布時(shí)間:2020-12-05 03:42
負(fù)載型Au納米催化劑在多個(gè)催化領(lǐng)域具有高活性和選擇性,引起了研究者們的極大關(guān)注。但Au納米顆粒(Au NPs)的催化性能卻受到其粒徑大小和分散度的影響,因此,控制Au NPs的尺寸大小以及其分散性具有重大的研究意義。本文制備了一系列過(guò)渡元素同晶摻雜的水滑石(M-HTs,M=Zn2+、Fe3+、Co2+、Cr3+或Mn2+)負(fù)載Au催化劑(Au/M-HTs),擬利用過(guò)渡元素M的定位作用,控制Au NPs的尺寸和分散度。通過(guò)N2物理吸附、程序升溫還原、X射線衍射儀、場(chǎng)發(fā)射透射電子顯微鏡以及多功能成像光電子能譜儀對(duì)催化劑尺寸,結(jié)構(gòu)和組成進(jìn)行表征分析。研究了 Au NPs的形成機(jī)理,并將該催化劑應(yīng)用于1-苯乙醇氧化反應(yīng),探究了其結(jié)構(gòu)和催化性能之間的關(guān)系。(1)晶格Zn2+對(duì)控制Au NPs形成的影響。STEM分析表明,Zn2+的分散度影響了 Au NPs的大小和分散性。XPS分析表明,Au NPs與Zn2+之間存在電子轉(zhuǎn)移和相互作用。并探究了 Au NPs形成機(jī)理,發(fā)現(xiàn)水滑石晶格中Zn2+的分散度和Au與Zn之間的相互作用是影響Au NPs分散的兩個(gè)關(guān)鍵因素。基于這兩個(gè)關(guān)鍵因素得到的Au/Zn...
【文章來(lái)源】:陜西師范大學(xué)陜西省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:85 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?HTs的結(jié)構(gòu)??Fig.?1_1?Structure?of?HTs??
第1章緒論研宄了?AuPd-PVP/HT在醇氧化反應(yīng)中的影響。結(jié)-苯乙醇的氧化的催化活性,由Pd的含量控制的Au自由基中間體加速了醇氧化中的速率確定步驟。??劑也被廣泛使用。Liu%等通過(guò)改進(jìn)的沉積劑,該催化劑的平均粒徑為2.8nm,探宄了?Au/Mg響。其中,1-苯乙醇在催化反應(yīng)中體現(xiàn)出高效催化過(guò)研究水溶液中1-苯乙醇在金納米顆粒上有氧氧化液體界面處活化〇2。利用廣泛的密度泛函理論(DF相結(jié)合來(lái)提供完整的醇有氧氧化反應(yīng),同時(shí),研2。結(jié)果表明,水的存在使02吸附能量增加一倍;外部堿的幫助下斷裂,而隨后的RC-H鍵斷裂發(fā)生上,這決速步驟。利用理論結(jié)果合理化實(shí)驗(yàn)結(jié)果,好氧氧化催化劑提供堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。??
或還原這一過(guò)程中容易發(fā)生較小的AuNPs遷移或團(tuán)米顆粒。這種情況就使得傳統(tǒng)方法制備的納米金催化催化性能降低。因此,近些年來(lái),制備分散性好、活廣大研宄者們的關(guān)注。??組之前研究的基礎(chǔ)上%49,96],利用水滑石作為載體,式參雜于水滑石載體中,制備納米Au催化劑的分散。??s的晶格中摻雜的Zn2+來(lái)控制Au納米催化劑的合成,Ts的高分散作用合成分散性、活性和穩(wěn)定性的Au納體的表征,研究載體中Zi!與Au之間是否存在相互1-苯乙醇作為探針?lè)磻?yīng)研究其催化活性,反應(yīng)方程s晶格中摻雜的過(guò)渡元素Fe3+、Co2+,Cr3+和Mn2+來(lái)散作用對(duì)Au納米催化劑顆粒大小,分散性以及催化金屬元素與AuNPs間的相互作用,并以1-苯乙醇作
本文編號(hào):2898811
【文章來(lái)源】:陜西師范大學(xué)陜西省 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:85 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?HTs的結(jié)構(gòu)??Fig.?1_1?Structure?of?HTs??
第1章緒論研宄了?AuPd-PVP/HT在醇氧化反應(yīng)中的影響。結(jié)-苯乙醇的氧化的催化活性,由Pd的含量控制的Au自由基中間體加速了醇氧化中的速率確定步驟。??劑也被廣泛使用。Liu%等通過(guò)改進(jìn)的沉積劑,該催化劑的平均粒徑為2.8nm,探宄了?Au/Mg響。其中,1-苯乙醇在催化反應(yīng)中體現(xiàn)出高效催化過(guò)研究水溶液中1-苯乙醇在金納米顆粒上有氧氧化液體界面處活化〇2。利用廣泛的密度泛函理論(DF相結(jié)合來(lái)提供完整的醇有氧氧化反應(yīng),同時(shí),研2。結(jié)果表明,水的存在使02吸附能量增加一倍;外部堿的幫助下斷裂,而隨后的RC-H鍵斷裂發(fā)生上,這決速步驟。利用理論結(jié)果合理化實(shí)驗(yàn)結(jié)果,好氧氧化催化劑提供堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。??
或還原這一過(guò)程中容易發(fā)生較小的AuNPs遷移或團(tuán)米顆粒。這種情況就使得傳統(tǒng)方法制備的納米金催化催化性能降低。因此,近些年來(lái),制備分散性好、活廣大研宄者們的關(guān)注。??組之前研究的基礎(chǔ)上%49,96],利用水滑石作為載體,式參雜于水滑石載體中,制備納米Au催化劑的分散。??s的晶格中摻雜的Zn2+來(lái)控制Au納米催化劑的合成,Ts的高分散作用合成分散性、活性和穩(wěn)定性的Au納體的表征,研究載體中Zi!與Au之間是否存在相互1-苯乙醇作為探針?lè)磻?yīng)研究其催化活性,反應(yīng)方程s晶格中摻雜的過(guò)渡元素Fe3+、Co2+,Cr3+和Mn2+來(lái)散作用對(duì)Au納米催化劑顆粒大小,分散性以及催化金屬元素與AuNPs間的相互作用,并以1-苯乙醇作
本文編號(hào):2898811
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