CuNi雙過(guò)渡金屬LDH類納米片陣列結(jié)構(gòu)的組裝及催化還原硝基苯酚性能
發(fā)布時(shí)間:2020-12-04 18:10
本文以提高多級(jí)結(jié)構(gòu)Cu基催化劑的催化活性和實(shí)現(xiàn)Cu基雙過(guò)渡金屬催化劑高效可循環(huán)的綠色催化為目標(biāo),分別以還原氧化石墨烯(rGO)和泡沫鎳(NF)為載體,使用過(guò)渡金屬Ni修飾Cu基水滑石(LDH),采用一步共沉淀法和水熱法分別組裝了多級(jí)結(jié)構(gòu)CuNi雙過(guò)渡金屬LDH/rGO和CuNi雙過(guò)渡金屬LDH/NF類納米片陣列催化劑,并研究其催化還原4-硝基苯酚的活性,探究其構(gòu)效關(guān)系。論文的主要內(nèi)容如下:1)利用LDH納米片層板元素原子級(jí)高分散的特點(diǎn),以過(guò)渡金屬Ni修飾Cu,采用檸檬酸修飾的一步共沉淀法制備了多級(jí)結(jié)構(gòu)雙過(guò)渡金屬基LDH 類納米片陣列雜化物催化劑 CuxNi3-xAl-LDH/rGO(x = 0.5,1.0,1.5)。綜合表征顯示,CuxNi3-xAl-LDH/rGO催化劑中,LDH納米片(~80.0 × 7.8 nm)以ab面垂直取向生長(zhǎng)于rGO基底兩側(cè),形成均一的類納米片陣列結(jié)構(gòu)。與純CuNiAl-LDH相比,雜化物具有更小的晶粒尺寸(D003 = 3.27-3.77 nm,D110 = 7.85-7.93 nm)和更大的比表面積(150.03-151.82 m2 g-1)。Cu2+...
【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:86 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?(A)?0.97Fe2O3/3DOM?BiV04光催化降解4-NP紫外-可見(jiàn)吸收光譜和(B)?4-NP轉(zhuǎn)化率隨可見(jiàn)??
??圖1-2?3D多孔八面體Au隨反應(yīng)時(shí)間變化的SEM|15]??Fig.?1-2?Time-dependent?evolution?of?the?products?3D?hierarchical?porous?Au?particle1'31??(2)負(fù)載型貴金屬催化劑??負(fù)載型貴金屬催化劑是通過(guò)預(yù)先制備或原位還原的方法,將貴金屬或其合金催化??劑負(fù)載于載體上而得到的一類多級(jí)結(jié)構(gòu)催化劑[1^2(>1。相比非負(fù)載型催化劑易團(tuán)聚、循??環(huán)性差、不易回收的缺陷,負(fù)載型催化劑能有效分散活性中心[17,18],通過(guò)選擇不同載??體和設(shè)計(jì)不同結(jié)構(gòu),還能借助載體-活性中心相互作用有效提高催化活性,并實(shí)現(xiàn)回收??利用,提高循環(huán)性能[19]。Jiang等[2()】采用水熱法制備了氰脲酸三聚氰胺(MCA),以??這種氫鍵自組裝超分子結(jié)構(gòu)為載體,負(fù)載超小Pd/Au?(平均尺寸?3.5?nm)納米顆粒得??MCA-Pd/Au?(Pd/Au負(fù)載量4?wt%,摩爾比Pd/Au=?1/1)催化劑’其催化還原4-NP??的活性(反應(yīng)速率常數(shù)0.28?min4)明顯高于單金屬MCA-Pd?(0.136?min_1)和MCA-Au??(0.074?min—1),且循環(huán)4次反應(yīng)活性仍能維持90%,具有較好的循環(huán)性能,如圖1-3??所示。催化劑具有的高活性可歸因于超小的納米顆粒尺寸和載體、Pd、Au之間存在??的電子相互作用。??盡管貴金屬催化劑具有優(yōu)異的活性
石(Mg(0H)2)結(jié)構(gòu)類似,在主體層板中每個(gè)二價(jià)金屬離子M2+和三價(jià)金屬離子M3+??與6個(gè)0原子結(jié)合構(gòu)成M06八面體結(jié)構(gòu),然后由共邊的八面體在空間中無(wú)限重復(fù)構(gòu)??成層板,一般認(rèn)為M06八面體即為構(gòu)成LDH層板的最小結(jié)構(gòu)單元(圖1-6)?[384()]。??水滑石的分子式可用mH20表達(dá),其中M2+和M3+分別代??表層板中二價(jià)(如Cu2+、Mg2+、Ni2+等)和三價(jià)(Al3+、Fe3+等)金屬陽(yáng)離子,An_代??表LDH的層間陰離子(CO,、NCV等),x為LDH的結(jié)構(gòu)參數(shù)(一般在0.22-0.33之??間),m為結(jié)晶水?dāng)?shù)量[384()]。??8??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Synthesis of layered double hydroxides/graphene oxide nanocomposite as a novel high-temperature CO2 adsorbent[J]. Junya Wang,Xueyi Mei,Liang Huang,Qianwen Zheng,Yaqian Qiao,Ketao Zang,Shengcheng Mao,Ruoyan Yang,Zhang Zhang,Yanshan Gao,Zhanhu Guo,Zhanggen Huang,Qiang Wang. Journal of Energy Chemistry. 2015(02)
[2]對(duì)硝基苯酚催化加氫研究進(jìn)展[J]. 姜元國(guó),陳日志,邢衛(wèi)紅. 化工進(jìn)展. 2011(02)
[3]以類水滑石為前軀體的銅鎳基催化劑催化糠醛液相加氫[J]. 鄭良科,徐成華,劉建英,劉盛余. 精細(xì)化工. 2010(11)
[4]陽(yáng)離子摻雜水滑石的制備及其性質(zhì)研究[J]. 張國(guó)強(qiáng),李集偉,楊樂(lè)夫,李鋒,方榮謙,郭德波,蔡俊修. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2006(02)
[5]絡(luò)合萃取法處理對(duì)硝基苯酚生產(chǎn)廢水[J]. 魏鳳玉. 工業(yè)用水與廢水. 1999(04)
本文編號(hào):2898028
【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
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【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1?(A)?0.97Fe2O3/3DOM?BiV04光催化降解4-NP紫外-可見(jiàn)吸收光譜和(B)?4-NP轉(zhuǎn)化率隨可見(jiàn)??
??圖1-2?3D多孔八面體Au隨反應(yīng)時(shí)間變化的SEM|15]??Fig.?1-2?Time-dependent?evolution?of?the?products?3D?hierarchical?porous?Au?particle1'31??(2)負(fù)載型貴金屬催化劑??負(fù)載型貴金屬催化劑是通過(guò)預(yù)先制備或原位還原的方法,將貴金屬或其合金催化??劑負(fù)載于載體上而得到的一類多級(jí)結(jié)構(gòu)催化劑[1^2(>1。相比非負(fù)載型催化劑易團(tuán)聚、循??環(huán)性差、不易回收的缺陷,負(fù)載型催化劑能有效分散活性中心[17,18],通過(guò)選擇不同載??體和設(shè)計(jì)不同結(jié)構(gòu),還能借助載體-活性中心相互作用有效提高催化活性,并實(shí)現(xiàn)回收??利用,提高循環(huán)性能[19]。Jiang等[2()】采用水熱法制備了氰脲酸三聚氰胺(MCA),以??這種氫鍵自組裝超分子結(jié)構(gòu)為載體,負(fù)載超小Pd/Au?(平均尺寸?3.5?nm)納米顆粒得??MCA-Pd/Au?(Pd/Au負(fù)載量4?wt%,摩爾比Pd/Au=?1/1)催化劑’其催化還原4-NP??的活性(反應(yīng)速率常數(shù)0.28?min4)明顯高于單金屬MCA-Pd?(0.136?min_1)和MCA-Au??(0.074?min—1),且循環(huán)4次反應(yīng)活性仍能維持90%,具有較好的循環(huán)性能,如圖1-3??所示。催化劑具有的高活性可歸因于超小的納米顆粒尺寸和載體、Pd、Au之間存在??的電子相互作用。??盡管貴金屬催化劑具有優(yōu)異的活性
石(Mg(0H)2)結(jié)構(gòu)類似,在主體層板中每個(gè)二價(jià)金屬離子M2+和三價(jià)金屬離子M3+??與6個(gè)0原子結(jié)合構(gòu)成M06八面體結(jié)構(gòu),然后由共邊的八面體在空間中無(wú)限重復(fù)構(gòu)??成層板,一般認(rèn)為M06八面體即為構(gòu)成LDH層板的最小結(jié)構(gòu)單元(圖1-6)?[384()]。??水滑石的分子式可用mH20表達(dá),其中M2+和M3+分別代??表層板中二價(jià)(如Cu2+、Mg2+、Ni2+等)和三價(jià)(Al3+、Fe3+等)金屬陽(yáng)離子,An_代??表LDH的層間陰離子(CO,、NCV等),x為LDH的結(jié)構(gòu)參數(shù)(一般在0.22-0.33之??間),m為結(jié)晶水?dāng)?shù)量[384()]。??8??
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Synthesis of layered double hydroxides/graphene oxide nanocomposite as a novel high-temperature CO2 adsorbent[J]. Junya Wang,Xueyi Mei,Liang Huang,Qianwen Zheng,Yaqian Qiao,Ketao Zang,Shengcheng Mao,Ruoyan Yang,Zhang Zhang,Yanshan Gao,Zhanhu Guo,Zhanggen Huang,Qiang Wang. Journal of Energy Chemistry. 2015(02)
[2]對(duì)硝基苯酚催化加氫研究進(jìn)展[J]. 姜元國(guó),陳日志,邢衛(wèi)紅. 化工進(jìn)展. 2011(02)
[3]以類水滑石為前軀體的銅鎳基催化劑催化糠醛液相加氫[J]. 鄭良科,徐成華,劉建英,劉盛余. 精細(xì)化工. 2010(11)
[4]陽(yáng)離子摻雜水滑石的制備及其性質(zhì)研究[J]. 張國(guó)強(qiáng),李集偉,楊樂(lè)夫,李鋒,方榮謙,郭德波,蔡俊修. 物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2006(02)
[5]絡(luò)合萃取法處理對(duì)硝基苯酚生產(chǎn)廢水[J]. 魏鳳玉. 工業(yè)用水與廢水. 1999(04)
本文編號(hào):2898028
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