由納米碳材料組裝而成的二維大面積薄膜在能源存儲、分離過濾、環(huán)境修復(fù)等眾多領(lǐng)域占有重要地位,因此世界各國都在努力開發(fā)制備大面積連續(xù)性功能化薄膜的有效方法。宏觀薄膜不僅能夠呈現(xiàn)單體不能實現(xiàn)的集體效應(yīng),同時也有利于實現(xiàn)在技術(shù)方面的應(yīng)用。傳統(tǒng)濕法制備碳膜需外力驅(qū)動,納米顆粒堆積不夠致密,有序度低;CVD法,成膜質(zhì)量優(yōu)異,但反應(yīng)條件苛刻、能耗高。為此,本論文發(fā)展了一種模擬生物體主動聚集的金屬誘導(dǎo)去氧法制備大面積柔性碳膜,成功組裝的案例包括零維碳量子點,一維碳納米管,二維石墨烯和三維碳球等,驗證了該法具有廣泛的普適性。本論文首先選取物理化學(xué)性能優(yōu)異的CNT為建筑單元,以金屬誘導(dǎo)去氧法構(gòu)建致密有序的大面積柔性CNT膜。膜的厚度、面積和形態(tài)可以使用生長參數(shù)來調(diào)節(jié)。與真空過濾制備法相比,自組裝制備的CNT膜致密有序,導(dǎo)電性能好,可抗彎曲疲勞性。為了擴大金屬去氧誘導(dǎo)法的適用范圍,研究中還使用了碳點、碳素墨水和碳球做結(jié)構(gòu)單元,同樣成功組裝相應(yīng)的碳膜。在此基礎(chǔ)上,我們提出了雙電層理論解釋金屬誘導(dǎo)自聚集成膜現(xiàn)象。由于CNTs薄膜集合了優(yōu)異的力學(xué)性質(zhì)、導(dǎo)電性和表界面效應(yīng),因此是加工宏觀柔性能源化學(xué)器件的理想電極材料。例如以CNT膜為電極材料的超級電容器,將具有適中的能量密度和較高的功率密度,優(yōu)異的抗彎曲疲勞性和持久的循環(huán)壽命。因此本論文以碳布支撐的CNT膜做柔性電極,H3PO4/PVA做固態(tài)電解質(zhì)和隔膜,組裝全固態(tài)柔性超級電容器。在1A.g-f電流密度下,Fm=26.8F.g-1,FA=3.4mF.cm-2,E=3.5Wh.kg-1,P=28.1kW kg-1.5000 次循環(huán)電容仍能保持 92%,倍率性能優(yōu)異。鑒于CNT兼具導(dǎo)電性和電容性,組裝無外加集流器的超薄超級電容器,在1A.g-1電流密度下,E=0.58 mWh cm-3,P=0.39W cm-3,在超長循環(huán)(15000圈)中仍可維持94%,彎曲5000次仍在90%以上。串聯(lián)四個超薄電容器,可點亮一盞2V LED燈工作。應(yīng)用混合動力汽車等領(lǐng)域的超級電容器,大能量,長壽命、高功率和優(yōu)良穩(wěn)定性仍然是不斷研究的方向。目前研究焦點集中在,保持高功率的前提下,解決超級電容器續(xù)航能力不足和使用壽命短的問題。通常的做法是引入高能量密度的贗電容活性材料,和循環(huán)性能好的雙電層材料相結(jié)合,提高器件的能量密度和使用壽命。因此,本文基于雙電層活性材料CNT具有優(yōu)良的導(dǎo)電性和循環(huán)穩(wěn)定性,和易變價金屬氧化物具有較高電荷存儲能力,設(shè)計復(fù)合型電極材料,以組裝高效穩(wěn)定的超級電容器。本論文首先引入高電容NiCo02,在CNT導(dǎo)電多孔網(wǎng)表面原位生長有序片層NiCoO2,此復(fù)合電極性能超越任意單一組分電極。當(dāng)I=5m A.cm-2時,NiCoO2@CNT@NF,NiCoO2@NF,CNT@NF三電極的FA分別為3.3m F.cm-2,1.2m F.cm-2,0.6m F.cm-2。組裝的 NiCo02@CNT@NF//CNT@NF 不對稱超級電容器,E=77μWh cm-3,P=40 W.cm-3,在同類電容器中性能優(yōu)越。Co3O4體系也同樣證明,CNT與Co3O4具有良好的協(xié)同效應(yīng),電化學(xué)性能比任意單一組分都優(yōu)越。
【學(xué)位單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB383.2;TM53
【部分圖文】：

圖１－１碳球的形貌??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｍｏｑ）ｈｏｌｏｇｙ?ｏｆ?ｃａｒｂｏｎ?ｓｐｈｅｒｅ??方法??具有很多優(yōu)點，石墨烯、碳納米管、碳量在應(yīng)用過程中存在顆粒小，回收困難，必要將納米碳材料組裝成宏觀塊材。這，同時也有利于實現(xiàn)在技術(shù)方面的應(yīng)納米形式存在的材料不能滿足實際應(yīng)材料的宏觀組裝和不同功能的集成是解展一維納米材料的組裝和功能集成的基料的組裝方法主要分為物理方法和化學(xué)空過濾法、旋涂法、真空蒸發(fā)法等；化

接收器以一定的速率左右轉(zhuǎn)動和滾動，以便形成大面積均勻、多孔薄膜。在典型??的靜電紡絲過程中，施加的電壓約為１００－５００?ｋＶ．ｍ＇噴嘴到金屬接收器的距離??為１０－２５?ｃｍ＇如圖１－２所示。??洗器＼?．??＇山??聚締溶液???＾?’?娜ｇ??Ｉ??／聚合物拉伸??顧??ｆ??＊＝■??接■目標物??圖１－２靜電紡絲基本裝置??Ｆｉｇ．?１－２?Ｔｈｅ?ａｐｐａｒａｔｕｓ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏｓｔａｔｉｃ?ｓｐｉｎｎｉｎｇ??真空過濾法｜２７１：通過真空過濾裝置，利用大氣壓差克服阻力，抽濾去除溶劑，??在有機濾膜的表面形成一層碳納米薄膜，去除支撐濾膜后，將納米碳薄膜轉(zhuǎn)移到??各種基底上，便于下一步應(yīng)用。真空抽濾技術(shù)成膜具有成膜均勻、利于控制薄膜??厚度等特點，但是抽濾成膜的面積會受到過濾裝置尺寸的限制，因此不適合大面??積制膜。??，：圓爹－＿??圖１－３由多壁碳納米管組成的機械性能良好的“巴基紙”薄膜材料??Ｆｉｇ．?１－３?Ｔｈｅ?＂Ｂｕｃｋｙｐａｐｅｒ１５?Ｆｉｌｍ?ｉｓ?ｃｏｍｐｒｉｓｅｄ?ｏｆ?ｍｕｌｔｉｗａｌｌｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｔｕｂｅｓ??溶膠－凝膠法（旋涂法）：將金屬醇鹽或無機鹽作為前驅(qū)體，在溶劑中分散??形成均勻的溶液，溶質(zhì)與溶劑產(chǎn)生水解或醇解反應(yīng)，生成物聚集成約幾納米的顆??粒

接收器以一定的速率左右轉(zhuǎn)動和滾動，以便形成大面積均勻、多孔薄膜。在典型??的靜電紡絲過程中，施加的電壓約為１００－５００?ｋＶ．ｍ＇噴嘴到金屬接收器的距離??為１０－２５?ｃｍ＇如圖１－２所示。??洗器＼?．??＇山??聚締溶液???＾?’?娜ｇ??Ｉ??／聚合物拉伸??顧??ｆ??＊＝■??接■目標物??圖１－２靜電紡絲基本裝置??Ｆｉｇ．?１－２?Ｔｈｅ?ａｐｐａｒａｔｕｓ?ｏｆ?ｅｌｅｃｔｒｏｓｔａｔｉｃ?ｓｐｉｎｎｉｎｇ??真空過濾法｜２７１：通過真空過濾裝置，利用大氣壓差克服阻力，抽濾去除溶劑，??在有機濾膜的表面形成一層碳納米薄膜，去除支撐濾膜后，將納米碳薄膜轉(zhuǎn)移到??各種基底上，便于下一步應(yīng)用。真空抽濾技術(shù)成膜具有成膜均勻、利于控制薄膜??厚度等特點，但是抽濾成膜的面積會受到過濾裝置尺寸的限制，因此不適合大面??積制膜。??，：圓爹－＿??圖１－３由多壁碳納米管組成的機械性能良好的“巴基紙”薄膜材料??Ｆｉｇ．?１－３?Ｔｈｅ?＂Ｂｕｃｋｙｐａｐｅｒ１５?Ｆｉｌｍ?ｉｓ?ｃｏｍｐｒｉｓｅｄ?ｏｆ?ｍｕｌｔｉｗａｌｌｅｄ?ｃａｒｂｏｎ?ｎａｎｏｔｕｂｅｓ??溶膠－凝膠法（旋涂法）：將金屬醇鹽或無機鹽作為前驅(qū)體，在溶劑中分散??形成均勻的溶液，溶質(zhì)與溶劑產(chǎn)生水解或醇解反應(yīng)，生成物聚集成約幾納米的顆??粒
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本文編號：2882302