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過渡金屬基雙功能納米材料的合成及其電催化性能研究

發(fā)布時間:2020-11-10 20:21
   隨著科技水平的發(fā)展和生活水平的不斷提高,人類對能源的需求也日益增加,化石燃料的消耗及其帶來的環(huán)境污染問題也變得日益嚴峻。開發(fā)利用新能源已經迫在眉睫。燃料電池作為一種新型的能量轉換裝置因其啟動快速、能量轉化效率高及環(huán)境友好等優(yōu)點,已經成為新能源研究中的重中之重。同時電解水制氫也是氫能利用的重要方式。而在燃料電池和電解水裝置中,電極催化劑則起著至關重要的作用,Pt和Ir等貴金屬材料仍然是目前應用最多的電極催化劑。然而,貴金屬儲量少,價格昂貴,這成為了限制燃料電池大規(guī)模商用的重要因素。因此,研究一種價格便宜,儲量豐富,又具有良好的電化學催化活性和穩(wěn)定性的非貴金屬基催化劑來替代貴金屬已經成為了研究的焦點;谝陨涎芯勘尘,本論文合成了過渡金屬基雙功能納米材料,并系統(tǒng)研究了其對氧還原反應(ORR)、析氧反應(OER)和析氫反應(HER)的電催化性能。具體研究內容如下:(1)采用水熱法,合成了Co-Mn-rGO前驅體,并在氨氣氣氛下煅燒得到CoMnON/N-rGO負載型納米催化材料。通過Mn與GO的引入,使催化劑比表面積增加,顆粒尺寸減小,單位面積活性位點增加,從而提高催化劑的電子轉移速率,催化性能得到明顯提升。通過改變Mn和GO的摻雜比例,優(yōu)化反應合成條件,所合成的CoMnON/N-rGO負載型納米催化材料表現出優(yōu)異的ORR催化性能,其半波電位為0.83 V,極限電流密度高達4.32 mA cm~(-2)。同時,也具有較好的OER催化性能,電流密度為10 mA cm~(-2)時對應的過電位為350 mV。(2)通過水熱法,制備了Ni-Fe-Mo前驅體,在氨氣氣氛下煅燒后制備出Mo-Ni_3Fe/Ni_3FeN異質結納米催化材料。通過調節(jié)Fe和Mo的摻雜量,以OER和HER為模型反應,重點研究了催化劑的物相結構、表面形貌、元素價態(tài)對催化性能的影響。開發(fā)的Mo-Ni_3Fe/Ni_3FeN異質結納米催化材料,表現出優(yōu)異的OER和HER催化性能,電流密度為10 mA cm~(-2)時的過電勢分別為240 mV和234 mV。
【學位單位】:內蒙古大學
【學位級別】:碩士
【學位年份】:2018
【中圖分類】:O643.36;TB383.1
【部分圖文】:

分布圖,燃料電池,常規(guī)能源,化學品


圖 1.1 水電解和燃料電Fig. 1.1 Schematic illustration of wa燃料電池與電解水只是電化學在可持續(xù)能持續(xù)能源運用領域格局分布圖[17],如圖所示,可以通過電化學取代常規(guī)能源或與常規(guī)能源協氮等原料用于生產重要的燃料和化學品包括氫析氫反應組成的水分解反應可以作為氫能的可氫也可以通過氧還原反應得到;通過電解還原化學品、塑料和聚合物前體等的原料;氮到氨從而降低成本。當然要想實現諸如此類愿景,有適當的效率和選擇性的先進的催化劑。

可持續(xù)能源


圖 1.1 水電解和燃料電池反應過程示意圖[13]。Fig. 1.1 Schematic illustration of water electrolysis and fuel cell reactions.電解水只是電化學在可持續(xù)能源中運用的一部分,圖 1.2 為域格局分布圖[17],如圖所示,如果能夠開發(fā)出具有所需性能取代常規(guī)能源或與常規(guī)能源協同作用,將地球大氣中提供的產重要的燃料和化學品包括氫氣、碳氫化合物和氨等。例如水分解反應可以作為氫能的可持續(xù)來源;造紙業(yè)和水處理行還原反應得到;通過電解還原可以直接把從大氣中捕獲的二氧聚合物前體等的原料;氮到氨的電還原可以使化肥生產本地當然要想實現諸如此類愿景,至關重要的便是研制出對涉及選擇性的先進的催化劑。

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因此只要外部燃料補給不斷,燃料電池就可以實現持續(xù)與催化劑充分接觸產生 H+,進而通過電解質遷移到陰極氧氣側,與化還原反應生成 H2O。同時,電子通過外部電路從陽極遷移到陰極實現發(fā)電[25-26]。燃料電池中的反應方程式如下:境中,燃料電池的陽極和陰極電極反應如下::2 H2→ 4 H++ 4 e-;:O2+ 4 H++ 4 e-→ 2 H2O;:2 H2+ O2→ 2 H2O。境中,燃料電池的陰陽兩極電極反應如下::H2+ 2 OH-→ 2 H2O + 2 e-;:1/2 O2+ H2O + 2 e-→ 2 OH-;:H2+ 1/2 O2→ H2O。
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本文編號:2878305

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