得益于超細(xì)顆粒優(yōu)于常規(guī)尺寸顆粒的熱學(xué)、電學(xué)性能等,超細(xì)顆粒的應(yīng)用領(lǐng)域正逐步拓展到各行各業(yè)。在各類制備方法中,氣相法制備的超細(xì)顆粒具有表面清潔、粒徑和形貌易控等優(yōu)點(diǎn)。在氣相法制備超細(xì)顆粒的工藝中,驟冷過程中瞬態(tài)能量傳遞參數(shù)決定了顆粒的形核與生長演變過程。為了從源頭上掌握制備條件對產(chǎn)物特征的影響規(guī)律,須揭示驟冷過程的瞬態(tài)熱作用機(jī)制和顆粒形核與生長的微觀機(jī)理。本文從形核過程能量轉(zhuǎn)換和傳遞的熱力學(xué)和動力學(xué)分析角度出發(fā),探析了能量的瞬態(tài)傳遞在形核與生長過程中所起的主導(dǎo)作用,獲得了制備工藝參數(shù)對超細(xì)顆粒特征的影響規(guī)律。對于物理氣相法制備超細(xì)顆粒,研究了制備條件對超細(xì)顆粒平均粒徑、粒徑分布和形貌傾向性等的影響。首先,解析了超細(xì)金屬顆粒形成的熱物理過程,從能量分析的角度出發(fā)建立了均勻形核能量模型,預(yù)測了給定工藝參數(shù)條件下三種超細(xì)金屬顆粒的產(chǎn)率和平均粒徑等。然后,建立了顆粒粒徑隨時間演化的一般動力學(xué)方程,采用改進(jìn)的多重蒙特卡洛法,模擬獲得了實(shí)驗(yàn)工藝參數(shù)條件下氣相法制備超細(xì)鎂顆粒的粒徑分布,模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的吻合驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性。最后,以超細(xì)鋁顆粒為例,建立了顆粒形核吉布斯自由能和動態(tài)過程能量變化模型,在不同冷卻速度和冷凝室壓力條件下,比較不同形貌顆�？偰芰康膭討B(tài)變化,預(yù)測超細(xì)顆粒形貌的傾向性。對于化學(xué)氣相沉積法制備超細(xì)顆粒,研究了制備條件對顆粒平均粒徑的影響,提出了一種數(shù)值方法用以計算顆粒堆積熱導(dǎo)率。首先,以氨氣和硅烷反應(yīng)獲得氮化硅為例,研究了氨氣和硅烷的化學(xué)反應(yīng)過程和氮化硅的驟冷形核直至凝結(jié)沉積的過程,建立了含化學(xué)反應(yīng)的均勻形核能量模型,模擬計算得到了一定工藝參數(shù)條件下產(chǎn)物氮化硅顆粒的平均粒徑,并揭示了超細(xì)氮化硅的形核機(jī)理。然后,提出了超細(xì)顆粒的堆積模擬方法,獲得了顆粒堆積形成的多孔介質(zhì)結(jié)構(gòu),對多孔介質(zhì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行網(wǎng)格劃分和二值化處理,采用顯示差分法求得穩(wěn)態(tài)下多孔介質(zhì)的溫度場,進(jìn)而獲得了顆粒的堆積熱導(dǎo)率。本文的研究圍繞氣相法制備超細(xì)顆粒的工藝過程,提供了一種可定量控制顆粒粒徑和形貌的工藝參數(shù)獲取方法,指出了一條可供參考的超細(xì)顆粒堆積熱導(dǎo)率的理論分析道路,為從熱科學(xué)分析的角度出發(fā)實(shí)現(xiàn)氣相合成超細(xì)顆粒的精確調(diào)控揭開一角面紗。
【學(xué)位單位】：北京科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB383.4
【部分圖文】：

２．２．３氣相法制備超細(xì)顆粒??氣相法是以氣體為原料，通過驟冷的方法使原料氣凝華成超細(xì)顆粒１９２］，??如圖２－１所示。氣相法可分為物理氣相法和化學(xué)氣相法，包括物理氣相法［９３］、??化學(xué)氣相沉積法［９４］、濺射法［９５］等。??Ｅ?ｊ?Ｉ?）ｅ?Ｂ￣ｉｎｅｒｔ?ｇａｓｅｓ??／?／?“、?Ｄ—ｌｉｎｋ?ｃｈａｉｎ?ｏｆ??ｕｔｏｆｍｅｐａｒｔｉｃｌｅｓ??Ｃ—獅瞻?．．．??Ｕ（?Ａ?ｕｌｔｒａｆｍｅｐａｒｔｉｃｌｅｓ?？?？??藥Ｂ—ａｅｗｂｏｍ?？?？?？?？??Ｉ：?＾?ｕｌｔｒａｆｍｅ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ?？?＊?？?＊??Ａ—ｚｉｎｃ?ｖａｐｏｒ??ｍｏｌｔｅｎ?ｚｉｎｃ?＜＾ｃｉｂｌｅ??Ｆｉｇｕｒｅ?２－１?Ｐｒｏｃｅｓｓ?ｏｆ?ｕｌｔｒａｆｍｅ?Ｚｎ?ｐａｒｔｉｃｌｅｓ?ｆａｂｒｉｃａｔｅｄ?ｂｙ?ｉｎｅｒｔ?ｇａｓ?ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎ?ｍｅｔｈｏｄ??圖２－１物理氣相法制備超細(xì)鋅顆粒示意圖??物理氣相法是將原料加熱至蒸氣狀態(tài)，通過惰性氣體驟冷的方法使蒸氣??原子能量下降，進(jìn)而發(fā)生形核與長大過程，生成超細(xì)顆粒。基本原理圖如圖??－２４－??

??（沒＝?９０°），如圖３－２所示。??Ｐ?０??０?＝?０°?０°?＜?（９?＜?９０°?＾?＝?９０°??（ａ）?ＣｃｉｕｒａＪ?ｃｏｌｌｉ�。簦椋迹遥�?（ｂ）?Ｇｅｎｅｒａｌ?ｃ＾Ｕｉ￥ｉｏｎ?（ｃ）?Ｏｌａｎｃｕｔｇ?ｃｏｌｌｉｓｉｏｎ??（ａ）對心碰撞?（ｂ）？—般碰撞?（ｃ）擦邊碰撞??Ｆｉｇｕｒｅ?３－２?Ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎｓ?ｏｆ?ｔｈｒｅｅ?ｋｉｎｄｓ?ｏｆ?ｃｏｌｌｉｓｉｏｎｓ??圖３－２三種碰撞類型示意圖??對于這三種類型的碰撞，從微觀角度定性地分析，對心碰撞的結(jié)合概率??最大，擦邊碰撞的結(jié)合概率最小，一般碰撞的結(jié)合概率介于兩者之間，也就??是說，碰撞結(jié)合概率隨著碰撞粒子速度方向與粒子中心線夾角外０°?Ｓ?０?Ｓ?９０°）??的增大而降低。??碰撞結(jié)合概率除了取決于碰撞類型之外，還有兩個重要的影響因素，即??粒子的直徑ｄ、碰撞時兩種粒子的相對速度ｗ。定性地來說，粒子的碰撞結(jié)??合概率隨著粒子直徑＾的變大而升高，隨著碰撞時兩種粒子相對速度ｍ的增??大而降低。??從凝結(jié)核生成與長大的過程分析，系統(tǒng)中粒子間的碰撞有三種可能的情??況

在計算蒸氣原子與多原子粒子間的作用力時，受力分析后采用受力疊加??的方法，也就是將蒸氣原子與多原子粒子中每一個原子的作用力疊加起來分??析，如圖３－３所示。??－３９－??
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2875654