具有高比表面積的介孔碳材料一直以來(lái)是學(xué)者們研究的熱點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于各種與技術(shù)和能源相關(guān)的材料領(lǐng)域。近年來(lái),離子液體作為一類新興的碳材料前驅(qū)體,其卓越的性質(zhì)引發(fā)了人們熱切的關(guān)注,例如低揮發(fā)性、不易燃、較高的熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性、合成簡(jiǎn)易方便、可實(shí)現(xiàn)多元素?fù)诫s、可直接一步碳化等優(yōu)點(diǎn)。眾所周知,氰基離子液體間的相互反應(yīng)是分子前驅(qū)體到碳材料產(chǎn)物這一過(guò)程中熱穩(wěn)定性和交聯(lián)聚合結(jié)構(gòu)生成的關(guān)鍵步驟,這種化學(xué)過(guò)程被稱之為腈基環(huán)三聚反應(yīng)(NTR,腈基轉(zhuǎn)化為三嗪環(huán))。然而,由于熱解過(guò)程的復(fù)雜性,前驅(qū)體縮合和碳化的機(jī)理尚不清晰。在本論文中,我們發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)的環(huán)三聚反應(yīng)在我們合成的氰基離子液體中并不會(huì)出現(xiàn),通過(guò)研究和表征,我們提出一種新的“腈鏈反應(yīng)”(NCR),離子液體前驅(qū)體在NCR的驅(qū)動(dòng)下生成一些低聚物(例如二聚體、三聚體和四聚體),然后在高溫下經(jīng)過(guò)各種交聯(lián)和重組產(chǎn)出碳材料。得益于離子液體功能化的結(jié)構(gòu)以及NCR機(jī)理,文中獲得的碳材料在沒(méi)有任何模板的輔助下依舊擁有1050 m2 g-1的高比表面積、高含量的N,S雙摻雜以及類石墨化的結(jié)構(gòu),并在堿性電解質(zhì)中展現(xiàn)了可與商業(yè)用Pt/C和Ru O2催化劑相比擬的ORR和OER活性,是一種優(yōu)異的雙功能催化劑。除此之外,我們的研究和分析表明,陰離子雙三氟甲烷磺酰亞胺(TFSI)展現(xiàn)了比咪唑陽(yáng)離子更好的熱穩(wěn)定性,這為更穩(wěn)定的中間聚合物的研發(fā)提供了借鑒。
【學(xué)位單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ127.11;TB383.4
【部分圖文】：

一章 一種基于氰基離子液體多孔碳材料的設(shè)計(jì)及其電催化性能的研。.1.2 離子液體的分類及合成眾所周知，構(gòu)成離子液體的陰離子和陽(yáng)離子種類繁多，并且可以根據(jù)需求進(jìn)行和合成[25]。若按照有機(jī)陽(yáng)離子進(jìn)行劃分，常用的離子液體主要有以下四大類：咪、吡啶類、季磷類和季胺類。而從陰離子的角度劃分主要分為兩大類：一是研究較熱門的單核陰離子，由這類陰離子構(gòu)成的離子液體一般比較穩(wěn)定，如 X-(X=r、I)、BF4-、PF6-、(CF5SO2)N-、(CN)2N-等；另一類是氯鋁酸類多核陰離子，如[Al2C這類陰離子構(gòu)成的離子液體對(duì)水比較敏感，且在空氣中不穩(wěn)定。圖 1-1 展示了組見(jiàn)離子液體的各種類型陰、陽(yáng)離子的結(jié)構(gòu)圖。

氰基離子液體多孔碳材料的設(shè)計(jì)及其電催化性能的研究 液體只用一步法合成難以實(shí)現(xiàn)，需要先通過(guò)季銨化反應(yīng)得到含有目標(biāo)陽(yáng)然后用目標(biāo)陰離子將鹵素置換出來(lái)或者加入路易斯酸以得到想要的產(chǎn)物滌、萃取、干燥等步驟得到純凈的離子液體。陰離子置換反應(yīng)過(guò)程中，應(yīng)進(jìn)行完全，確保沒(méi)有多余的鹵素陰離子殘留在離子液體產(chǎn)物中，因?yàn)槎葧?huì)對(duì)它的物理化學(xué)性質(zhì)有著很重要的影響。

圖 1-4 離子液體可作新穎的碳材料前驅(qū)體.1 傳統(tǒng)型離子液體在碳材料上的制備傳統(tǒng)且非質(zhì)子型的離子液體，因?yàn)闆](méi)有任何可交聯(lián)的官能團(tuán)，缺乏穩(wěn)定的中結(jié)構(gòu)[38-39]，在氮?dú)夂铜h(huán)境的壓力下最終分解形成揮發(fā)性氣體而沒(méi)有任何的碳將傳統(tǒng)型離子液體用作碳材料的前驅(qū)體需要采取一些額外的措施。將傳統(tǒng)型離子液體困入納米級(jí)別的限域框架，可以影響離子液體的熱解過(guò)程子液體的芳構(gòu)化。與觀察到的納米受限離子液體與大量離子液體相比異常的類似[40-41]，受限的傳統(tǒng)型離子液體使不可能成為可能，將通常不可碳化的前可碳化。如圖 1-5 所示，1-丁基-3-甲基咪唑鎓雙（三氟甲基磺�；MIm][TFSI]），一個(gè)本體相沒(méi)有任何碳?xì)埩舻碾x子液體，將其引入到氧化物通過(guò)原位非水解溶膠-凝膠過(guò)程，大大改善了原材料的碳化產(chǎn)率[42]。另外，子液體獨(dú)特的溶劑化環(huán)境，通過(guò)去除均勻分散在離子液體中的硅膠可以實(shí)現(xiàn)
【相似文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2866835