陰極材料是場發(fā)射器件的核心,對場發(fā)射器件的性能起著決定性作用。石墨烯作為一種新型的二維碳材料,由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu),極大縱橫比和豐富的邊緣,極高的載流子遷移率,優(yōu)異的導(dǎo)熱、機(jī)械性能以及穩(wěn)定的物理、化學(xué)性質(zhì)等,非常適合用作場致發(fā)射材料。但是,目前石墨烯的開啟場強(qiáng)依然過高,發(fā)射電流密度過低,穩(wěn)定性差,不能滿足器件壽命和可靠性的需求。從場發(fā)射理論分析,主要?dú)w結(jié)于以下幾個因素:石墨烯發(fā)射體的功函數(shù)較大;受其形貌和分布影響,石墨烯的場增強(qiáng)因子比較小,導(dǎo)致開啟場強(qiáng)較高;有效場發(fā)射點(diǎn)密度較少,導(dǎo)致發(fā)射電流過小;石墨烯發(fā)射體與金屬電極之間的界面接觸很大程度影響了發(fā)射體的電子輸運(yùn)和與襯底的力學(xué)接觸,導(dǎo)致其場致發(fā)射的電流密度和穩(wěn)定性不夠理想等。因此,本論文針對以上問題,提出了改進(jìn)的思路,分別是陰極材料改性和結(jié)構(gòu)優(yōu)化。具體研究工作將圍繞石墨烯場發(fā)射陰極的設(shè)計、制備和電子發(fā)射性能的改善等方面展開,旨在降低石墨烯場發(fā)射的開啟電場和閾值電場,提高場發(fā)射電流密度,改善石墨烯場發(fā)射的穩(wěn)定性,促進(jìn)石墨烯在場發(fā)射領(lǐng)域的應(yīng)用。本文的主要研究工作及成果如下:1.氮摻雜改性石墨烯和碳納米管支撐石墨烯結(jié)構(gòu)提高熱CVD法石墨烯的場發(fā)射性能(a)材料改性:對石墨烯進(jìn)行氮摻雜,降低石墨烯的功函數(shù),提高載流子濃度,場發(fā)射測試結(jié)果表明氮摻雜石墨烯的開啟電場由本征石墨烯的6.5V/μm降低至1.5V/μm,最大場發(fā)射電流密度由本征石墨烯的0.07 mA/cm~2提高至0.9 mA/cm~2,場發(fā)射性能有了明顯的改善。(b)結(jié)構(gòu)優(yōu)化:利用碳納米管陣列支撐石墨烯,充分利用石墨烯的邊緣發(fā)射,提高石墨烯的場增強(qiáng)因子。該結(jié)構(gòu)利用一維定向生長的碳納米管支撐石墨烯,使石墨烯置于碳納米管陣列頂部,利用產(chǎn)生的尖端和邊緣作為場發(fā)射點(diǎn),該結(jié)構(gòu)的開啟場強(qiáng)僅為1.8V/μm,最大場發(fā)射電流密度為2.8mA/cm~2,有效降低了石墨烯的開啟場強(qiáng),提高了場發(fā)射電流密度。2.材料改性,采用RF-PECVD法制備缺陷石墨烯降低功函數(shù),提高場發(fā)射點(diǎn)密度針對二維石墨烯結(jié)構(gòu)中場發(fā)射點(diǎn)密度偏少的問題,提出采用RF-PECVD生長石墨烯場發(fā)射陰極,利用產(chǎn)生的sp~3缺陷具有負(fù)電子親和勢的特性,有效降低了石墨烯的功函數(shù),并提高了場發(fā)射點(diǎn)密度,從而增大場發(fā)射電流。結(jié)果表明采用RF-PECVD法生長的石墨烯與熱CVD法有很大不同,雖然也是平躺分布,但帶有明顯的缺陷,根據(jù)生長參數(shù)的不同,缺陷類型也會有所變化,包含了晶界、空位和sp~3型缺陷等,場發(fā)射測試結(jié)果顯示其最低開啟電場為1.4V/μm,閾值電場是3V/μm,最大場發(fā)射電流密度可以達(dá)到1.32 mA/cm~2,場發(fā)射性能相比于熱CVD生長的石墨烯有了明顯的提高。3.結(jié)構(gòu)優(yōu)化,采用熱CVD法直接生長新型花瓣狀結(jié)構(gòu)石墨烯陰極提高場增強(qiáng)因子,改善界面接觸針對目前石墨烯場增強(qiáng)因子小,石墨烯發(fā)射體與金屬電極接觸情況不理想的問題,提出采用Si片上濺射Cu薄膜作為催化劑,利用Cu-Si之間的去潤濕形成的顆粒作為催化劑,通過CVD法獲得了一種新型花瓣狀結(jié)構(gòu)的石墨烯片層。該結(jié)構(gòu)中的石墨烯實現(xiàn)了不同的取向,與襯底的結(jié)合力牢靠,提高了場增強(qiáng)因子,改善了界面的電學(xué)和力學(xué)接觸,適合用作場致發(fā)射體,理論模擬和場致發(fā)射測試結(jié)果也給出了有效的驗證。其開啟電場僅為1.5V/μm,閾值電場為2.2V/μm,在電場強(qiáng)度為4V/μm時對應(yīng)的最大場發(fā)射電流密度為10.5 mA/cm~2,同時表現(xiàn)出良好的場發(fā)射穩(wěn)定性,在長達(dá)10 h的測試中,其電流強(qiáng)度衰減在2%以內(nèi)。4.引入石墨烯緩沖層,改善界面接觸,制備石墨烯基復(fù)合陰極提高場發(fā)射穩(wěn)定性一維的氧化鋅和碳納米管也是目前場發(fā)射研究的重點(diǎn),氧化鋅的載流子遷移率較差,同時氧化鋅和碳納米管在場發(fā)射過程中與襯底之間經(jīng)常由于接觸電阻較大產(chǎn)生大量焦耳熱,熱量的積聚導(dǎo)致發(fā)射體與襯底脫離或損毀,使得器件的穩(wěn)定性和壽命大大降低。針對以上發(fā)射體的電子傳輸和界面熱傳導(dǎo)的問題,提出以石墨烯作為緩沖層,分別通過水熱法和濕法轉(zhuǎn)移法制作了石墨烯-氧化鋅、石墨烯-碳納米管復(fù)合式陰極,改善了氧化鋅和碳納米管與襯底間的電學(xué)和熱學(xué)接觸。通過場發(fā)射性能測試可知,石墨烯-氧化鋅復(fù)合陰極的開啟場強(qiáng)為和閾值場強(qiáng)分別為1.6V/μm和3.7V/μm,而單純氧化鋅的開啟場強(qiáng)和閾值場強(qiáng)分別為2.8V/μm和4.5V/μm,復(fù)合前后變化明顯。場發(fā)射穩(wěn)定性的對比測試中,經(jīng)過5h的發(fā)射,石墨烯-氧化鋅復(fù)合陰極的衰減為3%,而單純氧化鋅的衰減達(dá)到9%,同時石墨烯-氧化鋅復(fù)合陰極的場發(fā)射均勻性更好,有效場發(fā)射點(diǎn)的數(shù)量更多。同樣,對于石墨烯-碳納米管復(fù)合陰極,在3.25V/μm時達(dá)到1670μA的最大電流值,而單純的碳納米管陣列相同電場下的電流僅為950μA。在5h的場發(fā)射穩(wěn)定性的對比測試中,石墨烯-碳納米管復(fù)合陰極的衰減低于2%,而碳納米管陣列的衰減高達(dá)12%。
【學(xué)位單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ127.11;TB383.1;O462.4
【部分圖文】：
石墨烯組成不同維度碳材料示意圖
石墨烯結(jié)構(gòu)示意圖
圖 1-3 石墨表面示意圖[6]米材料不同，石墨烯是一種零帶隙的半導(dǎo)體，顯示出半金屬獨(dú)特的能帶結(jié)構(gòu)。理想石墨烯的能帶是由完全對稱的錐形價的分布在費(fèi)米能級的上下兩側(cè)并相交于費(fèi)米能級的 6 個頂點(diǎn)
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本文編號：
2861721
