隨著人類社會(huì)現(xiàn)代化的加快發(fā)展,汽油的消耗量與日俱增,而汽油中含有的有機(jī)硫化物燃燒產(chǎn)物會(huì)對(duì)環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重污染。例如二氧化硫與水形成酸雨對(duì)工業(yè)、農(nóng)業(yè)等方面的危害相當(dāng)嚴(yán)重,同時(shí)二氧化硫氣體又嚴(yán)重危害著人們的身體健康。為保護(hù)環(huán)境,實(shí)現(xiàn)燃油脫硫仍是當(dāng)前石化能源的重要研究方向,而在各種脫硫技術(shù)中,吸附脫硫是具有廣闊發(fā)展前景的脫硫技術(shù)。本文的工作重點(diǎn)是探究金屬氧化物復(fù)合碳材料的制備及其吸附性能。本文主要分為三個(gè)部分,前兩部分分別以多孔碳和氮摻雜介孔碳為載體負(fù)載硝酸銅,探究銅的負(fù)載和焙燒溫度對(duì)復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)及活性中心一價(jià)銅離子生成量的影響,以及該銅氧化物復(fù)合材料對(duì)模擬汽油中含硫有機(jī)化合物噻吩和苯并噻吩的吸附脫除。第三部分以富氮介孔碳為基體負(fù)載金屬鹽,通過焙燒探究金屬鹽的種類對(duì)所得氧化物復(fù)合材料的結(jié)構(gòu)和性能影響。本文第一部分,采用水熱合成法,以酚醛樹脂作為碳基體,F127作為多孔模板劑制備得到多孔碳預(yù)聚體。分別將多孔碳預(yù)聚體和600℃焙燒所得碳材料作載體,采用浸漬法負(fù)載硝酸銅,在氮?dú)獗Ｗo(hù)下不同溫度焙燒合成銅基氧化物多孔碳材料。通過粉末衍射(XRD)、傅里葉紅外光譜(FT-IR)、熱重分析(TG)、透射電鏡(TEM)、氮?dú)馕摳降葴鼐�等表征方法對(duì)所制備樣品的理化性質(zhì)進(jìn)行表征,并探究其在脫除模擬油中有機(jī)硫化物噻吩和苯并噻酚的效果。結(jié)果表明:以600℃焙燒后的碳材料作載體負(fù)載5%的硝酸銅,焙燒溫度為300℃時(shí),噻吩和苯并噻吩溶液中硫的吸附脫除量分別為0.061 m mol·g~(-1)和0.57 m mol·g~(-1)。本文第二部分,以間苯二酚為碳源,三聚氰胺為氮源,F127作為介孔模板劑制備得到氮摻雜介孔碳預(yù)聚體。氮摻雜介孔碳預(yù)聚體和600℃焙燒所得碳氮材料作載體,采用浸漬法負(fù)載硝酸銅,在氮?dú)獗Ｗo(hù)下不同溫度焙燒制備銅基氧化物碳氮介孔材料,并探究氮元素的摻入對(duì)銅基氧化物材料脫除模擬汽油中有機(jī)硫化物噻吩和苯并噻酚的影響。通過氮?dú)馕降葴鼐�與透射電鏡等方法對(duì)氮摻雜介孔碳材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,制備出的氮摻雜介孔碳孔徑在3.9 nm左右,且孔道結(jié)構(gòu)規(guī)整有序。結(jié)果表明:以600℃焙燒后的氮摻雜介孔碳材料作載體負(fù)載5%的硝酸銅,焙燒溫度為400℃時(shí),噻吩和苯并噻吩溶液中硫的吸附脫除量分別為0.062 m mol·g~(-1)和0.68 m mol·g~(-1)。本文第三部分,以酚醛樹脂為碳基體,以三聚氰胺為氮源,采用共絡(luò)合沉淀法原位負(fù)載不同金屬鹽,在氮?dú)夥諊卤簾苽浣饘俳榭滋嫉獜?fù)合材料。通過粉末衍射、透射電鏡、氮?dú)馕摳降葴鼐�等表征方法對(duì)所制備樣品的理化性質(zhì)進(jìn)行表征,并探究其對(duì)有機(jī)染料羅丹明B的吸附效果。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:金屬碳氮復(fù)合材料在800℃焙燒碳化能得到高比表面積的介孔結(jié)構(gòu),硝酸鐵和氯化鐵兩種金屬鹽為原料與富氮介孔碳制備的復(fù)合材料對(duì)羅丹明B表現(xiàn)出良好的吸附效果。
【學(xué)位單位】：曲阜師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB33;TE624.5
【部分圖文】：

軟模板法合成機(jī)理：A，協(xié)同作用機(jī)理；B，液晶模板機(jī)理；

圖 3-1 銅基氧化物多孔碳不同溫度焙燒后 XRD 衍射譜圖Fig. 3-1 XRD pattern of samples calcinated at different temperatures.(Fig. 3-1A a: C-5Cu; b: C-5-200; c: C-5-300; d: C-5-400; e: C-5-600; f: C-5-800;Fig. 3-1B a: 600C-5Cu; b: 600C-5-200; c: 600C-5-300; d: 600C-5-400;e: 600C-5-600; f: 600C-5-800;)-1A 為所制得C-5Cu系列樣品在不同溫度下焙燒后的樣品廣角 XRD 圖。楚地看出 200 ℃焙燒后的樣品顯示 Cu2O (JCPDS card No. 05-0667)的特?zé)蟮臉悠吠瑫r(shí)顯示 Cu(JCPDS card No. 04-0836)和 Cu2O 的特征峰，8原為銅。圖 3-1B 為所制得 600C-5Cu 系列樣品在不同溫度焙燒后的 X 200 ℃焙燒后硝酸銅分解生成氧化銅，顯示 CuO (JCPDS card No. 48-15在 300 ℃和 400 ℃焙燒后顯示出 Cu2O (JCPDS card No. 05-0667)的特征高，碳逐漸把氧化銅還原成氧化亞銅。隨著焙燒溫度繼續(xù)升高，在 600 ℃碳把氧化亞銅全部還原為銅，從而在 XRD 衍射譜圖上顯示出 Cu單質(zhì)的

圖 3-2 銅基氧化物多孔碳不同溫度焙燒后的紅外譜圖Fig. 3-2 FT-IR spectra of samples calcinated at different temperatures(Fig. 3-2A a: C-5; b: C-5-200; c: C-5-300; d: C-5-400; e: C-5-600; f: C-5-800;Fig. 3-2B a: 600C-5Cu; b: 600C-5-200; c: 600C-5-300; d: 600C-5-400; e: 600C-5-600;f: 600C-5-800; g: Cu(NO3)2).圖 3-2A 為所制得 C-5Cu系列樣品在不同溫度焙燒后的 IR 譜圖�？梢郧宄乜吹较跛徙~（曲線 g）在 1384 cm-1處顯示出很強(qiáng)的吸收峰。此處 1384 cm-1的吸收峰屬于 N-O 振動(dòng)吸收峰。樣品 C-5 是預(yù)聚體負(fù)載 5 %硝酸銅沒有焙燒的紅外吸收曲線，由于硝酸銅含量較低，在 1384 cm-1處吸收強(qiáng)度明顯低于 g。曲線 b 是樣品 C-5-200 在 200 ℃焙燒后的紅外吸收曲線，此時(shí)在 1384 cm-1處已經(jīng)看不到 N-O 的振動(dòng)吸收峰，這說明 200 ℃時(shí)硝酸銅已經(jīng)完全分解，這和前面 XRD 數(shù)據(jù)顯示結(jié)果是一致的。圖 3-2B 為所制得 600C-5Cu 系列樣品不同溫度焙燒后和純硝酸銅原粉的紅外吸收數(shù)據(jù)�？梢钥闯鰳悠� b 在 200 ℃焙燒后，硝酸根已經(jīng)開始出現(xiàn)分解，吸收峰強(qiáng)度明顯低于沒燒的原粉樣品 a。300 ℃焙燒后硝酸根幾乎分解完全，而且隨著溫度繼續(xù)升高，硝酸銅分解的更加完全，曲線 c，d，e，f中 1384 cm處的 N-O 吸收振動(dòng)峰消失。
【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前6條

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本文編號(hào)：2860249