有機-無機雜化鈣鈦礦納米晶材料由于有較高的熒光量子產率、較大的激子結合能以及高的色純度等優(yōu)點,使其可以作為一種很好的發(fā)光材料。然而,目前報道的納米晶懸浮液的濃度比較低,不易成膜,而且器件的穩(wěn)定性較差,又缺乏藍光的器件,這些因素嚴重阻礙了其進一步的發(fā)展。本論文發(fā)展了一種簡單的電場輔助法來組裝有機-無機雜化鈣鈦礦納米晶高質量薄膜,并實現了有機-無機雜化鈣鈦礦納米晶在發(fā)光二極管中的應用。主要研究內容如下:一.高質量有機-無機雜化鈣鈦礦納米晶薄膜的組裝及其高性能的發(fā)光二極管針對高熒光量子產率和高穩(wěn)定性的低濃度鈣鈦礦納米晶懸浮液,發(fā)展了電場輔助組裝納米晶的方法,成功制備了高熒光量子產率(80%-90%)的鈣鈦礦納米晶薄膜。建立了電場強度、外加電場時間、溶液濃度與鈣鈦礦納米晶薄膜覆蓋率、厚度和粗糙度之間的關系,獲得了最優(yōu)的實驗條件。同時將該方法成功拓展到了其它組分的鈣鈦礦納米晶,實現從藍色到紅色全色發(fā)光的納米晶發(fā)光層。電場輔助法制備的CH3NH3Pb Br3納米晶薄膜構筑的發(fā)光二極管展示出明亮且純凈的綠光,其在10V的驅動電壓下亮度最高可達12450 cd/m2。通過優(yōu)化器件空穴傳輸層的遷移率,器件的電流效率可達12.7 cd/A,功率效率為9.7 lm/W,外量子效率為3.2%,是目前基于CH3NH3Pb Br3納米晶發(fā)光器件中的最高值,而且比得上一些全無機鈣鈦礦納米晶的器件性能。最后,展示了其在柔性發(fā)光器件中的應用,器件在彎曲的狀態(tài)下依然可以發(fā)出穩(wěn)定明亮的綠光。我們的工作為鈣鈦礦納米晶在高性能、低成本顯示領域的應用奠定了研究基礎。二.利用結構和形貌調控實現高穩(wěn)定性、高效深藍色鈣鈦礦發(fā)光二極管提出了利用結構與形貌雙重維度調控實現高穩(wěn)定性、高效深藍色鈣鈦礦發(fā)光二極管器件的新策略。具體指通過二維層狀苯乙基胺溴化鉛((C6H5C2H4NH3)2Pb Br4,(PEA)2Pb Br4)鈣鈦礦材料中的有機長鏈隔開水氧的影響提高穩(wěn)定性。另一方面,利用溶劑交換法大規(guī)模制備出均勻、少層的(PEA)2Pb Br4二維納米片,增大激子結合能提高發(fā)光效率。利用該策略,首次實現了熒光量子產率超過15%的(PEA)2Pb Br4二維納米片,其發(fā)射峰位于410 nm的深藍色區(qū)域,半峰寬只有10.8 nm。基于此,結合電場輔助沉積法,成功地構筑了基于二維鈣鈦礦結構的(PEA)2Pb Br4二維納米片的發(fā)光器件。該器件呈現出深藍色的發(fā)光,其亮度最大可達147.6 cd/m2,電流效率和EQE分別為0.19 cd/A和0.31%,其性能是目前為止報道過的基于鈣鈦礦深藍色發(fā)光器件中最好的。更重要的是,基于(PEA)2Pb Br4納米片的發(fā)光二極管表現出了長期的穩(wěn)定性,可在相對濕度為50%下連續(xù)工作65 h。這一工作為設計和制備高穩(wěn)定性、高效的深藍色發(fā)光材料提供了新思路。
【學位單位】：蘇州大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：TB383.1;TN312.8
【部分圖文】：

薄膜的孔隙中成功地形成了粒徑為2nm的MAPbIX3納米晶顆粒，如圖1-1g所示。除了利用二維模板外，Yamauchi 課題組等人使用一種螺旋形的二氧化硅來合成納米晶（圖 1-1h）[32]。由圖 1-1i 可知，隨著孔隙大小由 11.9 nm 減小到 5.1 nm，CH3NH3PbBr3和 CH3NH3PbI3納米晶的光致發(fā)射峰逐漸發(fā)生藍移現象，說明通過控制模板孔隙的大小可以精確地調控納米晶的帶隙。

謨謝?無機雜化鈣鈦礦納米晶發(fā)光二極管的研究 第一章5圖1-2 （a）熱注入法的示意圖；（b）通過熱注入法制備的CH3NH3PbBr3納米晶顆粒的TEM圖； （c） CH3NH3PbBr3納米晶溶液在紫外燈照射下的光學照片；（d）分散在甲苯中的CH3NH3PbBr3納米晶的PL 隨紫外光照射時間的變化關系圖；（e） CH3NH3PbBr3納米晶和CH3NH3PbBr3立方相的XRD圖；（f）FAPbBr3納米晶溶液的PL和吸收光譜圖1.2.3 配體輔助再沉淀法與熱注入法相比，配體輔助再沉淀法操作更加簡單、效率更高、條件也更加溫和，在合成有機納米材料中應用廣泛[42]。圖 1-3a 是配體輔助再沉淀法的示意圖[21]，首先將鈣鈦礦的前驅體（甲基溴化銨和溴化鉛）、配體油酸和辛胺溶解在良溶劑（如 DMF）中，然后取一定量的前驅液快速滴入到不良溶劑（如甲苯、己烷等）中并劇烈攪拌。如圖 1-3b 所示，隨著前驅液的加入，甲苯溶液立刻變?yōu)辄S綠色，說明鈣鈦礦在達到過飽和狀態(tài)后快速重結晶析出納米晶顆粒。在大多數情況下，得到的膠體溶液中有許多大顆粒，需要通過高速離心來分離大顆粒

他們進行了大量的控制實驗。如圖 1-4c 所示，當把塊狀的鈣鈦溶劑中，可以得到藍色的樣品。這是因為附著在塊狀鈣鈦礦表面的配更好的溶解度，含有配體的微小鈣鈦礦碎片從大塊材料中脫落形成，形成的納米晶尺寸為 2.8nm。再經過超聲處理之后，藍色的粉末納。同樣地，經過研磨之后，CH3NH3Br 和 PbBr2粉末由白色變成黃的激發(fā)下，發(fā)出綠色的光。加入相同量的配體之后，將粉末與甲苯混到藍色的納米晶顆粒。最近，Polavarapu 等人在室溫下利用超聲出了全無機鈣鈦礦 CsPbX3納米晶顆粒[53]。同樣地，Zhu 等人需要溶劑的方法來合成 CsPbX3納米晶[54]，他們通過機械加工粒徑為 8.5nm 的納米晶顆粒。他們使用不同的金屬鹵化物鹽，射光從353nm調控到了658nm的范圍。這些方法與合成CH3N米晶的自上而下法非常相似。
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本文編號：2850453