本文關(guān)鍵詞：硼氫化鋰—?dú)浠V—鋁氫化物復(fù)合體系儲(chǔ)氫性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：氫能作為清潔能源和理想的二次能源具備很多的優(yōu)點(diǎn),最近引起了廣泛的關(guān)注。將氫能應(yīng)用于汽車(chē)是氫能開(kāi)發(fā)領(lǐng)域的近期目標(biāo),其中高效的儲(chǔ)氫技術(shù)是氫能利用的瓶頸技術(shù)。以L(fǎng)iBH4為代表的配位金屬氫化物由于其儲(chǔ)氫量高等優(yōu)點(diǎn)成為了目前的研究熱點(diǎn),但是LiBH4存在熱力學(xué)穩(wěn)定性高、放氫溫度高、吸放氫動(dòng)力學(xué)差、可逆性差等缺點(diǎn),因此,需要對(duì)LiBH4性能改善方面進(jìn)行系統(tǒng)的研究。改善LiBH4儲(chǔ)氫性能的一個(gè)不錯(cuò)的方法是反應(yīng)物失穩(wěn)法,關(guān)鍵點(diǎn)是要尋找合適的失穩(wěn)劑。在本文的研究中,為了提高LiBH4的吸放氫熱力學(xué)與動(dòng)力學(xué)性能,引入了MgH2和A1及其氫化物(包括A1H3和Li3AlH6)形成復(fù)合體系作為研究對(duì)象,采用XRD、TPD、DSC/TG、MS等分析測(cè)試手段,系統(tǒng)研究了:(1)LiBH4-MgH2-Al復(fù)合體系的非恒溫和恒溫放氫性能、放氫動(dòng)力學(xué)性能等;(2) LiBH4-MgH2-AlH3復(fù)合體系的吸放氫性能、放氫動(dòng)力學(xué)性能和循環(huán)放氫性能等；(3)LiBH4-MgH2-Li3AlH6復(fù)合體系的非恒溫和恒溫放氫性能、放氫機(jī)理、放氫動(dòng)力學(xué)性能等。首先本文研究了LiBH4-MgH2-Al復(fù)合體系的儲(chǔ)氫性能,他們之間因?yàn)槠鸬絽f(xié)同作用而使性能得到稍微的改善,包括初始放氫和峰值放氫溫度的降低,整體放氫量的升高。熱力學(xué)測(cè)試顯示三元復(fù)合樣品升溫到520℃的總體放氫量可達(dá)到7.5wt%以上,體系放氫分為兩步,第一步對(duì)應(yīng)于MgH2的放氫,起始放氫溫度的為340℃,第二步對(duì)應(yīng)于LiBH4的放氫,起始放氫溫度為391℃。跟Al復(fù)合的LiBH4、MgH2的初始放氫溫度分別降低了17℃和14℃。循環(huán)放氫結(jié)果表明,第一次循環(huán)放氫容量為7.5 wt%,放氫總量是隨著循環(huán)放氫次數(shù)的增加而減少。XRD測(cè)試顯示,LiBH4-MgH2失穩(wěn)的主要原因是由于通過(guò)LiBH4、MgH2與A1之間的反應(yīng)形成的Mg-Al-B合金。其次本文研究了LiBH4-MgH2-AlH3復(fù)合體系的儲(chǔ)氫性能,并將復(fù)合體系與三元LiBH4-MgH2-Al、二元LiBH4-MgH2以及一元LiBH4、MgH2、AlH3樣品進(jìn)行對(duì)比,對(duì)儲(chǔ)氫性能改善機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)的研究。采用有機(jī)溶液合成方法制備得到了A1H3樣品,并研究了球磨和Nb基催化劑對(duì)其放氫行為的影響,發(fā)現(xiàn)添加NbF5和Nb2O5對(duì)A1H3的放氫行為有顯著的影響。熱力學(xué)測(cè)試顯示三元復(fù)合樣品放氫反應(yīng)分為三步反應(yīng),升溫到520℃的總放氫量可以達(dá)到10.42%,三步反應(yīng)分別對(duì)應(yīng)著AlH3、MgH2和LiBH4的分解,初始放氫溫度分別為114℃、291℃、328℃,溫度分別降低了24℃、62℃和49℃,峰值放氫溫度分別為309.7℃和443.2℃,分別降低了85.3℃和17.9℃。體系的吸氫性能顯示,LiBH4-MgH2-AlH3的吸氫性能(吸氫量為第一次放氫量的60%)比LiBH4-MgH2-Al(吸氫量只有第一次放氫量的49%)復(fù)合體系優(yōu)異。XRD分析表明,LiBH4-MgH2失穩(wěn)的主要原因是由于通過(guò)LiBH4、MgH2與活性A1之間的反應(yīng)形成的Mg-Al-B合金。A1H3在使LiBH4+MgH2體系失穩(wěn)上,比單獨(dú)的A1效果明顯。最后,研究了LiBH4-MgH2-Li3AlH6復(fù)合體系的儲(chǔ)氫性能,將復(fù)合體系與三元LiBH4-MgH2-Al、二元LiBH4-MgH2以及一元LiBH4、MgH2、Li3AlH6樣品進(jìn)行對(duì)比,發(fā)現(xiàn)LiBH4-MgH2-Li3AlH6復(fù)合體系樣品間產(chǎn)生協(xié)同作用而使放氫性能得到顯著改善,包括初始放氫和峰值放氫溫度的降低,整體放氫量的升高,和恒溫放氫時(shí)間的縮短。熱力學(xué)測(cè)試顯示體系在169.7℃開(kāi)始放氫,并且在520℃以下體系總共的放氫量為10.02%。跟Li3AlH6混合的MgH2、LiBH4的初始放氫溫度分別為為285.6℃和328.3℃,溫度分別降低了67.4℃和48.7℃,峰值放氫溫度分別為300.8℃和443.2℃,溫度分別降低了84.7℃和19.3℃。根據(jù)XRD的測(cè)試結(jié)果,LiBH4-MgH2失穩(wěn)的主要原因是由于通過(guò)LiBH4、MgH2與活性A1之間的反應(yīng)形成的Mg-Al-B合金。循環(huán)吸放氫結(jié)果表明,第一次放氫容量為9.49wt%,放氫總量隨著循環(huán)次數(shù)的增加而減少。Li3AlH6在使LiBH4+MgH2體系失穩(wěn)上,比單獨(dú)的A1效果明顯。
【關(guān)鍵詞】：儲(chǔ)氫材料 儲(chǔ)氫性能 LiBH_4 MgH_2 AlH_3 Li_3AlH_6
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TB34
【目錄】：

• 摘要6-8
• Abstract8-13
• 第一章 緒論13-21
• 1.1 能源定義及種類(lèi)13
• 1.2 新能源載體-氫能13-16
• 1.2.1 高壓氣態(tài)儲(chǔ)氫15
• 1.2.2 低溫液態(tài)儲(chǔ)氫15
• 1.2.3 儲(chǔ)氫材料儲(chǔ)氫15-16
• 1.3 儲(chǔ)氫材料研究進(jìn)展16-21
• 1.3.1 吸附型儲(chǔ)氫材料16
• 1.3.2 納米儲(chǔ)氫材料16-17
• 1.3.3 金屬氫化物儲(chǔ)氫材料17-19
• 1.3.4 配位型儲(chǔ)氫材料19-21
• 第二章 文獻(xiàn)綜述21-33
• 2.1 LiBH_4儲(chǔ)氫性能的研究進(jìn)展21-25
• 2.1.1 LiBH_4的放氫性能21
• 2.1.2 LiBH_4的可逆性21-23
• 2.1.3 LiBH_4儲(chǔ)氫性能的改善23-25
• 2.2 LiBH_4與MgH_2、與Al及其化合物復(fù)合體系儲(chǔ)氫性能的研究進(jìn)展25-27
• 2.3 LiBH_4、MgH_2和Al及其化合物復(fù)合體系儲(chǔ)氫性能的研究進(jìn)展27-30
• 2.4 問(wèn)題的提出和本文的研究?jī)?nèi)容30-33
• 第三章 實(shí)驗(yàn)方法33-39
• 3.1 樣品制備33-35
• 3.1.1 Li_3AlH_6的制備33
• 3.1.2 AlH_3的制備33-34
• 3.1.3 其余樣品的制備34-35
• 3.2 樣品表征與性能測(cè)試35-39
• 3.2.1 吸/放氫性能的測(cè)試35-37
• 3.2.2 熱重(TG)/差示掃描量熱(DSC)/質(zhì)譜(MS)分析37
• 3.2.3 材料組織和微觀結(jié)構(gòu)分析37-39
• 第四章 LiBH_4-MgH_2-Al復(fù)合體系儲(chǔ)氫性能研究39-47
• 4.1 復(fù)合體系樣品的物相結(jié)構(gòu)及組成39-40
• 4.2 復(fù)合體系的放氫性能及可逆性40-44
• 4.3 復(fù)合體系的循環(huán)放氫性能44-46
• 4.4 本章小結(jié)46-47
• 第五章 LiBH_4-MgH_2-AlH_3復(fù)合體系的儲(chǔ)氫性能及機(jī)理47-69
• 5.1 AlH_3樣品制備與性能47-53
• 5.1.1 AlH_3樣品的制備47
• 5.1.2 AlH_3樣品的性能47-49
• 5.1.3 Nb基添加劑對(duì)AlH_3放氫行為的影響49-53
• 5.2 復(fù)合體系樣品的制備和物相結(jié)構(gòu)53-55
• 5.3 復(fù)合體系樣品的非恒溫放氫性能及反應(yīng)機(jī)理55-60
• 5.3.1 復(fù)合體系的非恒溫放氫性能55-58
• 5.3.2 復(fù)合體系的放氫機(jī)理58-60
• 5.4 復(fù)合體系的放氫動(dòng)力學(xué)性能60-63
• 5.5 復(fù)合體系的可逆性及循環(huán)性能63-67
• 5.6 本章小結(jié)67-69
• 第六章 LiBH_4-MgH_2-Li_3AlH_6復(fù)合體系的儲(chǔ)氫性能及機(jī)理69-81
• 6.1 Li_3AlH_6樣品制備與性能69-70
• 6.2 復(fù)合體系樣品的制備、物相結(jié)構(gòu)70
• 6.3 復(fù)合體系樣品的非恒溫放氫性能及反應(yīng)機(jī)理70-75
• 6.3.1 復(fù)合體系的非恒溫放氫性能70-73
• 6.3.2 復(fù)合體系的放氫機(jī)理73-75
• 6.4 復(fù)合體系的放氫動(dòng)力學(xué)性能75-77
• 6.5 復(fù)合體系的循環(huán)性能77-79
• 6.6 本章小結(jié)79-81
• 第七章 總結(jié)和展望81-85
• 7.1 LiBH_4、MgH_2和Al及其化合物復(fù)合體系儲(chǔ)氫性能的研究81-82
• 7.1.1 LiBH_4-MgH_2-Al復(fù)合體系81
• 7.1.2 LiBH_4-MgH_2-AlH_3復(fù)合體系81-82
• 7.1.3 LiBH_4-MgH_2-Li_3AlH_6復(fù)合體系82
• 7.2 對(duì)今后研究工作的建議和展望82-85
• 參考文獻(xiàn)85-93
• 致謝93-95
• 個(gè)人簡(jiǎn)歷95-97
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其它研究成果97

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