以Co、Fe、Zn基金屬氧化物復(fù)合材料在光催化降解和電催化性能的研究為中心,通過(guò)冷凝回流法制備出ZnO-ZnFe_2O_4納米材料。采用電荷誘導(dǎo)組裝法制備出石墨烯量子點(diǎn)修飾ZnO-ZnFe_2O_4復(fù)合材料。以六水合硝酸鈷作為鈷源,制備出Zn/Co比例不同的Zn_xCo_(1-x)Fe_2O_4金屬氧化物復(fù)合材料。通過(guò)簡(jiǎn)單的熱處理方法將P元素?fù)诫s到Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4金屬氧化物復(fù)合材料。主要結(jié)論有,(1)通過(guò)冷凝回流法和電荷誘導(dǎo)組裝法制備的石墨烯量子點(diǎn)修飾ZnO-ZnFe_2O_4復(fù)合材料,其較小的禁帶寬度增強(qiáng)了對(duì)光的吸收效率,適量石墨烯量子點(diǎn)的修飾提高了電荷傳輸效率與活性位點(diǎn)數(shù)量,具有優(yōu)異的光催化性能。在光催化降解MB測(cè)試中,相比于ZnO和ZnO-ZnFe_2O_4材料,1GQD/ZnO-ZnFe_2O_4復(fù)合材料的降解性能分別提升了10和4倍。在光催化降解鹽酸四環(huán)素測(cè)試中,1GQD/ZnO-ZnFe_2O_4復(fù)合材料30分鐘內(nèi)的降解效率達(dá)到90%以上。(2)通過(guò)簡(jiǎn)單控制金屬前驅(qū)體的濃度和類型,合成出不同尺寸和形貌的Co_3O_4納米晶體材料。與Cubic-18和Triangular-9相比,Cubic-9型Co_3O_4納米材料由于具有較大的比表面積和高的氧空位濃度,在0.1M KOH堿性溶液中顯示出更高的極限電流密度(5.5 mA/cm~2)、更正的半波電位(0.48 V vsRHE)和更接近4的電子轉(zhuǎn)移過(guò)程(轉(zhuǎn)移電子數(shù)為3.68-3.79)。此外,Cubic-9型Co_3O_4納米材料表現(xiàn)出優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑的穩(wěn)定性和抗甲醇氧化性能。(3)利用對(duì)苯二甲酸作為有機(jī)配體,六水合硝酸鈷作為鈷源,制備Zn_xCo_(1-x)Fe_2O_4金屬氧化物復(fù)合材料。在1M KOH堿性溶液中考察了ZnFe_2O_4、Zn_(0.7)Co_(0.3)Fe_2O_4、Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4、Zn_(0.3)Co_(0.7)Fe_2O_4和CoFe_2O_4材料的OER和HER性能。隨著Zn/Co比值的降低,極限電流密度呈現(xiàn)出先增大后減小的趨勢(shì),過(guò)電位(η_(10))也表現(xiàn)出先減小后增大的趨勢(shì)。當(dāng)Zn/Co比值為1時(shí),Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)異的OER和HER性能,此時(shí)具有最高的極限電流密度,最低的過(guò)電位(OER:305 mV,HER:331 mV)和最小的塔菲爾斜率(OER:131 mV/Dec,177 mV/Dec)。穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果顯示,該材料具有良好的電催化OER穩(wěn)定性及較差的電催化HER穩(wěn)定性,在穩(wěn)定性測(cè)試過(guò)程中過(guò)電位增加了約300 mV。(4)通過(guò)熱處理方法進(jìn)行P元素的摻雜,制備P-Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4復(fù)合材料。在1M KOH堿性溶液中對(duì)比了Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4和P-Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4復(fù)合材料的電催化OER和HER性能,發(fā)現(xiàn)P元素?fù)诫s可以顯著提升材料的催化活性。與Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4材料相比,P-Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4復(fù)合材料具有高的氧空位濃度和電解水活性位點(diǎn)數(shù)量(ECSA測(cè)試結(jié)果表明,P元素?fù)诫s材料的電化學(xué)比表面積提高了89%),表現(xiàn)出更大的極限電流密度更小的、更小的過(guò)電位(OER:277 mV,HER:191 mV)和塔菲爾斜率(OER:44 mV/Dec,46 mV/Dec)。穩(wěn)定性測(cè)試結(jié)果顯示,P摻雜Zn_(0.5)Co_(0.5)Fe_2O_4復(fù)合材料具有優(yōu)異的電催化OER和HER穩(wěn)定性。
【學(xué)位單位】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TB33
【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 科學(xué)問(wèn)題與研究意義
    1.2 金屬-有機(jī)框架材料概述
    1.3 光催化概述
        1.3.1 光催化降解基本原理
        1.3.2 金屬-有機(jī)框架材料在光催化的應(yīng)用
    1.4 電催化技術(shù)概述
        1.4.2 電解水制氫的發(fā)展歷程
        1.4.3 電催化析氫反應(yīng)
        1.4.4 電催化析氧反應(yīng)
        1.4.5 電催化氧還原反應(yīng)
        1.4.6 評(píng)價(jià)指標(biāo)
        1.4.7 金屬-有機(jī)框架材料在電催化的應(yīng)用
    1.5 選題依據(jù)
    1.6 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)材料及表征方法
    2.1 化學(xué)試劑及儀器設(shè)備
        2.1.1 化學(xué)試劑
        2.1.2 儀器設(shè)備
    2.2 表征方法
        2.2.1 X射線衍射
        2.2.2 掃描電子顯微鏡
        2.2.3 透射電子顯微鏡
        2.2.4 熱重分析
        2.2.5 X射線光電子能譜
        2.2.6 比表面積
        2.2.7 紫外—可見(jiàn)漫反射光譜
        2.2.8 光致熒光發(fā)光光譜
2O₄復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究'>第三章 石墨烯量子點(diǎn)修飾ZnO-ZnFe₂O₄復(fù)合材料的制備及其光催化性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
2O₄納米材料的制備'>        3.2.1 ZnO-ZnFe₂O₄納米材料的制備
2O₄復(fù)合材料的制備'>        3.2.2 GQDs修飾ZnO-ZnFe₂O₄復(fù)合材料的制備
        3.2.3 可見(jiàn)光催化降解亞甲基藍(lán)（MB）和鹽酸四環(huán)素實(shí)驗(yàn)
        3.2.4 活性物種捕獲實(shí)驗(yàn)
        3.2.5 光電流實(shí)驗(yàn)測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 微觀結(jié)構(gòu)和形貌表征
        3.3.2 光催化降解亞甲基藍(lán)和鹽酸四環(huán)素性能研究
        3.3.3 光催化機(jī)理探究
    3.4 本章小結(jié)
3O₄ 納米材料的制備及其電催化氧還原性能研究'>第四章 過(guò)渡金屬氧化物Co₃O₄ 納米材料的制備及其電催化氧還原性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
3O₄ 納米材料的制備'>        4.2.1 Co₃O₄ 納米材料的制備
        4.2.2 電化學(xué)測(cè)試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 微觀形貌和結(jié)構(gòu)表征
3O₄ 納米材料電催化性能測(cè)試'>        4.3.2 Co₃O₄ 納米材料電催化性能測(cè)試
3O₄ 納米材料電催化性能研究'>        4.3.3 Co₃O₄ 納米材料電催化性能研究
3O₄ 納米材料與商業(yè)Pt/C電催化氧還原性能比較'>        4.3.4 Cubic-9型Co₃O₄ 納米材料與商業(yè)Pt/C電催化氧還原性能比較
    4.4 本章小結(jié)
1-xFe₂O₄ 復(fù)合材料的制備及其催化性能研究'>第五章 三元金屬氧化物ZnxCo_1-xFe₂O₄ 復(fù)合材料的制備及其催化性能研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
1-xFe₂O₄復(fù)合材料的制備'>        5.2.1 三元金屬氧化物ZnxCo_1-xFe₂O₄復(fù)合材料的制備
        5.2.2 電化學(xué)測(cè)試
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 微觀形貌和結(jié)構(gòu)表征
1-xFe₂O₄ 復(fù)合材料的電催化性能表征'>        5.3.2 金屬氧化物ZnxCo_1-xFe₂O₄ 復(fù)合材料的電催化性能表征
    5.4 本章小結(jié)
0.5Co_0.5Fe₂O₄ 復(fù)合材料的制備及其催化性能研究'>第六章 P摻雜Zn_0.5Co_0.5Fe₂O₄ 復(fù)合材料的制備及其催化性能研究
    6.1 引言
    6.2 實(shí)驗(yàn)部分
0.5Co_0.5Fe₂O₄ 復(fù)合材料的制備'>        6.2.1 三元金屬氧化物Zn_0.5Co_0.5Fe₂O₄ 復(fù)合材料的制備
0.5Co_0.5Fe₂O₄ 復(fù)合材料制備'>        6.2.2 P元素?fù)诫sZn_0.5Co_0.5Fe₂O₄ 復(fù)合材料制備
        6.2.3 電化學(xué)測(cè)試
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 微觀形貌與結(jié)構(gòu)分析
0.5Co_0.5Fe₂O₄和Zn_0.5Co_0.5Fe₂O₄ 復(fù)合材料的電催化性能研究'>        6.3.2 P-Zn_0.5Co_0.5Fe₂O₄和Zn_0.5Co_0.5Fe₂O₄ 復(fù)合材料的電催化性能研究
    6.4 本章小結(jié)
第七章 結(jié)論
    7.1 主要結(jié)論
    7.2 主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)
    7.3 下一步工作建議
參考文獻(xiàn)
致謝
附錄

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本文編號(hào)：2847839