生物質(zhì)是一種來源廣泛、價格低廉、可再生的自然資源。由于生物質(zhì)具有豐富的碳含量和獨特的微觀結(jié)構(gòu),近年來開發(fā)和利用生物質(zhì)制備生物質(zhì)碳基復(fù)合材料受到了越來越多的關(guān)注。將生物質(zhì)碳基復(fù)合材料應(yīng)用于能源、環(huán)境和催化等領(lǐng)域可以使生物質(zhì)資源得到有效的利用。更加重要的是將生物質(zhì)制備成生物質(zhì)碳基復(fù)合材料可以提高生物質(zhì)自身的經(jīng)濟價值。本文以葡萄糖、淀粉和殼聚糖等為原料,成功制備了一系列的生物質(zhì)碳基納米復(fù)合材料,并研究了它們電催化氧還原反應(yīng)的性能。相關(guān)研究內(nèi)容如下:(1)氮摻雜碳負(fù)載缺陷ZnS復(fù)合材料的制備及催化氧還原反應(yīng)性能研究。以生物質(zhì)葡萄糖為原料,采用一步碳浴法在900~oC高溫處理制備了氮摻雜碳負(fù)載Zn空位ZnS復(fù)合材料(ZnS/N-C-900)。測試結(jié)果表明,制備的復(fù)合材料ZnS/N-C-900不僅含有Zn空位,同時其比表面積到達1056.2 m~2/g。電化學(xué)測試結(jié)果表明,在0.1M KOH電解液中,以鉑絲作為參比電極時,ZnS/N-C-900電極的起始點位(E_0)為0.95 V_(RHE),明顯高于Pt/C的起始點位(0.92 V_(RHE));當(dāng)石墨電極作為參比電極時,ZnS/N-C-900電極的起始點位同樣為0.95 V_(RHE),也明顯高于Pt/C的起始點位(0.92 V_(RHE)),因此,無論是鉑絲還是石墨作為參比電極時,ZnS/N-C-900在0.1M KOH溶液中都具有良好的ORR催化活性。密度泛函理論(DFT)計算的結(jié)果表明,Zn空位作為復(fù)合材料ZnS/N-C-900的活性位點,在催化ORR過程中,其速控步反應(yīng)(*OO→*OOH)僅需要0.92 eV。因此,在堿性介質(zhì)中,Zn空位作為活性位點使得所制備的復(fù)合材料ZnS/N-C-900具有優(yōu)異的ORR催化活性,穩(wěn)定性和抗甲醇性。(2)氮摻雜碳負(fù)載Co-CoO_x復(fù)合材料的制備及其催化氧還原反應(yīng)性能研究。以可溶性淀粉為原料,采用沙浴法制備了氮摻雜碳負(fù)載部分氧化Co-CoO的復(fù)合材料Co-CoO_x/N-C(SBM)。在堿性電解液中,測試電化學(xué)性能結(jié)果表明,與傳統(tǒng)的高溫?zé)峤夥ㄖ苽涞腃o-CoO/N-C(CHT)的半波電位(E_(1/2)=0.82 V vs.RHE)相比,沙浴法制備的Co-CoO_x/N-C(SBM)表現(xiàn)出更加優(yōu)異的半波電位(E_(1/2)=0.85 V vs.RHE)。此外,與Pt/C相比,Co-CoO_x/N-C(SBM)除了具有高催化活性,同時還具有優(yōu)異的穩(wěn)定性和耐甲醇性。(3)銅氮摻雜碳負(fù)載銅復(fù)合材料的制備及其催化氧還原反應(yīng)性能研究。以殼聚糖為原料,通過一步簡單的碳浴法制備了銅氮摻雜碳負(fù)載銅復(fù)合材料Cu/Cu-N-C。結(jié)果表明,Cu/Cu-N-C具有高的比表面積(S_(BET)=607.3 m~2/g)。與商業(yè)20 wt%Pt/C的起始電位(E_0=0.92 V_(RHE))相比,Cu/Cu-N-C在電催化ORR過程中顯示出的起始電位(E_0)為0.96 V_(RHE),說明Cu/Cu-N-C具有較好的ORR催化活性。同時,Cu/Cu-N-C還表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性和抗甲醇性。(4)鋅氮摻雜碳包覆ZnO納米顆粒復(fù)合材料的制備及其催化氧還原反應(yīng)性能研究。利用殼聚糖為前驅(qū)體,采用簡單的一步碳浴熱解法制備了鋅氮摻雜碳原位包覆ZnO納米顆粒的復(fù)合材料(ZnO@Zn-N-C),并且沒有進行任何處理。結(jié)果表明,在ORR的電催化試驗中,由于Zn-N的存在,ZnO@Zn-N-C電極的起始電位為0.93 V_(RHE),明顯高于商業(yè)Pt/C(E_0=0.92 V_(RHE)),說明制備的復(fù)合材料ZnO@Zn-N-C具有很好的ORR催化活性。
【學(xué)位單位】：石河子大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TB33;O643.36
【部分圖文】：

S-ELAC-x 的合成方法示意圖。ig. 1-1 Schematic illustration of synthesis process employed for AKPC-750 and its applicatfor supercapacitor.[39]Chen 等人[40]成功制備了源自榆花 (EL) 生物質(zhì)的 N，S 摻雜活性炭樣品于 EL 含有大量的自摻氮和硫，可以通過簡便，成本低且有效的水熱反應(yīng)利OH活化制備出EL衍生的N，S摻雜活性炭，如圖1-2所示。除Brunauer-Emmeller (BET) 表面積為 2048.6 m2/g 和中等孔體積 0.88 cm3/g 外，EL 衍生的活 (ELAC) 中 N 和 S 含量分別為 2.21%和 6.06%。圖 1-2 N,S-ELAC-x 的合成方法示意圖。Fig. 1-2 Schematic illustration of synthesis process employed for N,S-ELAC-x.[40]

S-ELAC-x 的合成方法示意圖。g. 1-1 Schematic illustration of synthesis process employed for AKPC-750 and its applicafor supercapacitor.[39]Chen 等人[40]成功制備了源自榆花 (EL) 生物質(zhì)的 N，S 摻雜活性炭樣品于 EL 含有大量的自摻氮和硫，可以通過簡便，成本低且有效的水熱反應(yīng)利H活化制備出EL衍生的N，S摻雜活性炭，如圖1-2所示。除Brunauer-Emmller (BET) 表面積為 2048.6 m2/g 和中等孔體積 0.88 cm3/g 外，EL 衍生的活 (ELAC) 中 N 和 S 含量分別為 2.21%和 6.06%。

化學(xué)活化具有幾個優(yōu)點，包括單步活化，低活化溫度高的產(chǎn)率和更好的多孔結(jié)構(gòu)。物質(zhì)石墨烯烯，作為只有一個 C 原子厚度的 sp2雜化碳原子層二維材料，發(fā)現(xiàn)以來，已經(jīng)獲得了人們極大的興趣和吸引力，這主要是由的特性 (如大的比表面積，良好的導(dǎo)電性和優(yōu)異的導(dǎo)熱性)。有大量的石墨烯片，通常被用作原料利用物理或化學(xué)的方法剝烯，但是采用石墨制備石墨烯存在一些缺點：如成本高，危險雜等。利用廉價的生物質(zhì)制備石墨烯不僅可以提升生物質(zhì)的附生物質(zhì)石墨烯主要包括高溫石墨化法，金屬催化法，犧牲模板石墨化法
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本文編號：2839472