有機抗生素的濫用,導致耐藥菌問題日益嚴重,迫切需要開發(fā)出新的抗菌藥物。為避免反復投加短效抗菌材料而引起耐藥菌的出現(xiàn),高效持久抗菌材料的開發(fā)迫在眉睫。有機抗菌劑針對性強,但易分解以及可能引起耐藥菌的問題。無機抗菌劑具有安全持久、抗菌廣譜性的特點,但針對性較弱。根據(jù)有機/無機納米復合抗菌材料,可以彌補單一抗菌劑的不足、充分發(fā)揮各自抗菌劑的優(yōu)點并形成互補的思路,本論文利用層狀雙金屬氫氧化物(Layered double hydroxides,LDHs)層板陽離子、層間陰離子和層板氧化的可調(diào)控性,使無機過渡金屬、有機抗生素、無機金屬氧化物分別與無機LDHs通過簡易方法復合。利用EA、XRD、FTIR和TEM/HRTEM對其相結(jié)構(gòu)和形貌進行表征,并探索LDHs基納米復合材料對金黃色葡萄球菌和大腸桿菌的高效持久抗菌效果、生物相容性及其協(xié)同抗菌機制。研究的主要結(jié)論如下:1.過渡金屬M(Zn、Cu、Mn、Ni、Co)以不同的金屬摩爾比(M:Al=2:1或3:1)替代類似水鎂石MgAl-LDH層板中的Mg(M2A1和M3Al)。結(jié)果表明,M2A1和M3A1有明確的LDHs結(jié)構(gòu)。橢球狀、球狀和棒狀結(jié)構(gòu)的Mn2Al和Mn3Al以及棒狀結(jié)構(gòu)的Cu2A1和 Cu3A1 具有獨特的形貌�！�200-1500μg/mL Cu2A1、Zn2Al、Ni2Al、Co2A1、Mn2Al 和Mn3Al具有≥50%抗菌性。Zn、Cu、Ni和Mn系LDHs對真核細胞有≥50%毒性。2.不同量的有機抗生素盤尼西林G(PG)與Zn2Al-LDH進行組裝(PG/LDH),PG大部分粘附在Zn2Al-LDH表面,少量的隨意插入Zn2Al-LDH層板間。PG/LDH中PG和Zn2+的釋放曲線是典型的快速釋放,然后持續(xù)緩慢釋放。與單獨的PG和原始的LDHs相比,適當?shù)腜G/LDH組合物能協(xié)同提高對大腸桿菌的抑制能力,且PG/LDH的抑菌活性可維持10天,顯著延長了相同條件下單獨的PG僅1天的抗菌效果。同時保持了對金黃色葡萄球菌的抗菌性能。3.以LDHs為前驅(qū)體,水熱調(diào)控層板,得到含單金屬氧化物LDHs納米復合材料(MO/LDHs)。在 200℃ 2h,ZnO/LDHs 可以從 ZnAl-LDH 轉(zhuǎn)變?yōu)榫w ZnO 和 ZnAl2O4在Zn5(OH)8(NO3)2·2H2O層板上的具有～30nm均勻ZnO的納米顆粒(Zn3Al-200-2)。Mn3Al-200-2和Zn3Al-200-2抑制了細菌的生長。Zn3Al-200-2納米復合物在100-300μg/mL具有高效達到4天的抗菌性能。4.水熱調(diào)控LDHs層板,同時改變層板上Zn2+與Cu2+比例,合成含雙金屬氧化物LDHs納米復合材料(ZnxCu3_xO/LDH,x=0,1,2)。摻Zn2+的Zn2CuO/LDH和ZnCu20/LDH改變了 Cu30/LDH的棒狀結(jié)構(gòu),形成片狀結(jié)構(gòu)。通過抗菌性能比較,～250μg/mL Cu3A1-200-2能夠達到≥50%72h的持久抗菌性,ZnCu2Al-200-2在175μμg/mL達到≥50%抗菌性。5.LDHs基納米復合材料的制備方法簡易快捷,摻雜金屬氧化物(MO/LDH和ZnxCu3_xO/LDH)有利于高效抗菌性能的體現(xiàn),摻雜有機抗生素(PG/LDH)有利于持久抗菌性能的體現(xiàn)。其高效持久抗菌的機制主要是由于無機過渡金屬離子、有機抗生素和無機金屬氧化物的ROS與無機LDHs吸附的協(xié)同作用。隨著LDHs的濃度增加,LDHs吸附的作用可能會比金屬離子、有機抗生素、ROS的作用稍強。本文的研究結(jié)果揭示了簡易制備調(diào)控的LDHs基納米復合材料具有高效持久的抗菌性能,為進一步研究具有經(jīng)濟型LDHs基材料在避免耐藥菌方面的工作奠定了一定的理論基礎(chǔ),積累了一些實驗經(jīng)驗。
【學位單位】：上海大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TB33
【部分圖文】：

現(xiàn)Ｍｎ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎ絡(luò)合的可溶性維生素Ｋ３氨基硫脲的抗菌性能明顯比單獨的氨逡逑基硫脲的抗菌性能優(yōu)良。逡逑無機金屬型抗菌材料可能的抗菌機理，如圖１－２所示。無機金屬抗菌材料在細菌表逡逑面時，溶解金屬離子，破壞細菌壁固有成分導致其破裂，使細胞質(zhì)組分流失１１８＇邋１９］；金逡逑屬離子會穿透細胞壁進入細胞內(nèi)部，穿透細胞內(nèi)的金屬離子使蛋白質(zhì)失活，破壞細菌逡逑ＤＮＡ的結(jié)構(gòu)而導致細菌死亡ｔ２Ｇ］。逡逑３逡逑

１２ｍｍｏｌ／Ｌ時，能夠?qū)Υ竽c桿菌達到１００％的抗菌作用。Ａｍｅｅｒ邋Ａｚａｍ等［３（）１通過溶膠凝膠逡逑方法合成ＺｎＯ、ＣｕＯ、Ｆｅ２0３并比較其抗菌性能，結(jié)果表明ＺｎＯ的效果最優(yōu)。逡逑無機金屬氧化物型抗菌材料以ＺｎＯ為例探究其抗菌機理。如圖１－３，充滿電子的低逡逑能價帶（ＶＢ）和空的高能導帶（ＣＢ）構(gòu)成半導體的能帶結(jié)構(gòu)，禁帶存在于價帶和導帶之逡逑間［３１］。在水和空氣體系中，當２半導體帶隙能的光波輻射半導體時，會激發(fā)處于價帶的逡逑電子到導帶上產(chǎn)生ｅＣＢ？，空穴（ｈＶＢ＋）從而在價帶上產(chǎn)生（公式（１－１）），導帶電子（ｅ00使逡逑空氣中的氧還原產(chǎn)生超氧陰離子（？00邋（公式（１－２））［３１］，價帶空穴（ｈＶＢ＋）使吸附水氧逡逑化生成羥基自由基（ＯＨ）和Ｈ＋（公式（１－３）），＜Ｖ和Ｈ＋生成ＨＯ／邋（公式（１－４）），Ｈ０２＿和逡逑＃、６NB反應生成出０２（公式（１－５））。＊０２＿由于負電性，不能進入細胞內(nèi)部，因此存在逡逑于細菌的外表面，與細胞壁發(fā)生生化反應，進行抗菌作用［３２］。＊�？、１１２０２、＾１０２＿都有3?很強的氧化能力

邐｜逡逑邐＞邋｜混合攪拌ＳＳ邋４干燥逡逑溶液Ｂ：堿溶液邐｜＿［＾邋邐邐邋丨sE邋邐逡逑圖１－５共沉淀法合成ＬＤＨｓ示意圖逡逑Ｆｉｇ．邋１－５邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｄｉａｇｒａｍ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ邋ｐｒｏｃｅｓｓ邋ｏｆ邋ＬＤＨｓ邋ｖｉａ邋ｃｏｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ邋ｍｅｔｈｏｄ逡

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