生物質(zhì)廢棄物資源化利用一直以來都是環(huán)境化工領(lǐng)域的熱門話題。生物質(zhì)作為大自然中的可再生資源,具有來源廣泛和綠色環(huán)保的優(yōu)點(diǎn),將富碳型生物質(zhì)作為碳源制備多孔炭材料可以很好地滿足工業(yè)化生產(chǎn)需求。與陸地生物質(zhì)相比,水生植物受天氣等自然因素的影響較小,而且不用占據(jù)稀缺的陸地資源,特別是生長環(huán)境使得多數(shù)水生植物本身已有豐富的孔隙結(jié)構(gòu)支撐其呼吸作用,在制備高性能多孔炭材料方面具有明顯的優(yōu)勢。本文以海藻滸苔和蓮桿兩種水生植物基生物質(zhì)為碳前驅(qū)物制備了具有不同微結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)特性的多孔炭材料,并詳細(xì)研究了其在二氧化碳吸附和電化學(xué)儲(chǔ)能方面的應(yīng)用。主要內(nèi)容介紹如下:首先,我們用海藻-滸苔作為碳源,采用冷凍干燥保持其本身固有特性,直接一步碳化制備了富含氮-氧共摻雜的層次孔炭材料。測試結(jié)果表明這種層次孔炭材料的比表面積約450 m2/g,氧氮摻雜量分別為11.5和4.4at.%,同時(shí)介孔體積高達(dá)70%。二氧化碳吸附結(jié)果表明常溫20 bar的吸附量為5.41 mmol/g。電化學(xué)測試結(jié)果表明0.5 A/g時(shí)6MKOH溶液中的比電容高達(dá)234F/g,循環(huán)2000次后保持95%初始電容量。在此基礎(chǔ)上,我們將滸苔在不同溫度下用KOH活化處理得到比表面積高達(dá)3345 m2/g、氧氮含量分別為10.83和3.48 at.%的層次孔炭材料,表現(xiàn)出優(yōu)異的二氧化碳吸附和電化學(xué)儲(chǔ)能特性。二氧化碳吸附結(jié)果表明常溫常壓下的吸附量高達(dá)3.85 mmol/g,20 bar時(shí)的吸附量高達(dá)25.26mmol/g。電化學(xué)測試結(jié)果表明1 A/g時(shí)6M KOH溶液中的比電容高達(dá)220F/g,循環(huán)5000次后仍保持87%初始電容量。其次,我們將海藻滸苔置于密封容器內(nèi),采用水熱碳化法制備了滸苔基水熱炭前驅(qū)物,通過簡單控制活化溫度制備了富含微球形貌的氮摻雜微孔炭材料。測試結(jié)果表明這類微孔炭微球的比表面積高達(dá)1979 m2/g,同時(shí)氮含量為4.3 at.%,表現(xiàn)出優(yōu)異的二氧化碳吸附和電化學(xué)儲(chǔ)能特性。二氧化碳吸附結(jié)果表明常溫常下下的吸附量高達(dá)3.87 mmol/g,吸附熱高達(dá)28 kJ/mol。電化學(xué)測試結(jié)果表明1 A/g時(shí)6M KOH溶液中的比電容高達(dá)200 F/g,但其在高電流密度10 A/g時(shí)表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,循環(huán)10000次后仍保持96%初始電容量。第三,為了研究氮摻雜對(duì)多孔炭材料性能的影響,我們對(duì)滸苔基水熱炭用KOH活化過程中通過添加二次氮源來增加含氮量,制備了一種比表面積為1098 m2/g、氮摻雜濃度高達(dá)15.5 at.%的微孔炭材料。二氧化碳吸附結(jié)果表明常壓0和25℃時(shí)的吸附量分別為3.06和1.86 mmol/g,高濃度氮元素的存在使得二氧化碳吸附熱高達(dá)40 kJ/mol。氧還原測試結(jié)果表明0.1M KOH溶液中1600轉(zhuǎn)速時(shí)的電流密度約4.1 mA/cm2,對(duì)甲醇表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性,循環(huán)20000s后電流密度保持91.1%,同等條件下商業(yè)化Pt/C電極的電流密度僅63.7%。超級(jí)電容器測試結(jié)果表明在0.5A/g時(shí)6M KOH溶液中的比電容為210 F/g,在2A/g時(shí)循環(huán)10000次后電容量幾乎沒有衰減,保持率仍接近100%。最后,我們采用湘潭本土豐富的蓮桿廢棄物作為碳源,在采用水熱法制備水熱炭的基礎(chǔ)上進(jìn)行KOH活化處理,得到一種比表面積高達(dá)2893m2/g的多孔炭材料。二氧化碳吸附結(jié)果表明,在常壓0℃和25℃時(shí)的吸附量分別為6.17和3.85 mmol/g,吸附熱為42.5kJ/mol。通過這一對(duì)比試驗(yàn),我們發(fā)現(xiàn)多孔炭材料孔徑分布對(duì)二氧化碳常壓下的吸附量起主要作用,這為后續(xù)有效制備高性能二氧化碳吸附劑提供有效指導(dǎo)。
【學(xué)位單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ127.11;TB383.4
【部分圖文】：

邐湘潭大學(xué)２０１８屆碩士學(xué)位論文邐逡逑第１章緒論逡逑隨著全球人口的劇增以及經(jīng)濟(jì)的飛速發(fā)展，當(dāng)今社會(huì)對(duì)能源的需求與日俱X棧義夏殼八褂玫哪茉粗饕ú豢稍偕幕劑蝦涂稍偕奶裟�、核能谍x擔(dān)蕁ｅ義匣劑獻(xiàn)魑恢執(zhí)車哪茉醋試�，葎蚧蕛S蚰茉吹鬧饕叢床糠鄭頰既蟈義夏茉聰訓(xùn)模常玻�，而其经过近几十年的矚g舷�，己日覌容竭。同时，随讎I義先劑系娜忌張歐懦齙拇罅康模茫埃財(cái)澹魑斐晌率倚вΦ淖錕鍪椎賈氯蟈義銜露鵲牟歡仙擼笨掏滄湃死嗟納婊肪常郟叮�，瓤z巒妓救∽裕玻埃保紡輟叮攏繡義鮮瀾縋茉賜臣頗曇返氖菹允荊蚶奐疲茫埃駁吶歐帕靠刂樸敕窕岫勻蛭洛義隙鵲謀浠煌跋臁Ｒ虼�，寻求一种清洁高效倾炆持续的新能源及綑n停茫埃插義掀宓吶歐攀塹鼻柏醬餼齙奈侍狻ｅ義

本文編號(hào)：2823233