近年來(lái),水體中有機(jī)污染物以及致病微生物受到人們廣泛關(guān)注。隨著科學(xué)發(fā)展,金屬納米材料因其卓越的性能而被廣泛應(yīng)用于環(huán)境保護(hù)的各個(gè)方面,包括有機(jī)物降解和殺菌。金屬納米材料的傳統(tǒng)合成方法包括物理法和化學(xué)法,這兩種方法都具有一定的缺陷,如成本高、易導(dǎo)致二次污染等,因此急需開(kāi)發(fā)高效環(huán)保的金屬納米材料制備方法,并進(jìn)一步擴(kuò)展其在有機(jī)物降解方法及殺菌中的應(yīng)用。藥物及個(gè)人護(hù)理品是新興環(huán)境污染物,基于鈀納米顆粒與天然粘土礦物綠脫石,構(gòu)建了原位生成雙氧水的高級(jí)氧化體系,實(shí)現(xiàn)了對(duì)卡馬西平的高效降解。鈀納米顆粒催化甲酸與氧氣作用原位生成雙氧水,隨后與綠脫石中的鐵作用,構(gòu)成類芬頓體系。當(dāng)鈀納米顆粒濃度為1 g/L、綠脫石濃度為1 g/L、甲酸濃度為20 mM、pH為3.0的條件下,經(jīng)過(guò)1 h的反應(yīng),卡馬西平的去除率接近100%。氧化劑清除實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明羥基自由基是反應(yīng)中唯一起作用的活性氧自由基。開(kāi)發(fā)了利用希瓦氏菌Shewanella loihica PV-4生物法合成銅納米顆粒的新方法,發(fā)現(xiàn)Shewanella loihica PV-4通過(guò)自身的新陳代謝等生命活動(dòng),將Cu(Ⅱ)還原為單質(zhì)銅,并形成細(xì)小的金屬顆粒。在初始Cu(Ⅱ)濃度為1 mM,Shewanella loihica PV-4濃度為OD_(600)=2,溫度為30℃的條件下,經(jīng)過(guò)120 h的反應(yīng),Cu(Ⅱ)的去除效率達(dá)到了85.1%。通過(guò)分析可知,希瓦氏菌生物還原Cu(Ⅱ)的過(guò)程既存在胞內(nèi)還原也存在胞外還原,且以后者為主。銅納米顆粒通過(guò)物理表征得出銅納米顆粒的粒徑主要分布在10-16 nm,且確定為零價(jià)銅。探究了微生物合成的銅納米顆粒殺菌的性能,在大腸桿菌初始濃度為10~5CFU/mL,銅納米顆粒濃度為100μg/mL的條件下,經(jīng)過(guò)12 h的反應(yīng),大腸桿菌的殺菌效率達(dá)到了82.3%。銅納米顆粒作用下生成的雙氧水活性氧自由基起到的化學(xué)氧化作用引起了細(xì)胞損傷。通過(guò)相關(guān)分析得出結(jié)論,細(xì)胞膜和細(xì)胞質(zhì)成分均被破壞,而脂質(zhì)過(guò)氧化和DNA損傷是其主要的影響因素。綜上,本研究基于鈀納米顆粒構(gòu)建的高級(jí)氧化技術(shù)體系,對(duì)卡馬西平具有很好降解。利用生物法合成銅納米顆粒,發(fā)現(xiàn)其對(duì)大腸桿菌具有良好的抗菌性能。研究結(jié)果為水處理與回用中的痕量有機(jī)物和病原微生物的高效處理,提供了新的方向和思路,并為納米材料的環(huán)境應(yīng)用,提供了理論基礎(chǔ)與技術(shù)依據(jù)。
【學(xué)位單位】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB383.1
【部分圖文】：

取少量干燥的鈀納米顆粒粉末加入到無(wú)水乙醇中，超聲分散，，然后用 0.5 mL 膠頭滴管吸取離心管中的混合物滴到覆蓋有，室溫下干燥使乙醇揮發(fā)。得到的鈀納米顆粒的粒徑分析是在nomeasure 軟件進(jìn)行測(cè)量的。熒光光譜分析（X Ray Fluorescence, XRF）表征：主要用于元析。是卡馬西平濃度的檢測(cè)方法以及后序降解產(chǎn)物的分析方法�？ǎ簩⒒厥盏臉悠吠ㄟ^(guò) 0.22 μm 濾膜過(guò)濾，并用配備有用于檢-Vis 檢測(cè)器的高壓液相色譜（HPLC）來(lái)測(cè)定（Alliance 2695A） ，將 10 μL 樣品注入 C18 柱（250×4.6 mm，5 μm，Agilent持柱溫為 35 ℃。 流動(dòng)相由 HPLC 級(jí)甲醇和水（50:50 v / v） / min 的流速引入柱中。 在 285nm 處監(jiān)測(cè)柱流出物以檢測(cè) CBmpower2 程序分析。

圖 2-2 鈀納米顆粒的表征（A）SEM 圖；（B）EDS 圖；（C）TEM 圖；（D）粒徑分布直方圖；（E）XRD 圖；（F）XPS 圖天然含鐵粘土礦物在本研究中起提供鐵源的作用，因此有必要對(duì)其進(jìn)行物理表征來(lái)觀察其內(nèi)部結(jié)構(gòu)。我們首先對(duì)五種含鐵粘土礦物進(jìn)行了 XRF 的分析，結(jié)果如表 2-2 所示。由表可知這五種礦物鐵含量的順序由高到低分別是綠脫石、蒙脫土、累脫石、伊利石和高嶺土，Krekeler 等（2008）在礦物和地球化學(xué)的調(diào)查中得出了與本文相似的鐵含量。使用掃描電子顯微鏡（SEM）和 X 射線能譜分析（EDX）來(lái)對(duì)綠脫石進(jìn)行形貌上的觀察以及化學(xué)組成上的分析，結(jié)果見(jiàn)圖 2-3。如圖 2-3A 是反應(yīng)前綠托石的 SEM 圖，如圖所示，在分辨率為 1 μm 時(shí)，能看出反應(yīng)前的綠托石的具有表面較光滑和蓬松結(jié)構(gòu)，層與層之間存在微小間隙。而在其 EDX 圖（圖 2-3B）中可以觀察搭配很明顯的 Fe 的特征峰以及一些礦物所包含的基本元素，礦物的Fe 是本研究中類芬頓反應(yīng)鐵的來(lái)源。圖 2-3C 是對(duì)五種含鐵粘土礦物進(jìn)行了 XRD

18圖 2-3 含鐵粘土礦物的表征：（A）綠脫石的 SEM 圖；（B）綠脫石的 EDS 圖；（C）五種礦物的 XRD 圖2.3.2 可行性研究在實(shí)驗(yàn)開(kāi)始之前，先進(jìn)行可行性的研究，即選取了多種粘土礦物對(duì)卡馬西平行了降解實(shí)驗(yàn)，包括綠脫石（Nontronite），伊利石（Illite），累脫石（Rectorite），脫石 （Montmorillonite）和高嶺土（Kaolin）。由圖 2-4A 中所示，5 種粘土礦對(duì)卡馬西平進(jìn)行了降解實(shí)驗(yàn)，初始的卡馬西平濃度為 10 mg/L，綠脫石對(duì)于卡西平的去除率達(dá)到了接近 100%，而其他 4 種礦物的去除率沒(méi)有綠脫石高，因在之后的實(shí)驗(yàn)中我們選用綠脫石為實(shí)驗(yàn)材料。而圖 2-4B 則是進(jìn)行了幾組對(duì)照

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2821431