金納米顆粒所具備的表面等離子體共振(SPR)性質(zhì)與顆粒的尺寸、間距、形貌以及組成密切相關(guān),其組裝體結(jié)構(gòu)因具有優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)、穩(wěn)定的化學(xué)組成以及良好的生物相容性而在生物檢測分析中被廣泛應(yīng)用。目前,金納米結(jié)構(gòu)的制備方法主要分為自上而下刻蝕法和自下而上自組裝法,其中自組裝方法較為簡單、成本也較為低廉,但是利用普通的自組裝方法很難得到離散的金納米結(jié)構(gòu),而DNA折紙的出現(xiàn)則為解決這一問題提供了可能。DNA折紙結(jié)構(gòu)由一條長的骨架鏈和多條短的訂書釘鏈組成,每條訂書釘鏈都是完全可尋址的,因此可以作為精確組裝金納米顆粒的模板。本論文主要的研究內(nèi)容是利用DNA結(jié)構(gòu)組裝金納米顆粒(AuNPs)進(jìn)而通過表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)研究其表面等離子體共振性質(zhì),具體如下:1.我們以二維矩形DNA折紙為平臺構(gòu)建金納米顆粒滾動體系,一個金納米顆粒作為參照物固定不動,之后通過鏈置換反應(yīng)驅(qū)動另一個金納米顆粒單方向滾動,整個動態(tài)過程使用原子力顯微鏡(AFM)進(jìn)行表征。起初兩個金納米顆粒處于同一軸線上,間距最小,等離子體共振最強(qiáng),而隨著滾動的進(jìn)行,間距越來越大,等離子體共振逐漸減弱。該現(xiàn)象與SERS信號檢測結(jié)果相一致。2.DNA折紙的分辨率只有6 nm,這對調(diào)節(jié)金納米顆粒的間距有著較大限制,而環(huán)形DNA雙螺旋以其2 nm的分辨率成為理想的候選結(jié)構(gòu)。我們首先利用酶合成96 nt環(huán)形DNA單鏈,然后將其作為骨架和預(yù)先設(shè)計好的訂書釘鏈互補(bǔ)形成DNA納米管。這種納米管由三個環(huán)形DNA雙螺旋橫向堆積而成,長度約為9 nm,直徑約為10 nm。通過延伸訂書釘鏈作為連接鏈能夠以DNA納米管單體為基本單元構(gòu)建三聚體、四聚體和四面體四聚體結(jié)構(gòu),但由于這些結(jié)構(gòu)尺寸較小,故采用聚丙烯酰胺凝膠電泳(PAGE)對其進(jìn)行表征,每種目標(biāo)結(jié)構(gòu)的條帶均能明顯地觀察到。3.DNA納米管單體、三聚體、四聚體和四面體四聚體具有良好的剛性并且可以很好地控制金納米顆粒之間的距離。我們使用這些結(jié)構(gòu)組裝金納米顆粒構(gòu)建金納米顆粒二聚體、三聚體、四聚體和四面體四聚體,并通過瓊脂糖凝膠電泳(AGE)對這些等離子體納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行純化以及透射電子顯微鏡(TEM)進(jìn)行表征,之后統(tǒng)計每種結(jié)構(gòu)的產(chǎn)率。此外,我們還對金納米顆粒二聚體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了SERS信號檢測,發(fā)現(xiàn)其具有良好的表面等離子體共振性質(zhì)。
【學(xué)位單位】：南京郵電大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：O614.123;TB383.1
【部分圖文】：

南京郵電大學(xué)專業(yè)學(xué)位碩士研究生學(xué)位論文 第一章 緒論大學(xué)的 Yan 課題組綜合“四臂結(jié)”和 DX 開發(fā)出了更復(fù)雜的十字 tile，顯著提高了整個 tile 結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性[18]；2008 年，普渡大學(xué)的 Mao 課題組把十字 tile 的每條臂設(shè)計為相同的序列，得到一種對稱的三角星 tile 結(jié)構(gòu)（3 Point star）[19]。此外，還有許多 tile 的衍生結(jié)構(gòu)，比如 TX[20]，PX[21]等；tile 自組裝不僅能構(gòu)建二維平面結(jié)構(gòu)，也可以構(gòu)建多種三維空間結(jié)構(gòu)，比如 Seema課題組構(gòu)建出了 DNA 立方體結(jié)構(gòu)[22]和截頂八面體結(jié)構(gòu)[23]，并采用酶切的方法來鑒定產(chǎn)物的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)；還有 Mao 課題組用 N 角星系列對稱 tile 組裝的四面體、十二面體、巴克球、二十面體、納米籠、立方體，在用冷凍電鏡和軟件重構(gòu)分析后，發(fā)現(xiàn)這些結(jié)構(gòu)和初始的設(shè)計是相符合的[24,25]。

南京郵電大學(xué)專業(yè)學(xué)位碩士研究生學(xué)位論文 第一章 緒論鋪展成特定的形狀。所使用的骨架鏈?zhǔn)菑氖删w M13mp18 中提取的單鏈 DNA，長度為 724個核苷酸（nt），無論從鏈長度還是其二級結(jié)構(gòu)來說都是非常理想的骨架鏈選擇。在這里要特別提出的一點(diǎn)是，DNA 折紙術(shù)是采取一種光柵填充的方式（Raster-filling）使整條骨架鏈折疊并鋪滿預(yù)先設(shè)計好的圖形，因此得到的二維平面圖形是實心的，而不是個簡單的框架而已。Rothemund 使用 DNA 折紙術(shù)這種方法做出了方形（普通多邊形）、矩形（有縫圖形）、五角星（尖角圖形）、笑臉（有孔圖形）和兩種三角形（不同連接方式下的分部圖形）等（圖 1.2a[13]，而且這幾種圖形的產(chǎn)率也比較高，但是美中不足的是，這六種圖形都是對稱的。不久，來自中科院上海應(yīng)用物理研究所和上海交通大學(xué)的研究人員便通過 DNA 折紙術(shù)做出了本領(lǐng)域內(nèi)第一個二維非對稱圖形—中國地圖（圖 1.2b）[28]；丹麥 CDNA 中心的 Andersen 等人做出了非對稱且有孔的海豚形狀（圖 1.2c）[29]；Pound 等人做出了母校楊百翰大學(xué)的簡稱—BY、U 三個字母（圖 1.2d）[30]。

三維DNA折紙結(jié)構(gòu)

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本文編號：2821228