發(fā)布時間：2020-08-21 09:51

【摘要】：超級電容器作為一個環(huán)境友好的能源存儲裝置具有高功率密度和低污染的優(yōu)點。然而相比電池而言,這樣的“高功率密度器件”,具有較低的能量密度,這一缺點嚴重地制約了超級電容器作為能源存儲設備的大規(guī)模商業(yè)化應用。為了提高超級電容器的綜合電化學存儲性能,進而擴大超級電容器的應用范圍,各國研究人員在低成本、高性能、環(huán)境友好的新型電極材料的研究方面已經(jīng)做了大量的基礎工作。通過不同的方法設計和制備的三維石墨烯基復合電極材料,不僅能夠有效的阻止石墨烯層與層之間的相互堆垛,從而充分的利用石墨烯的高比表面積等優(yōu)點,而且還能通過引入其它的功能材料,從而獲得更好的電化學存儲性能。本文通過浮游催化劑化學氣相沉積和電化學相結合的方法制備了以石墨烯為基,碳材料、金屬氧化物和導電聚合物作為添加物的不同的三維石墨烯基復合材料,通過利用各種組分之間的協(xié)同作用來提高電極材料的綜合電化學存儲性能。通過一個簡單的電泳和浮游催化劑化學氣相沉積兩步法,以鎳膜為基底來制備三維還原石墨烯-碳納米管復合電極材料。將丙酮和乙醇清洗過的兩片鎳膜放入2 mg mL~(-1)的石墨烯溶液中并分別連接穩(wěn)壓源的正負極,然后通過調節(jié)穩(wěn)壓源電壓的大小和控制電泳的時間來獲得不同厚度的氧化石墨烯膜;將所獲得的附著有氧化石墨烯膜的鎳膜作為基底,通過浮游催化劑化學氣相沉積法在氧化石墨烯表面和層與層之間生長垂直的碳納米管陣列,獲得了三維的三明治結構的石墨烯-碳納米管復合電極材料。所獲得的三維復合材料能直接作為超級電容器的電極材料,并且展現(xiàn)出了優(yōu)異的電化學存儲性能。單純的炭材料對于提升超級電容器電化學存儲性能,尤其能量密度還是很有限。因此,進一步通過電化學沉積的方法引入二氧化錳。二氧化錳具有較高的贗電容,但是導電性較差,石墨烯、碳納米管正好能彌補二氧化錳差的導電性,兩者優(yōu)勢互補。利用鈦片作為基底,通過電沉積的方法制備二氧化錳納米墻陣列,然后以沉積有二氧化錳納米墻陣列的鈦片作為基底,按照上述過程中相同的制備方法,引入石墨烯和碳納米管,從而獲得三維石墨烯-碳納米管-二氧化錳的復合材料。如此制備的復合材料可以直接用作超級電容器的電極,電化學存儲性能獲得了很大程度地改善。導電聚苯胺不僅擁有優(yōu)異的導電性,而且具有較高的贗電容。因此,進一步考慮用聚苯胺代替二氧化錳,從而制備三維納米多孔的石墨烯-碳納米管-聚苯胺的復合材料。簡言之,在上述工作的基礎上,進一步通過電聚合的方法沉積上可控的導電聚苯胺納米棒或者納米纖維。如此獲得的三維復合材料不僅具有多孔特性,有利于電極材料和電解液的充分接觸以及電解液離子的傳輸,而且擁有較大的比電容,是一種非常有潛力的超級電容器電極材料。隨著柔性便攜式電子設備的不斷涌現(xiàn),要求電極材料不但要輕,而且要有一定的柔性。因此,在設計三維石墨烯基復合材料的過程中,進一步構造了三維柔性的石墨烯基電極材料以滿足日益增長的需求。在上述工作的基礎上,將鎳膜基底用柔性的炭纖維取代,然后采用同樣的工藝流程制備了三維輕質、柔性的石墨烯-碳納米管-炭纖維全純炭復合電極材料。如此制備的電極材料用作超級電容器的電極,不僅具有良好的電化學存儲性能,而且具有極好的柔韌性。
【學位授予單位】：西北工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TB33;TM53
【圖文】：

第 1 章 緒論級電容器的發(fā)展概況著化石燃料的枯竭和全球氣候的變暖以及人們的環(huán)保意識逐漸增強，人們能源的開發(fā)利用變得更加迫切。電化學能源儲存作為一種存儲設備，被寄中包括鋰離子電池、燃料電池、超級電容器等。超級電容器（又稱為電者雙層電容器）是一種綜合電化學存儲性能介于傳統(tǒng)電容器和電池之間的：與傳統(tǒng)電容器比擬具有更高的電容量和能量密度；與電池比擬則具有較，這一點可以從圖 1-1(a)中清楚地看到。具體來講，超級電容器具有以下放電速度快[9, 10]；效率高（>98%[11]）；循環(huán)穩(wěn)定性好[12]；綠色環(huán)保[13]。這具有廣泛的應用空間[14], 如圖 1-1(b)所示。基于此，超級電容器受到各國泛關注，被視為未來一種很有潛力的綠色清潔能源。

工的方法成功地制備了一種二維過渡金屬碳化物的微型超級電容器[19]，如圖1-2(b)所示。隨后，該課題組又利用三維的泡沫鎳作為集流體，通過激光打印技術成功地構造了三維共面的混合微型電容器[20]，如圖 1-2(c)所示，其功率密度可達 200 μWh cm2，是目前報道的功率密度最高的微型超級電容器。美國德雷塞爾大學的 Gogotsi 課題組采用旋涂和激光切割相結合的方法成功地制備了一種基于過渡金屬碳化物 Ti3C2Tx的全固態(tài)微型超級電容器[21]，如圖 1-2(d)所示。北京納米能源與系統(tǒng)研究所的胡衛(wèi)國及王中林課題組利用激光刻蝕的方法成功地構造了一種基于紡織物的可穿戴平面微型超級電容器[22]，如圖1-2(e)所示。韓國蔚山國家科學技術研究所的 Sang-Young Lee 教授課題組開發(fā)了一種利用商用噴墨打印機將電極打印于 A4 紙上的技術，從而獲得了全固態(tài)超級電容器[23]

第 1 章 緒論e) Fabrication process and application display of new planar micro capacitor; (f) Manufacturing procesfull ink jet printed solid-state flexible supercapacitors.1.1 超級電容器的主要構造超級電容器的結構主要由電極材料、集流體、電解液和聚合物隔膜組成（見圖 14]。集流器擔當傳輸電荷和負載活性電極材料的雙重作用。另外，正如上面所提到的解液也是能夠影響超級電容器電化學存儲性能的一個重要方面。目前，用于超級電的電解液主要包括四種類型：液體電解液（無機電解液和有機電解液[25-28]）、固態(tài)液[29, 30]、離子電解液[31, 32]、氧化還原電解液[33, 34]、混合電解液[35, 36]。電解液通過電荷進入電極材料表面和內(nèi)部或者提供電子促使電極材料發(fā)生可逆的氧化還原反儲能。電極材料是電化學反應的主要場所，它決定了超級電容器的電容、功率密度環(huán)穩(wěn)定性等各種電化學特性。電極材料按照材料的類別可以分為：炭質材料[37, 38]、氧化物[39, 40]、導電聚合物[41, 42]。

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