【摘要】：近年來(lái),人們廣泛關(guān)注具有介孔孔道的分子篩材料,分子篩是在結(jié)晶微孔分子篩中引入一定數(shù)目的介孔通道。ZSM-11即屬于此類分子篩,復(fù)合孔道的分子篩材料既有微孔分子篩良好的熱穩(wěn)定性和較強(qiáng)的催化活性能,又具有介孔材料通暢的傳質(zhì)孔道。介孔分子篩具有潛在的應(yīng)用價(jià)值,可望在催化、醫(yī)藥、環(huán)保、吸附分離、化學(xué)工業(yè)、石油化工以及新材料等領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用。可用作離子交換材料、吸附劑、催化劑等。由于ZSM-11分子篩與ZSM-5分子篩具有極其相似的結(jié)構(gòu),所以在合成ZSM-11分子篩的過(guò)程中很容易出現(xiàn)ZSM-5分子篩的雜晶,因此困難在于合成純相ZSM-11分子篩。而且在分子篩的應(yīng)用過(guò)程中,其提取與分離成了一定問(wèn)題。鑒于目前存在的問(wèn)題,通過(guò)對(duì)ZSM-11分子篩合成方法的改進(jìn),繼而制備核殼結(jié)構(gòu)的磁性復(fù)合材料Fe_3O_4@ZSM-11,以鐵氧體為核、ZSM-11為殼,進(jìn)一步完善其性能、擴(kuò)大應(yīng)用領(lǐng)域,本文主要工作內(nèi)容如下:1、通過(guò)一步水熱合成法制備介孔材料ZSM-11,分別改變制備過(guò)程中晶化溫度和時(shí)間、模板劑與硅源的比值合成出系列樣品,觀察所合成的ZSM-11分子篩形貌與性能變化情況。根據(jù)表征結(jié)果顯示,所合成的分子篩ZSM-11中沒(méi)有ZSM-5的雜峰出現(xiàn),微觀結(jié)構(gòu)具有較為均勻的球形形貌,所得到的樣品沒(méi)有ZSM-5分子篩的雜晶出現(xiàn),比表面積數(shù)值為256.7~298.6m~2/g。2、利用水熱合成法在磁性顆粒Fe_3O_4表面包裹一層有序介孔材料,形成磁性納米顆粒為核的磁性復(fù)合材料Fe_3O_4@ZSM-11,通過(guò)改變Fe_3O_4的添加量,觀察復(fù)合材料的形貌與性能變化,所得到的Fe_3O_4@ZSM-11復(fù)合材料微觀結(jié)構(gòu)具有較為均勻的球形形貌,在硅源與模板劑的摩爾比為100:17,晶化溫度為135℃,晶化時(shí)間為6天的實(shí)驗(yàn)方案里加入0.5g時(shí)所合成的樣品有序性最好,并且根據(jù)N_2吸附脫附等溫曲線的回滯環(huán)最為明顯來(lái)證明該樣品所引入的介孔量最大,比表面積最大,數(shù)值為318.6159m2/g。
【學(xué)位授予單位】：廣西師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB33
【圖文】：

圖 1.1 ZSM-11 與 ZSM-5 骨架形成步驟1.1.2 ZSM-11 的結(jié)構(gòu)與合成ZSM-5 骨架體系是兩種相互交叉的孔道，平行于 a 軸方向的十元環(huán)孔道呈弦型，拐角為 150 °左右，孔徑為 5.5×5.1 ，稱為 Zig-Zag 孔道；平行于 b 軸

圖 1.2 MFI 和 MEL 骨架結(jié)構(gòu)及其孔道交叉處示意圖雖然 ZSM-11 與 ZSM-5 結(jié)構(gòu)與孔徑極其相似，均為十元環(huán)構(gòu)成的十字交道結(jié)構(gòu)，但是 ZSM-11 相對(duì)于被廣泛研究的 ZSM-5 來(lái)說(shuō)其研究一直都比較為其骨架的高度對(duì)稱結(jié)構(gòu)，所導(dǎo)致的其在合成方面存在著一定的困難[7]，也

10圖 2.1 純相 ZSM-11 分子篩制備工藝流程圖具體實(shí)驗(yàn)步驟如下：（1）制備混合物溶液 I ：分別稱取硅溶膠、不同比例的四丁基溴化胺和去離子水后，將三種物質(zhì)加入燒杯 I 中混合攪拌均勻至無(wú)沉淀物，得到混合溶液 I；（2）制備混合溶液 II ：分別稱取硫酸鋁、氫氧化鈉和去離子水后，將三種物質(zhì)加入燒杯 II 中混合攪拌均勻至無(wú)顆粒，得到混合溶液 II；（3）將混合溶液 I 倒入圓底燒瓶?jī)?nèi)，置于磁力攪拌器內(nèi)，在不斷攪拌下，將混合溶液 II 緩慢滴加至混合溶液 I 中，繼續(xù)強(qiáng)攪 3h，得到初始凝膠；（4）將得到的初始凝膠，裝入清洗干凈的聚四氟乙烯內(nèi)襯的反應(yīng)釜內(nèi)；（5）將反應(yīng)釜置于干燥箱內(nèi)，按指定溫度與時(shí)間進(jìn)行晶化；（6）晶化完成后，待反應(yīng)釜冷卻，清洗抽濾裝置，將反應(yīng)釜內(nèi)的固體與母液分離；

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前8條

1 于素霞;楊建華;初乃波;李剛;魯金明;王金渠;;多級(jí)結(jié)構(gòu)ZSM-5沸石分子篩的合成及其Mo基催化劑在甲烷無(wú)氧脫氫芳構(gòu)化中的應(yīng)用[J];催化學(xué)報(bào);2009年10期

2 吳嵐;王曉莉;李福祥;呂志平;薛建偉;閻子春;竇濤;FYFE C A;;純相ZSM-11分子篩在雙模板劑水熱體系中的合成及表征研究(英文)[J];燃料化學(xué)學(xué)報(bào);2008年01期

3 李松波,蔡穎;于沸石分子篩ZSM-5中組裝Fe_3O_4的新方法及其磁性[J];包頭鋼鐵學(xué)院學(xué)報(bào);2004年04期

4 楊萬(wàn)政,沈光濤,關(guān)奇;沸石基納米非晶軟磁材料的制備及其磁性[J];內(nèi)蒙古大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2004年06期

5 郭新聞,劉毅慧,王祥生,陳永英,張維萍,韓秀文,包信和,林勵(lì)吾;超細(xì)ZSM-11分子篩低溫合成及表征[J];大連理工大學(xué)學(xué)報(bào);2001年04期

6 陳文祥,李全芝;不同硅鋁比的ZSM-11沸石分子篩的催化性能[J];催化學(xué)報(bào);1993年02期

7 宋天佑,劉立君,徐如人;ZSM-5分子篩生成中的模板效應(yīng)——Ⅴ.反應(yīng)混合物中鋁含量對(duì)ZSM-5和ZSM-11分子篩生成的影響[J];催化學(xué)報(bào);1991年04期

8 須沁華,于秋明;紅外光譜法研究不同硅鋁比的ZSM-5及ZSM-11分子篩的骨架振動(dòng)[J];高等學(xué)�；瘜W(xué)學(xué)報(bào);1988年05期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前4條

1 齊海萍;磁場(chǎng)下Fe_3O_4粒子的合成及其有序組裝[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2009年

2 楊松;磁性中空/多孔納米復(fù)合微球的制備、功能化及機(jī)理研究[D];中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué);2009年

3 顏峰;四氧化三鐵磁性復(fù)合粒子的制備及應(yīng)用研究[D];吉林大學(xué);2008年

4 朱路平;微納米結(jié)構(gòu)磁性材料的設(shè)計(jì)、制備及磁性能研究[D];中國(guó)科學(xué)院研究生院（理化技術(shù)研究所）;2008年

本文編號(hào)：2798234