【摘要】：微生物燃料電池(Microibal Fuel Cell,MFC)以微生物為催化劑,廢棄生物質(zhì)、有機廢水等有機物作為燃料,通過生物氧化產(chǎn)生電能的特殊燃料電池。迄今為止,大多數(shù)研究采用碳材料作為MFC的陽極,如石墨塊、碳紙、碳布和碳氈。盡管碳材料質(zhì)量輕、抗腐蝕性好,但碳材料脆性大、二次加工困難,而且也不太容易吸附微生物。高分子聚合物普遍具有耐腐蝕、容易加工、成本低的優(yōu)點,將導電聚合物涂布在普通基材表面,可以簡單、快速地改變電極特性,已經(jīng)逐漸成為MFC陽極修飾的一個新的發(fā)展方向。與其他導電聚合物相比,導電聚合物聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)具有極好的化學穩(wěn)定性,高導電率和良好的生物相容性,很適合作為MFC的電極涂層。本研究以來自海洋的產(chǎn)電菌Shewanellasp.S2作為菌種材料,主要研究了 PEDOT修飾MFC陽極對MFC產(chǎn)電和脫色的影響,主要研究結(jié)果如下:(1)采用循環(huán)伏安法(CV),成功地在高純石墨表面鍍上一層PEDOT薄膜,掃描電子顯微鏡(SEM)表征了石墨電極表面的PEDOT膜。結(jié)果表明,PEDOT以200-400 nm顆粒狀均勻地覆蓋在電極表面。鐵氰化鉀溶液的CV測試結(jié)果表明,對比未修飾的同尺寸的石墨電極,鐵氰化鉀峰電位和氧化還原電流影響不大,但CV曲線所包含的面積遠大于未修飾的石墨電極,說明PEDOT修飾,提高了電極的導電能力。交流阻抗法(EIS)測試結(jié)果表明,未修飾石墨電極的歐姆阻抗和傳荷阻抗分別為17.1、163.6 Ω,PEDOT修飾電極分別為11、2.4 Ω,進一步說明PEDOT修飾能顯著提高電極催化活性,降低電子傳遞阻力。(2)采用H型MFC,研究了 PEDOT修飾對麗春紅2R(XP2R)脫色的影響。設置了三種脫色方法,分別為(a)PEDOT修飾陽極但外電路斷開的MFC脫色(相當于厭氧脫色)、(b)石墨陽極的MFC脫色、(c)PEDOT修飾陽極的MFC脫色。MFC啟動一次脫色和產(chǎn)電穩(wěn)定后,移除陽極液的脫色和產(chǎn)電結(jié)果表明,脫色速度最快為PEDOT修飾電極MFC、其次是厭氧脫色,最差的為石墨陽極MFC脫色,a、b、c三種脫色方式的單位菌密度、時間和體積的脫色速率分別為6.82、6.27、8.02 mg·L-1·h-1·ODU-1。原因是換陽極液后,液體中的產(chǎn)電菌被移除,電極上吸附菌的數(shù)量決定了脫色速度。a、c均為PEDOT電極,因吸附微生物數(shù)量多,所以二次脫色速度快。同時,c脫色方式又好于a脫色方式,說明MFC產(chǎn)電有利于脫色。而b情況,由于石墨吸附細菌數(shù)量少,造成脫色慢。從產(chǎn)電結(jié)果看,PEDOT修飾陽極能顯著提高產(chǎn)電,修飾和未修飾PEDOT的MFC電流密度分別為184、90 mA/m2。比較脫色速度和產(chǎn)電速度,發(fā)現(xiàn)74-119 h內(nèi),三種脫色均已經(jīng)完成,但是,產(chǎn)電要到160h才達到最大輸出電流密度。(3)采用H型MFC,研究了 PEDOT修飾對活性艷蘭KN-R(RB19)脫色的影響。設置了三種脫色方法,方法同XP2R脫色,并得到一致的結(jié)果。脫色速度最快為PEDOT修飾電極MFC、其次是厭氧脫色,最差的為石墨陽極MFC脫色,a、b、c三種脫色方式的單位菌密度、時間和體積的脫色速率分別為4.52、4.21、5.30mg·L-1·h-1ODU-1,原因分析同(2)。從產(chǎn)電結(jié)果看,PEDOT修飾陽極能顯著提高產(chǎn)電,修飾和未修飾PEDOT的MFC電流密度分別為192、110 mA/m2。比較脫色速度和產(chǎn)電速度,發(fā)現(xiàn)160 h內(nèi),三種脫色均已經(jīng)完成,但是,產(chǎn)電要到190 h左右才達到最大輸出電流密度。(4)初步探討了 PEDOT提高脫色和產(chǎn)電的機理。掃描電鏡結(jié)果顯示,PEDOT修飾顯著提高了產(chǎn)電菌在陽極表面的吸附量。由于電極表面的粗糙度遠小于細菌尺寸,推測MFC脫色和產(chǎn)電能力的提高主要是由于PEDOT作用而不是電極表面粗糙度。從MFC脫色和產(chǎn)電實驗結(jié)果看,產(chǎn)電和細胞生長有關(guān),這些新生長的細胞進入陽極液。因此,綜合分析,在本實驗條件下,Shewanella sp.S2可能用分泌可溶性電子介體和細胞外膜上細胞色素的方法,進行胞外電子傳遞。染料是人類生產(chǎn)的產(chǎn)量大、環(huán)境影響顯著的一大類有機化合物,目前國內(nèi)外還未見基于PEDOT修飾陽極的MFC脫色報道。我們的研究結(jié)果表明,PEDOT修飾在MFC脫色和產(chǎn)電中的應用,具有很好的應用價值。
【學位授予單位】：廈門大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TM911.45;TB33
【圖文】：

因為氧氣會阻礙產(chǎn)電，而陰極室若為特定的電子受體電解質(zhì)，如鐵氰化鉀溶液，逡逑則也需要除氧。目前普遍使用的ＭＦＣ構(gòu)型為Ｈ型，主要由陰陽極室、質(zhì)子交換逡逑膜、外電路組成，工作原理如圖１－１所示。逡逑５逡逑

＼邋／￣＼逡逑圖１－２邋ＰＥＤＯＴ的分子結(jié)構(gòu)逡逑Ｆｉｇ．邋１－２邋Ｔｈｅ邋ｍｏｌｅｃｕｌａｒ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ邋ｏｆ邋ＰＥＤＯＴ逡逑１．３．２邋聚３，４－乙烯二氡噻吩的合成方法逡逑１．３．２．１化學l#化聚合法逡逑化學氧化法合成導電聚合物ＰＥＤＯＴ的主要成分包括ＥＤＯＴ單體、氧化劑、逡逑摻雜劑和溶劑，合成條件和工藝較為復雜，反應速率１Ｓ且產(chǎn)率一般比較低，但制逡逑備的產(chǎn)物可根據(jù)使用的需要進行調(diào)整用量和用法。Ｃｏｒｒａｄｉ［６２］等人分別采用ＦｅＣｌ３、逡逑Ｃｅ（Ｓ０４）２和0＾４從６0＾０３）６作為氧化劑，采用化學氧化聚合法合成ＰＥＤＯＴ。研逡逑宄不同的實驗條件對ＰＥＤＯＴ產(chǎn)率以及電導率的影響。當以ＦｅＣｌ３作氧化劑時，逡逑ＰＥＤＯＴ產(chǎn)率最大，但因為ＥＤＯＴ單體在水中溶解度不高，對產(chǎn)率都會有一定影逡逑響。逡逑Ｐａｒａｄｅｅ［６３］等人以過硫酸銨為氧化劑，通過化學氧化法聚合ＰＥＤＯＴ，研宄了逡逑不同類型表面活性劑（十二烷基苯磺酸鈉和十二烷基硫酸鈉）及不同濃度對聚合逡逑的影響。結(jié)果表明，ＰＥＤＯＴ顆粒的大小會受到表面活性劑的類型和濃度的影響。逡逑１．３．１電化學焌法逡逑電化學聚合與化學氧化法聚合相比較

并在方形石墨塊一端打穿一個圓形小孔，用纏繞方式穿過小孔，初步形成電極。電極在使Ｈ、１邋Ｍ邋ＨＣ１中浸泡１邋ｈ１３Ｃ）］，然后用去離子水制備ＰＥＤＯＴ修飾石墨陽極逡逑石墨陽極（ＰＥＤＯＴ／Ｇ）制備方法如下：逡逑０１邋ＭＥＤＯＴ的單體溶液于圓柱形反應器中，作電極，Ａｇ／ＡｇＣｌ邋（３ＭＫＣ１）為參比電極，學工作站ＣＨＩ６６０Ｅ，選取ＣＶ法在工作電極置ＣＶ參數(shù)：掃描電壓范圍０－１．２邋Ｖ，掃描速置完成后開始聚合，聚合結(jié)束后自動停止。將出并用去離子水沖洗電極表面數(shù)次，浸泡于

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本文編號：2797018