【摘要】：石墨烯的發(fā)現(xiàn),掀起了科學(xué)界對二維材料的研究熱潮,由于其獨特的二維結(jié)構(gòu),原子級層厚和新奇的物性,賦予了石墨烯在各個領(lǐng)域應(yīng)用的潛能。如何有效開發(fā)石墨烯的廣泛應(yīng)用,或者利用石墨烯與其他材料的結(jié)合來發(fā)揮石墨烯的優(yōu)異特性,給我們提供了廣闊的研究空間。作為二維材料家族中的另一明星材料,二維過渡金屬硫族化合物(TMD)也因其性能與結(jié)構(gòu)的多樣性成為研究熱點。而化學(xué)氣相沉積(CVD)法是制備該類材料最常使用的方法,而目前仍有部分TMDs未能實現(xiàn)利用該法生長大面積,高結(jié)晶質(zhì)量單層或多層樣品。這也為我們試圖開發(fā)新型二維材料的高質(zhì)量制備方法提供了契機(jī)�；谝陨�,本文首先從石墨烯的應(yīng)用入手,優(yōu)化石墨烯與其他材料復(fù)合過程,系統(tǒng)探討石墨烯在不同應(yīng)用中的作用機(jī)制;同時,我們也開發(fā)了單層與多層二硫化鈦的常壓CVD生長方法。論文主要內(nèi)容如下:還原氧化石墨烯的應(yīng)用:利用噴霧熱解法成功制備了褶皺還原氧化石墨烯薄膜光探測器,所制備光探測器顯示出卓越的光響應(yīng)穩(wěn)定性和瞬態(tài)光電流響應(yīng)。此外,通過復(fù)合氧化鋅與硫化鉛量子點以增強(qiáng)薄膜光吸收,復(fù)合納米結(jié)構(gòu)光探測器表現(xiàn)出約四倍光電流增加的和寬帶光電探測特性,光響應(yīng)率為0.12 A/W;半導(dǎo)體光催化劑與石墨烯的復(fù)合可以有效提高光催化劑表面光生載流子(電子—空穴對)的分離效率。本文通過三維結(jié)構(gòu)氧化銅納米線與氮摻雜還原氧化石墨烯復(fù)合,制備了高性能塊體光催化劑,詳細(xì)討論了氮摻雜石墨烯在半導(dǎo)體催化劑表面調(diào)控光生載流子分離效率的機(jī)理。CVD法生長石墨烯的應(yīng)用:我們在室溫下制備了鎵摻雜氧化鋅(GZO)/石墨烯/PET多層結(jié)構(gòu)柔性透明導(dǎo)電薄膜。薄膜在550 nm可見光下具有75%透明度和721Ω/sq的表面電阻。在拉伸與彎曲應(yīng)變下,復(fù)合結(jié)構(gòu)薄膜的電導(dǎo)率沒有因為表面GZO層產(chǎn)生的斷裂裂痕而急劇下降,石墨烯作為薄膜中間層可以有效提高柔性透明導(dǎo)電薄膜的應(yīng)用穩(wěn)定性。最后,我們開發(fā)了以氯化銨與金屬鈦作為生長源的改進(jìn)常壓CVD方法來合成了大面積,高質(zhì)量的單層二硫化鈦。通過利用三溫區(qū)管式爐,實現(xiàn)了對金屬源與硫源揮發(fā)速度和時機(jī)的精確控制,結(jié)果表明:通過調(diào)整生長動力學(xué)條件(溫度,氣流等),我們可以在相對較低的溫度下制備出高結(jié)晶質(zhì)量的單層二維硫化鈦,也可以利用生長基底種類的選擇,實現(xiàn)對二硫化鈦納米片的形貌控制。
【學(xué)位授予單位】：中國石油大學(xué)(北京)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB34;TQ127.11
【圖文】：

圖 1.1 石墨的存在形式：從零維到三維Fig. 1.1 Graphitic forms: From 0-D to 3-D1.2 石墨烯的性質(zhì)與制備1.2.1 石墨烯的優(yōu)異特性石墨烯具有多種優(yōu)異的性質(zhì)，研究發(fā)現(xiàn)原始石墨烯具有極高的室溫載流子（電子與空穴）遷移率（2.3×105cm2/（Vs））與熱導(dǎo)率（3,000 W m/K），1 TPa 的楊氏模量和高達(dá) 130 GPa 的強(qiáng)度，約 2.3%的光吸收以及相較于金屬銅百萬倍的高電流密度[16-18]。石墨烯另一特性是可以很容易地進(jìn)行化學(xué)功能化。雖然石墨烯由于擁有許多優(yōu)越性能被賦予了“奇跡材料”的綽號。但是，其中許多已經(jīng)測得的數(shù)據(jù)只有在最高質(zhì)量的樣品上才能得到（如機(jī)械剝離石墨烯）和沉積在特殊基底（六方氮化硼）上的石墨烯[19]。迄今為止，盡管其他石墨烯制

圖 1.5 CVD 法生長石墨烯機(jī)理示意圖Fig. 1.5 Growth kinetics in CVD-produced graphene on various catalysts: Case of CH4on Niand Cu盡管在碳化硅襯底上生產(chǎn)石墨烯具有吸引力，但有仍有一些缺點阻礙了石墨烯的真正應(yīng)用。例如，在常規(guī)生產(chǎn)中控制大面積石墨烯層的厚度非常具有挑戰(zhàn)性。另一個是此生長具有很大的不確定性，如涉及不同的外延生長 SiC 極面（即 Si 面或 C 面）等問題。還有研究發(fā)現(xiàn) C 層表面生長的多層石墨烯中觀察到石墨烯層的扭曲堆疊，此種現(xiàn)象未在 Si 表面上觀察到。這種外延生長過程的隨機(jī)性和不確定性對石墨烯的物理和電子性質(zhì)有重大的影響。在 C 面上，扭曲的界面會導(dǎo)致不同的解耦石墨烯層，每層都表現(xiàn)為單層[35]。但是，硅面生長的石墨烯多層薄膜的電子屬性仍然存在爭議，未來的研究仍需要了解其生長過程的機(jī)制。

中國石油大學(xué)（北京）博士學(xué)位論文逆的缺陷[52]，但是利用化學(xué)法還原的氧化石墨烯的可以部分恢復(fù)其電導(dǎo)率[53]然其值在數(shù)量級上仍然低于 CVD 法合成的石墨烯和機(jī)械剝離的石墨烯。

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本文編號：2784248