【摘要】：石墨烯的發(fā)現(xiàn),掀起了科學界對二維材料的研究熱潮,由于其獨特的二維結構,原子級層厚和新奇的物性,賦予了石墨烯在各個領域應用的潛能。如何有效開發(fā)石墨烯的廣泛應用,或者利用石墨烯與其他材料的結合來發(fā)揮石墨烯的優(yōu)異特性,給我們提供了廣闊的研究空間。作為二維材料家族中的另一明星材料,二維過渡金屬硫族化合物(TMD)也因其性能與結構的多樣性成為研究熱點。而化學氣相沉積(CVD)法是制備該類材料最常使用的方法,而目前仍有部分TMDs未能實現(xiàn)利用該法生長大面積,高結晶質量單層或多層樣品。這也為我們試圖開發(fā)新型二維材料的高質量制備方法提供了契機。基于以上,本文首先從石墨烯的應用入手,優(yōu)化石墨烯與其他材料復合過程,系統(tǒng)探討石墨烯在不同應用中的作用機制;同時,我們也開發(fā)了單層與多層二硫化鈦的常壓CVD生長方法。論文主要內容如下:還原氧化石墨烯的應用:利用噴霧熱解法成功制備了褶皺還原氧化石墨烯薄膜光探測器,所制備光探測器顯示出卓越的光響應穩(wěn)定性和瞬態(tài)光電流響應。此外,通過復合氧化鋅與硫化鉛量子點以增強薄膜光吸收,復合納米結構光探測器表現(xiàn)出約四倍光電流增加的和寬帶光電探測特性,光響應率為0.12 A/W;半導體光催化劑與石墨烯的復合可以有效提高光催化劑表面光生載流子(電子—空穴對)的分離效率。本文通過三維結構氧化銅納米線與氮摻雜還原氧化石墨烯復合,制備了高性能塊體光催化劑,詳細討論了氮摻雜石墨烯在半導體催化劑表面調控光生載流子分離效率的機理。CVD法生長石墨烯的應用:我們在室溫下制備了鎵摻雜氧化鋅(GZO)/石墨烯/PET多層結構柔性透明導電薄膜。薄膜在550 nm可見光下具有75%透明度和721Ω/sq的表面電阻。在拉伸與彎曲應變下,復合結構薄膜的電導率沒有因為表面GZO層產生的斷裂裂痕而急劇下降,石墨烯作為薄膜中間層可以有效提高柔性透明導電薄膜的應用穩(wěn)定性。最后,我們開發(fā)了以氯化銨與金屬鈦作為生長源的改進常壓CVD方法來合成了大面積,高質量的單層二硫化鈦。通過利用三溫區(qū)管式爐,實現(xiàn)了對金屬源與硫源揮發(fā)速度和時機的精確控制,結果表明:通過調整生長動力學條件(溫度,氣流等),我們可以在相對較低的溫度下制備出高結晶質量的單層二維硫化鈦,也可以利用生長基底種類的選擇,實現(xiàn)對二硫化鈦納米片的形貌控制。
【學位授予單位】：中國石油大學(北京)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TB34;TQ127.11
【圖文】：

圖 1.1 石墨的存在形式：從零維到三維Fig. 1.1 Graphitic forms: From 0-D to 3-D1.2 石墨烯的性質與制備1.2.1 石墨烯的優(yōu)異特性石墨烯具有多種優(yōu)異的性質，研究發(fā)現(xiàn)原始石墨烯具有極高的室溫載流子（電子與空穴）遷移率（2.3×105cm2/（Vs））與熱導率（3,000 W m/K），1 TPa 的楊氏模量和高達 130 GPa 的強度，約 2.3%的光吸收以及相較于金屬銅百萬倍的高電流密度[16-18]。石墨烯另一特性是可以很容易地進行化學功能化。雖然石墨烯由于擁有許多優(yōu)越性能被賦予了“奇跡材料”的綽號。但是，其中許多已經測得的數(shù)據(jù)只有在最高質量的樣品上才能得到（如機械剝離石墨烯）和沉積在特殊基底（六方氮化硼）上的石墨烯[19]。迄今為止，盡管其他石墨烯制

圖 1.5 CVD 法生長石墨烯機理示意圖Fig. 1.5 Growth kinetics in CVD-produced graphene on various catalysts: Case of CH4on Niand Cu盡管在碳化硅襯底上生產石墨烯具有吸引力，但有仍有一些缺點阻礙了石墨烯的真正應用。例如，在常規(guī)生產中控制大面積石墨烯層的厚度非常具有挑戰(zhàn)性。另一個是此生長具有很大的不確定性，如涉及不同的外延生長 SiC 極面（即 Si 面或 C 面）等問題。還有研究發(fā)現(xiàn) C 層表面生長的多層石墨烯中觀察到石墨烯層的扭曲堆疊，此種現(xiàn)象未在 Si 表面上觀察到。這種外延生長過程的隨機性和不確定性對石墨烯的物理和電子性質有重大的影響。在 C 面上，扭曲的界面會導致不同的解耦石墨烯層，每層都表現(xiàn)為單層[35]。但是，硅面生長的石墨烯多層薄膜的電子屬性仍然存在爭議，未來的研究仍需要了解其生長過程的機制。

中國石油大學（北京）博士學位論文逆的缺陷[52]，但是利用化學法還原的氧化石墨烯的可以部分恢復其電導率[53]然其值在數(shù)量級上仍然低于 CVD 法合成的石墨烯和機械剝離的石墨烯。

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