【摘要】：近年來,上轉(zhuǎn)換發(fā)光成像由于其特殊的反斯托克斯效應(yīng)(Anti-Stokes效應(yīng)),即吸收連續(xù)波低能量光子后導(dǎo)致高能量光子的發(fā)射,逐步成為了新一代的光學(xué)成像方式。傳統(tǒng)的光學(xué)納米探針主要包含有機(jī)分子、量子點(diǎn)和熒光材料,但是,量子點(diǎn)的發(fā)光效率非常低;熒光材料在激光長時(shí)間照射下,會(huì)發(fā)生光漂白;有機(jī)分子則毒性高,這些固有缺陷都不利于生物應(yīng)用。不同于傳統(tǒng)的光學(xué)探針,稀土材料具有發(fā)光峰窄、生物光損傷低、低的自發(fā)背景熒光、高的信噪比和靈敏的選擇性等優(yōu)點(diǎn),這些優(yōu)點(diǎn)致使上轉(zhuǎn)換材料具有作為一種光學(xué)探針廣泛應(yīng)用于體外/體內(nèi)生物成像的潛質(zhì)。因此,構(gòu)建具有NIR-to-NIR發(fā)射的上轉(zhuǎn)換納米材料很有意義。與此同時(shí),光熱治療相對(duì)于傳統(tǒng)的治療方式,例如化學(xué)療法、放射療法和外科手術(shù),具有快速,高效,微創(chuàng)的優(yōu)點(diǎn),而備受關(guān)注。更值得注意的是,人們過去常常關(guān)注于稀土材料優(yōu)異的上轉(zhuǎn)換性能,反而忽視了其二區(qū)獨(dú)特的性能(大大提高了圖像的空間/時(shí)間分辨率,提高生物穿透深度)�；诖�,本論文首先選取了 NaYF4為基質(zhì)的稀土氟化物,研究其獨(dú)特的上轉(zhuǎn)換發(fā)光性能,之后將其應(yīng)用于生物成像,隨后我們通過一步水熱法制備了水溶的無毒的Cu2-xS納米顆粒,研究其光熱效果,用于光熱治療腫瘤,最后以稀土材料和Cu2-xS納米材料為基礎(chǔ),構(gòu)建成像與治療一體化的多功能治療平臺(tái)。本論文主要研究內(nèi)容如下:(1)通過水熱法成功制備了 Yb/Er離子摻雜的NaYF4基質(zhì)的納米探針,系統(tǒng)地對(duì)其進(jìn)行了形貌及晶相的表征,光學(xué)性能的測(cè)試,生物毒性的檢驗(yàn),結(jié)果表明NaYF4:Yb,Er納米探針呈現(xiàn)出較強(qiáng)的520/545 nm綠光和660 nm紅光。最終將其應(yīng)用于生物光學(xué)成像。(2)通過一步水熱法成功制備了水溶性的Cu2-xS納米顆粒,同時(shí)系統(tǒng)地研究了同濃度的Cu2-xS水溶液在不同808 nm激發(fā)光源下發(fā)熱性能,以及在同一 808 nm激發(fā)光源下不同濃度的Cu2-xS水溶液的升溫變化,結(jié)果表明Cu2-xS納米顆粒具有優(yōu)異的光熱性能,因此Cu2-xS納米顆粒是良好的光熱劑。此外,我們同時(shí)還以Cu2-xS納米探針作為光熱劑,在808 nm激發(fā)光源激發(fā)下,實(shí)現(xiàn)了腫瘤治療。(3)我們以鑭系稀土材料和Cu2-xS納米材料為基質(zhì),開發(fā)一種新型通用的原位生長方法來構(gòu)建多功能的納米探針實(shí)現(xiàn)成像與治療一體化。系統(tǒng)地對(duì)該材料的晶相、形貌進(jìn)行表征,光學(xué)/熱學(xué)性能進(jìn)行測(cè)試以及毒性檢驗(yàn)。結(jié)果表明該材料結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,克服了傳統(tǒng)靜電吸引方法帶來的結(jié)構(gòu)易脫落的缺陷,另外表現(xiàn)出優(yōu)異的光學(xué)性能的同時(shí)展現(xiàn)出優(yōu)異的光熱性質(zhì),從而可以實(shí)現(xiàn)成像治療一體化,最后,我們成功實(shí)現(xiàn)了微小腫瘤的檢測(cè)和非侵入性的腦部血管成像。
【學(xué)位授予單位】：湖南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB33
【圖文】：

逡逑結(jié)構(gòu)的納米粒子［３４］，如圖１．２所示，通過改變摻雜的瀾系元素（Ｅｒ，邋Ｈｏ，邋Ｔｍ，逡逑Ｐｒ），來得到不同波長的近紅外二區(qū)熒光。逡逑３邋Ｒａｒｏ－ｏａｒｍ邋ｄｏｐｅｄ邐＾邐Ｃ邋Ｆ￣邋Ｅｒ邋Ｈｏ邋Ｔｍ邋Ｐｒ逡逑ｎａｒｖ＾．Ｔ＾ＲＥ）邐ＭａＹｆ４（ｓｈＭ）邐．邐Ｅｘｃｒｔａｈｏｎ邋９６０ｒｗｎ逡逑－２－３邋ｎｍ邐１．４７５邋１．５２５逡逑１．０００邋１＾００邋１．３００邋１．４００邋１．５００邋１．６００邋１．７００逡逑Ｗａｖｅｔｅｎｇ＾邋（ｎｍ）逡逑ｄ邋１４ｉ邐—＇邐ｅ邐ｆ邋ｉ２ｔ￣￣逡逑１２１邐了＂、邐ｈ＊邋—？Ｖ邐？Ｃｕｂｉｃ邐ｉ邋Ｍ邋－逡逑Ｉ：：：廣、ｓＬｉＬＪ＾ｊｋ＿邋ｉ邋Ｊ逡逑”：１邋…ｌｌｂｌ邋Ｉｊｌｊｌｌ邋５ｅｌＩＩ＊Ｊ逡逑ＹｂＪ－邋％？．？？邐＊邋Ｅｒ５＇邋１Ｖ邐２０邐３０邐４０邐５０邐６０邐Ｄｅｐａｒｔ邐Ｅｒ邋Ｈｏ邋Ｔｍ邋Ｐｒ逡逑ｙｄ邋ｉｍ邋ｋｔ邋ｎｏ邋ｂｒ邐２？邐Ｅｍｉｓｓｗｎ邋（ｎｍ）邋１．５２Ｓ邋１邋１８５邋１．４７５邋１．３１０逡逑圖１．２（３）以他￥？４為殼，＼１３：１＾摻雜的他好４為核的稀土納米探針示意圖．（１））均勻的１0１１１１１逡逑大小的稀土納米探針ＴＥＭ圖（ｓｃａｌｅ邋ｂａｒ邋＝邋１０邋ｎｍ）．邋（ｃ）邋ＮａＹＦ４為基質(zhì)的，通過Ｅｒ，邋Ｈｏ，邋Ｔｍ，Ｐｔ逡逑摻雜的納米探針的可調(diào)諧的二區(qū)發(fā)射光譜．（ｄ）邋Ｅｒ，邋Ｈｏ，邋Ｔｍ，邋Ｐｔ與Ｙｂ的能級(jí)示意圖．（ｅ）納逡逑米探針的六角相的ＸＲＤ示意圖．（ｆ）不同的稀土離子摻雜的納米探針的發(fā)光效率，Ｅｒ＞邋Ｈｏ邋＞逡逑Ｔｍ＞Ｐｔ．［３４］逡逑１．６光熱治療的簡介逡逑目前腫瘤仍然是人們面臨的最嚴(yán)重的問題

２．３．２邋ＮａＹＦｆＹｔ＾／Ｅｒ＾上轉(zhuǎn)換納米晶的光學(xué)性質(zhì)逡逑為了研究ＮａＹＦ＾Ｙ＾＋ＺＥｒ３—上轉(zhuǎn)換納米晶的光學(xué)性質(zhì)，我們以９８０邋ｎｍ激光作逡逑為激發(fā)光源，對(duì)其粉末進(jìn)行照射，獲得該樣品的上轉(zhuǎn)換吸收光譜。如圖２．３所示，逡逑該樣品在９８０邋ｎｍ激光激發(fā)下，產(chǎn)生了邋５２０邋ｎｍ和５４５邋ｎｍ綠光及６６０邋ｎｍ紅光，逡逑其發(fā)光機(jī)理分別對(duì)應(yīng)于圖２．４能級(jí)圖，其５２０邋ｎｍ和５４５邋ｎｍ綠光對(duì)應(yīng)于Ｅｒ３＋逡逑的邋２Ｈｕ／２４４Ｉ１５／２和邋４Ｓ３／２—４Ｉｉ５／２能級(jí)躍徖，６６０邋ｎｍ邋紅光則對(duì)應(yīng)于邋ＥＰ的邋４Ｆ９／２—４１１５／２逡逑能級(jí)躍遷。逡逑Ｃ逡逑ＩＴ）逡逑ｌ邐￡邋Ｉ邋．逡逑Ｉ邋Ｉ邋１逡逑】ｆＪＵｖ．逡逑ｉ邋ｉ邋■邋ｉ邋１邋ｉ邋１邋ｉ邋＊邋ｉ邋＾逡逑４００邋４５０邋５００邋５５０邋６００邋６５０邋７００逡逑Ｗａｖｅｌｅｎｇｔｈ邋（ｎｍ）逡逑圖２．３邋ＮａＹＦ４：Ｙｂ３＋／Ｅｒ３＋納米晶的上轉(zhuǎn)換熒光發(fā)射光譜圖．逡逑１

為了檢驗(yàn)ＮａＹＦ４：Ｙｌ＾／Ｅｒ３—上轉(zhuǎn)換納米晶作為生物活體成像納米探針的可行逡逑性，我們通過靜脈注射將ＮａＹＦｆＹｂＫ／Ｅｒ＾溶液（２ｍｇ／ｍｌｌ５0０）注射到昆明鼠逡逑體內(nèi)，然后通過光學(xué)成像儀檢測(cè)光學(xué)信號(hào)。圖２．５ａ表明，在９８０邋ｎｍ激光激發(fā)下，逡逑樣品注射前沒有采集到任何光學(xué)信號(hào)。尾靜脈注射９邋ｈ后，明亮的光學(xué)信號(hào)被檢逡逑測(cè)到（圖２．５ｂ）。該結(jié)果表明該樣品在９８０邋ｎｍ激光激發(fā)下，具有優(yōu)異的發(fā)光性質(zhì)，逡逑可以有效的作為生物成像納米探針。為了進(jìn)一步研究該樣品的實(shí)時(shí)追蹤，我們?cè)阱义喜煌奶囟ǖ臅r(shí)間點(diǎn)采集光學(xué)信號(hào)。如圖２．６所示，在側(cè)視圖中，開始沒有檢測(cè)逡逑到光學(xué)信號(hào)，注射ｌｈ后，在肝部檢測(cè)到微弱的熒光信號(hào)，并且隨著時(shí)間的增長逡逑１４逡逑

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