【摘要】：為豐富水解制氫用鋁合金材料體系以及水解制氫用應(yīng)用端設(shè)備,本文提出以金屬鋁粉為研究對象,通過添加Ga、In、SnCl_2、Bi_2O_3等材料,利用機(jī)械合金化工藝制備Al-Ga-In-SnCl_2-Bi_2O_3復(fù)合材料,研究該鋁基復(fù)合材料的水解制氫性能。本文利用均勻設(shè)計(jì)試驗(yàn)方法,以鋁基復(fù)合材料的產(chǎn)氫量、產(chǎn)氫速率、材料價(jià)格最優(yōu)為標(biāo)準(zhǔn),優(yōu)化了水解制氫用Al-Ga-In-SnCl_2-Bi_2O_3復(fù)合材料的最佳成分。利用正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)的方法,對于最優(yōu)成分下的鋁基復(fù)合材料,改變其機(jī)械合金化工藝參數(shù)(轉(zhuǎn)速、球磨時間、球料比、大小球比例),測試不同機(jī)械合金化參數(shù)下該材料的產(chǎn)氫量、產(chǎn)氫速率,優(yōu)化出鋁基復(fù)合材料的機(jī)械合金化最佳工藝參數(shù)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,復(fù)合材料中Al、Ga、In、SnCl_2、Bi_2O_3的質(zhì)量百分比分別為90%、1%、2%、2.5%、4.5%時,機(jī)械合金化工藝參數(shù)分別為轉(zhuǎn)速420r/min,球磨時間480min,球料比5:1,大小球比例2:1時,鋁基復(fù)合材料在25℃的水浴中水解2h的產(chǎn)氫量為1225.5mL,最大產(chǎn)氫速率可以達(dá)到900mL(min×g)。考察了SnCl_2、Bi_2O_3含量對于Al-Ga-In-SnCl_2-Bi_2O_3復(fù)合材料產(chǎn)氫性能影響,結(jié)合X射線衍射儀(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)和能譜儀(EDS)等設(shè)備進(jìn)行分析可知,提高鋁基復(fù)合材料水解制氫性能的原因有以下幾點(diǎn);第一、機(jī)械合金化過程中,復(fù)合材料、磨球、陶瓷罐之間發(fā)生劇烈的相互作用,破壞了金屬鋁表面的氧化膜,使得鋁水反應(yīng)成為可能;第二,加入具有強(qiáng)還原性的鹽SnCl_2,阻礙了金屬鋁粉的團(tuán)聚,同時使得機(jī)械合金化過程中原位生成了Sn和AlCl3,Sn和復(fù)合材料中的金屬In結(jié)合生成了金屬間化合物InSn4,金屬間化合物InSn4成為鋁水反應(yīng)的活性點(diǎn);反應(yīng)開始時,生成的AlCl3與水反應(yīng)生成了HCl,導(dǎo)致了水解速率的急劇增加。第三,隨著氧化物Bi_2O_3地加入,金屬鋁表面的鑲嵌物總量增加,降低鋁表面氧化膜的連續(xù)性,同時金屬鋁和Bi_2O_3在球磨過程中發(fā)生了鋁熱反應(yīng)原位生成了Bi與復(fù)合材料中的In反應(yīng)生成金屬間化合物InBi,進(jìn)一步促進(jìn)了水解反應(yīng)的進(jìn)行。第四,由于晶格畸變,復(fù)合材料內(nèi)能增高,復(fù)合材料的活化能降低,進(jìn)一步促進(jìn)了水解反應(yīng)的進(jìn)行。在這些因素的共同作用下,使得復(fù)合材料能在常溫下與普通自來水反應(yīng)產(chǎn)生氫氣。通過對于Al-Ga-In-SnCl_2-Bi_2O_3復(fù)合材料水解制氫動力學(xué)的研究,得出該復(fù)合材料的活化能為5309.986J×mol-1,指前因子為0.013231s-1,化學(xué)反應(yīng)級數(shù)為二級。根據(jù)氫氧燃料電池堆的供氫特點(diǎn),設(shè)計(jì)出了一種可以為該電池堆持續(xù)供氫的裝置。
【學(xué)位授予單位】：湖北工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TQ116.2;TB33

【參考文獻(xiàn)】

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