發(fā)布時間：2020-07-31 10:36

【摘要】：自染料敏化太陽能電池(Dye-sensitized solar cell,DSSC)問世以來,人們一直從增加吸光能力、促進更大程度的電荷轉(zhuǎn)移(Charge-transfer,CT)過程兩方面不斷提升這一高效、低價電池的效率。本論文利用表面增強拉曼散射(Surface-enhanced Raman scattering,SERS)光譜具有監(jiān)測CT過程的特性,以DSSC光陽極上常見的材料構(gòu)建適合利用SERS光譜研究CT過程的半導(dǎo)體-染料-金屬體系,成功建立了一種利用SERS光譜對金屬-染料-半導(dǎo)體DSSC結(jié)構(gòu)中CT過程的研究方法,這無論是對于理解其中CT過程,還是對于今后提高電池效率,都至關(guān)重要。本論文創(chuàng)新成果如下:(1)利用SERS光譜對Ag/N719/n-TiO_2體系中CT過程進行研究。通過改變體系中TiO_2層數(shù)、調(diào)節(jié)激發(fā)光波長等方法,明確了CT過程改變了SERS光譜的哪些部分,成功建立起以金屬-N719-半導(dǎo)體為基底的DSSC體系中SERS光譜與CT過程之間的橋梁,并在此方法的基礎(chǔ)上進行后續(xù)研究(2、3、4)。(2)探究Ag對于TiO_2/N_3/Ag結(jié)構(gòu)CT過程的影響。實驗結(jié)果顯示,Ag的等離子體共振(Surface plasmon resonance,SPR)效應(yīng)可以增強該體系的光學(xué)吸收、拓寬光響應(yīng)范圍。此外,Ag的費米能級為CT提供一個新的路徑,這在增強電荷轉(zhuǎn)移度(ρCT)的同時將CT閾值由2.071 e V(TiO_2/N_3)降低至1.877 e V(TiO_2/N_3/Ag)。最后,討論了TiO_2煅燒溫度的差異對于TiO_2/N_3/Ag體系CT過程的影響。(3)探究ZnO-TiO_2異質(zhì)結(jié)對于ZnO-TiO_2/N_3/Ag結(jié)構(gòu)CT過程的影響。ZnO、TiO_2之間存在的由CT誘導(dǎo)的協(xié)同效應(yīng)可以促進該體系中電子-空穴分離從而提高DSSC的CT效率。此外,Ag也會參與到ZnO、TiO_2之間的CT過程中從而降低誘導(dǎo)協(xié)同效應(yīng)的CT閾值。(4)探究Au核對于Au@Ag/N_3/n-TiO_2結(jié)構(gòu)中CT過程及其閾值的影響。實驗結(jié)果顯示,Ag殼層中的Au核可以使能級重新排布形成較低的Au@Ag/TiO_2復(fù)合物能級,從而降低有關(guān)于TiO_2的CT閾值。最后,討論了Au:Ag比值對于Au@Ag/N_3/n-TiO_2結(jié)構(gòu)中CT過程的影響。
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TM914.4;TB30
【圖文】：

）轉(zhuǎn)移至最低未占分子軌道（Lowest unoccupied m2 中過程 1）；接下來，如公式 1-2 所示，處于光激狀 TiO2的導(dǎo)帶（CB）中[11-14]（圖 1-2 中過程 2）；電子通過 TiO2納米粒子遷移至 TCO 層，并通過 玻璃的對電極上；如公式 1-3 所示，電解液中的 狀態(tài)的染料還原為初始中性狀態(tài)并產(chǎn)生 I3-，這一程（圖 1-2 中過程 5）；I3-經(jīng)由外電路擴散至電池被還原為 I-。至此，形成一個完整的光電化學(xué)循同時發(fā)生不利于電池性能的電子轉(zhuǎn)移過程：TiO2料之間的復(fù)合（圖 1-2 中過程 6，如公式 1-5 所示表面上 I3-之間的復(fù)合（圖 1-2 中過程 7，如公式 1子直接通過非輻射松弛（去激發(fā)）的形式回到基過程 8，如公式 1-7 所示）。其中，圖 1-2 中過程

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