功能化磁性納米雜化材料的制備及吸附亞甲基藍(lán)性能研究

發(fā)布時(shí)間：2020-07-30 01:48

【摘要】：近年來,紡織、印染等行業(yè)排放的染料廢水對(duì)生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重污染。與傳統(tǒng)方法相比,吸附法具有高效、低成本和操作簡(jiǎn)便靈活等特點(diǎn),在染料廢水處理領(lǐng)域里得到了廣泛的應(yīng)用。然而,傳統(tǒng)吸附劑由于可再生性能差及難以實(shí)現(xiàn)固液分離等缺點(diǎn),其實(shí)際應(yīng)用受到了極大的限制。磁性納米材料因其具有良好的生物相容性、吸附容量高、易于磁分離和表面功能化修飾的優(yōu)點(diǎn),己被廣泛應(yīng)用于染料廢水的處理。鑒于此,本研究旨在基于磁性四氧化三鐵(Fe304)構(gòu)筑高性能、可再生且易實(shí)現(xiàn)磁性分離的吸附材料。同時(shí),受海洋貽貝紡拋錨足絲線分泌的黏性蛋白啟發(fā),以多巴胺和硅烷偶聯(lián)劑KH550作為表面修飾劑,借助聚多巴胺分子含有的豐富的官能團(tuán)和化學(xué)反應(yīng)活性,實(shí)現(xiàn)磁性吸附材料的表面功能化。系統(tǒng)研究了磁性吸附材料的結(jié)構(gòu)、形貌與表面功能化技術(shù)等對(duì)水溶液中陽(yáng)離子染料亞甲基藍(lán)(MB)吸附性能的影響,主要內(nèi)容如下:(1)采用溶劑熱法和化學(xué)共沉淀法合成了兩種不同結(jié)構(gòu)的磁性四氧化三鐵(Fe3O4)納米顆粒,并通過多巴胺(DA)與KH550共同的表面功能化修飾制備了核殼結(jié)構(gòu)Fe3O4/poly(DA+KH550)磁性納米雜化材料。采用FT-IR、XPS、XRD、TGA、SEM和TEM對(duì)Fe3O4/poly(DA+KH550)的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征和分析,吸附實(shí)驗(yàn)表明Fe3O4/poly(DA+KH550)對(duì)水溶液中MB的吸附量隨顆粒粒徑的增大而增加。同時(shí)探討了吸附時(shí)間、MB初始濃度、溶液溫度以及pH值等對(duì)吸附性能的影響。研究結(jié)果表明:S-Fe3O4/poly(DA+KH550)磁性納米雜化材料對(duì)MB的吸附在120min內(nèi)能達(dá)到吸附平衡;單位質(zhì)量的S-Fe3O4/poly(DA+KH550)對(duì)MB的吸附量隨初始濃度、pH值及溫度的升高而提高。在pH=10,時(shí)間為120 min,溫度為318.15K的最佳條件下,S-Fe3O4/poly(DA+KH550)對(duì)MB的最大吸附量為400.00 mg/g。熱力學(xué)分析確定該吸附反應(yīng)是吸熱反應(yīng),吸附過程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附等溫線符合Langmuir吸附等溫模型。吸附前后的FT-IR與XPS分析表明,S-Fe3O4/poly(DA+KH550)與MB之間的吸附作用機(jī)理主要包括靜電作用、氫鍵和п-п堆積。(2)通過仿生多巴胺對(duì)埃洛石納米管(HNTs)表面進(jìn)行修飾,形成聚多巴胺功能化的埃洛石納米管(PDA-HNTs)。聚多巴胺分子中的酚羥基和氨基能進(jìn)一步吸引Fe2+和Fe3+,通過加入還原劑(NH3·H20)使Fe3O4納米顆粒負(fù)載于HNTs表面,形成核殼結(jié)構(gòu)HNTs/Fe3O4磁性納米雜化材料。上述材料經(jīng)過聚多巴胺與KH550的二次接枝反應(yīng)最終形成核/雙殼結(jié)構(gòu)HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)磁性納米雜化材料。采用FT-IR、XPS、XRD、TGA、SEM和TEM對(duì)HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征和分析,同時(shí)研究了此磁性納米雜化材料對(duì)MB的吸附性能和吸附機(jī)理。研究結(jié)果表明:HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)對(duì)MB的吸附在180 min內(nèi)能達(dá)到吸附平衡;單位質(zhì)量的HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)對(duì)MB的吸附量隨初始濃度、pH值及溫度的增加而提高。這種核/雙殼結(jié)構(gòu)不同于傳統(tǒng)的核殼結(jié)構(gòu),賦予了吸附劑更大的比表面積和更多的活性吸附位點(diǎn)。因此,相比于核殼結(jié)構(gòu)Fe3O4/poly(DA+KH550)磁性納米雜化材料,該材料對(duì)MB表現(xiàn)出了更高的吸附性能。在pH=10,時(shí)間為180min,溫度為 318.15K 的最佳條件下,HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)對(duì) MB 的最大吸附量為714.29 mg/g。熱力學(xué)分析確定該吸附反應(yīng)是吸熱反應(yīng),吸附過程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附等溫線符合Langmuir吸附等溫模型。吸附前后的FT-IR與XPS分析表明,HNTs/Fe3O4/poly(DA+KH550)與MB之間的吸附作用機(jī)理主要包括靜電作用、氫鍵和п-п堆積。
【學(xué)位授予單位】：西南石油大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1;TQ424
【圖文】：