發(fā)布時(shí)間：2020-07-13 19:48

【摘要】：本研究圍繞介孔碳復(fù)合材料處理水體重金屬和有機(jī)污染物而進(jìn)行。具體是基于介孔碳優(yōu)秀的吸附能力和磁性納米粒子突出的磁性分離能力而制備出一系列磁性介孔碳復(fù)合材料,后用于處理水體重金屬和有機(jī)污染物。論文主要圍繞磁性載鐵介孔碳吸附還原水體Cr(VI)、氮雜化磁性介孔碳同時(shí)吸附去除Pb(II)和苯酚污染物以及聚苯胺化的磁性介孔碳修復(fù)含Cr(VI)廢水三個(gè)研究方向而開(kāi)展,同時(shí)也深入探討了磁性介孔碳復(fù)合材料處理水體污染物的機(jī)理。論文第二章首先利用傳統(tǒng)水熱合成法制備出介孔硅SBA-15模板,后結(jié)合硬模板法和納米共澆鑄技術(shù)制備出磁性載鐵有序介孔碳(Fe/CMK-3),并應(yīng)用于去除水體中Cr(VI)。隨后利用SEM、TEM和N2吸脫附技術(shù)研究了該材料的形貌、結(jié)構(gòu)和理化性質(zhì)。在Cr(VI)處理研究中發(fā)現(xiàn),Fe/CMK-3對(duì)污染物具有高效的去除能力,并且去除能力受溶液p H影響不大,其最佳吸附條件為p H5.0;動(dòng)力學(xué)研究表明與偽一階動(dòng)力學(xué)模型相比,偽二階動(dòng)力學(xué)能更好地?cái)M合吸附數(shù)據(jù);同時(shí),基于Langmuir等溫吸附模型吸附劑對(duì)Cr(VI)的最大吸附量為256.84mg/g;多元陰離子(SO42-和PO43-)由于具有和Cr(VI)相似的結(jié)構(gòu),將輕微抑制吸附劑對(duì)Cr(VI)的去除;此外,Fe/CMK-3具有很好的再生能力,在七次吸脫附循環(huán)后對(duì)Cr(VI)的去除能力仍能達(dá)到70%左右。在研究該材料與Cr(VI)的反應(yīng)機(jī)理時(shí)發(fā)現(xiàn),在吸附后的Fe/CMK-3表面存在Cr(III),表明Fe/CMK-3對(duì)Cr(VI)的去除是一個(gè)吸附還原協(xié)同作用的過(guò)程�；谝陨戏治隹芍�,本研究制備的Fe/CMK-3能高效去除水體Cr(VI),這為含鉻廢水的處理提供了一個(gè)好的選擇。論文第三章是以磁性有序介孔碳為載體,苯胺為氮源,在高溫、惰性氣體條件下制備出一種新型的氮雜化磁性介孔碳(N-Fe/OMC),相應(yīng)的表征手段發(fā)現(xiàn),磁性成分主要是γ-Fe2O3、Fe3O4和α-Fe納米粒子,其大小為14nm左右,同時(shí)該介孔碳復(fù)合材料表面石墨化加劇,其酸堿穩(wěn)定性和分散性能都得到明顯提高。相比未經(jīng)改性的介孔碳和磁性介孔碳,N-Fe/OMC對(duì)Pb(II)和苯酚兩種污染物的吸附速率更快、吸附容量更大,而在雙元吸附研究中發(fā)現(xiàn),由于Pb(II)和苯酚相互的螯合作用,添加低濃度的這兩種污染物將輕微促進(jìn)它們的吸附,而高濃度的苯酚將抑制Pb(II)的去除,但高濃度的Pb(II)對(duì)苯酚吸附無(wú)明顯影響。在堿性條件下,N-Fe/OMC對(duì)Pb(II)的吸附效果更好,且其吸附效率與溶液離子強(qiáng)度大小有關(guān);而苯酚吸附更適合在偏中性條件下進(jìn)行,離子強(qiáng)度幾乎不影響它的去除。熱力學(xué)研究表明Pb(II)吸附是一個(gè)吸熱、自發(fā)的過(guò)程,而苯酚吸附是放熱過(guò)程。此外,以Na OH和丙酮為洗脫劑,吸附Pb(II)和苯酚后的N-Fe/OMC仍能夠再生并在重新用于這兩種污染物的去除時(shí),仍具有很高的吸附容量。上述情況表明,N-Fe/OMC在去除水體Pb(II)和苯酚污染方面具有很好的實(shí)用價(jià)值。論文第四章利用合成的聚苯胺化的磁性介孔碳(PANI-Fe/OMC)吸附還原去除水體Cr(VI)。TEM,FTIR和XPS等若干物理化學(xué)技術(shù)證實(shí)磁性鐵納米粒子和氨基官能團(tuán)被成功的引入介孔碳中。在Cr(VI)吸附實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn),本研究制備的吸附劑在去除水體Cr(VI)方面分別是未經(jīng)修飾的介孔硅SBA-15和磁性介孔碳Fe/OMC的10倍和2倍。p H研究表明該吸附劑更適合在酸性條件下進(jìn)行,在p H2.0時(shí),PANI-Fe/OMC對(duì)Cr(VI)去除量為172.33mg/g。再生研究發(fā)現(xiàn)在重復(fù)實(shí)驗(yàn)中,PANI-Fe/OMC幾乎不丟失它的活性,仍能保持較高的吸附效率,而且,在真實(shí)水樣和柱式實(shí)驗(yàn)測(cè)試中發(fā)現(xiàn),該吸附劑同樣具備優(yōu)秀的Cr(VI)去除能力。FTIR和XPS被用于調(diào)查Cr(VI)與PANI-Fe/OMC之間的相互作用,結(jié)果發(fā)現(xiàn)吸附劑表面的氨基官能團(tuán)參與了Cr(VI)的去除,并且在Cr(VI)去除過(guò)程中,有低毒性的Cr(III)生成。這表明PANI-Fe/OMC對(duì)Cr(VI)的去除是一個(gè)吸附協(xié)同還原過(guò)程。
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB33;X703;X52
【圖文】：

碩士學(xué)位論文度增加，進(jìn)一步促進(jìn)硅酸鹽層與表面活性劑的相互作用。該機(jī)理強(qiáng)與有機(jī)表面活性劑之間的協(xié)同作用以及游記表面活性劑之間的疏水之間的縮合作用。上述兩種激勵(lì)經(jīng)常被用于闡述一些實(shí)驗(yàn)結(jié)果，而利于解釋介孔材料合成過(guò)程中出現(xiàn)的現(xiàn)象，并且有報(bào)道利 CFM 機(jī)性條件下合成氧化硅介孔材料。此外，Stucky 等在 CFM 機(jī)理的基出廣義液晶模板機(jī)理（generalized liquid templating mechanism, GL機(jī)理的應(yīng)用范圍更廣。

圖 1.2 CMK-3 的透射電鏡圖的制備的方法有很多，目前比較成熟的制備方法主板澆鑄法。是在碳材料中人為的添加特定金屬或金屬化合點(diǎn)更多�；罨瘯r(shí)，一方面，添加的金屬原子，從而將微孔擴(kuò)大變?yōu)榻榭�，另一方面，金氧化作用進(jìn)而在碳材料中形成介孔。而且，程度下向外表面擴(kuò)散，增大材料的孔結(jié)構(gòu)。促進(jìn)表面的介孔成孔性能，其主要發(fā)生在金屬其氧化物必需是那些能對(duì)碳材料起催化活化屬等活化劑都被用于合成有序介孔碳，這些

圖 1.3 硬模板法示意圖軟膜板法：軟模板法[31]是相對(duì)于硬模板法而言的，主要是采用嵌段共聚物作板劑，通過(guò)其與碳前驅(qū)體之間較強(qiáng)的相互作用，形成無(wú)機(jī)-有機(jī)或者有機(jī)-有合物的介觀體系，隨著碳化和表面模板劑的去除形成介孔結(jié)構(gòu)，進(jìn)而合成不貌與結(jié)構(gòu)的有序介孔碳。通過(guò)該模板法合成介孔碳，可以借助改變模板劑的、反應(yīng)物的比例，來(lái)有效地控制產(chǎn)物的介觀結(jié)構(gòu)和孔道尺寸。與硬模板法相，軟模板法的合成步驟更為簡(jiǎn)單，過(guò)程容易控制，成本低廉，對(duì)環(huán)境的污染。2004 年由 Dai 課題組[29]首次公布了利用軟模板法合成 OMC 材料的報(bào)道，是以嵌段共聚物為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，間苯二酚為碳前驅(qū)體，通過(guò)溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自(EISA)使嵌段共聚物與間苯二酚反應(yīng)從而共組裝，形成有序的周期性復(fù)合結(jié)接著讓間苯二酚與甲醛進(jìn)行固化交連，制得相應(yīng)的嵌段共聚物——酚醛樹(shù)脂子物質(zhì)，這也進(jìn)一步固定了高分子物質(zhì)的有序介觀結(jié)構(gòu)。在惰性氣體保護(hù)下，述物質(zhì)進(jìn)行高溫處理，碳化并脫除嵌段共聚物模板劑，最后得到徑約為 35nm序介孔碳膜。2005 年，趙東元課題組[32-33]利用軟膜板法以三嵌段共聚物

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本文編號(hào)：2753896