【摘要】：近些年來(lái),隨著科學(xué)的不斷進(jìn)步,人們己經(jīng)掌握了各種新型的納米制造技術(shù)與控制工藝,并能用這些技術(shù)制造出具備多種形貌、功能的金屬納米結(jié)構(gòu)。這些金屬納米結(jié)構(gòu)能夠引起表面等離激元共振,因而能表現(xiàn)出非常豐富多樣的光學(xué)性能。因?yàn)橛斜砻娴入x激元的共振,能夠激發(fā)金屬微納結(jié)構(gòu)中的局域電磁場(chǎng),對(duì)場(chǎng)強(qiáng)敏感的各種光學(xué)過(guò)程的轉(zhuǎn)化效率都得到有效提高。人們精心設(shè)計(jì)的各種等離激元結(jié)構(gòu)在表面增強(qiáng)拉曼散射、光熱療法、太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換滅菌等方面表現(xiàn)突出,因而引起了很多關(guān)注。表面增強(qiáng)拉曼散射(Surface Enhanced Raman Scattering,SERS)作為一種探針?lè)肿拥闹讣y檢測(cè)技術(shù),因?yàn)槠涓叨褥`敏、無(wú)損等特點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于材料、化學(xué)、醫(yī)藥等多個(gè)領(lǐng)域。此外,近些年來(lái)以金屬納米顆粒為基底的太陽(yáng)能光熱轉(zhuǎn)化發(fā)展迅猛,人們?cè)O(shè)計(jì)各種形式的基底、顆粒形狀、裝置,使基底的光吸收率、光熱轉(zhuǎn)化效率均得到大幅度提高,并將其應(yīng)用與太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的蒸汽轉(zhuǎn)化,取得諸多進(jìn)展。本文圍繞金屬表面等離激元,利用多孔氧化鋁模板的周期性孔洞,獨(dú)創(chuàng)性地研發(fā)了具有雙重作用的非對(duì)稱(chēng)等離激結(jié)構(gòu)(Asymmetric Plasmonic Structure,APS),并圍繞其特殊的光學(xué)性質(zhì)展開(kāi)研究。研究主要包括以下幾個(gè)方面:1.系統(tǒng)地研究了 APS正面的吸收性能,以及其作為SERS基底對(duì)R6G分子的拉曼增強(qiáng)效果。通過(guò)SEM對(duì)結(jié)構(gòu)的表征以及模擬計(jì)算的結(jié)果,對(duì)APS的拉曼增強(qiáng)機(jī)理做出了進(jìn)一步的解釋。由于其高密度的等離激元熱點(diǎn)以及明顯的局域電磁場(chǎng)增強(qiáng),樣品的光澤金屬面可以實(shí)現(xiàn)敏感化學(xué)品檢測(cè),檢測(cè)極限低至10-12M、增強(qiáng)因子EF高達(dá)109,樣品表現(xiàn)出良好的均勻性,無(wú)論是宏觀還是微觀表征,不同區(qū)域拉曼信號(hào)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)約為5%。此外,我們用多種探針?lè)肿舆M(jìn)行拉曼檢測(cè),發(fā)現(xiàn)APS對(duì)于多種染料分子表現(xiàn)出普適性。2.文章還研究了 APS的光熱轉(zhuǎn)化性能。以APS的反面作為太陽(yáng)能吸收體,測(cè)試其太陽(yáng)光吸收效率,發(fā)現(xiàn)APS反面在400～2500 nm范圍內(nèi)都有超過(guò)80%的光吸收率。我們將其用于太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)蒸汽產(chǎn)生實(shí)驗(yàn)來(lái)測(cè)試其光熱轉(zhuǎn)化效率,由于其具有密度小、多孔等性質(zhì),能夠自然漂浮在水面上,通過(guò)界面加熱,有效將表面水分子加熱轉(zhuǎn)化為蒸汽。APS的黑色多孔面在四個(gè)標(biāo)準(zhǔn)太陽(yáng)輻照強(qiáng)度下光熱轉(zhuǎn)化效率達(dá)到80%以上,可以實(shí)現(xiàn)高效的太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)蒸汽產(chǎn)生。3.在此研究中,我們首次證明了通過(guò)密集的自組裝銀納米顆粒形成的APS可以實(shí)現(xiàn)雙重功能——太陽(yáng)能水凈化和污染物檢測(cè)。我們?cè)O(shè)計(jì)裝置、利用便攜式拉曼檢測(cè)儀在戶(hù)外進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。發(fā)現(xiàn)APS可以將污染物檢測(cè)和污水凈化兩種功能很好地結(jié)合于一體。我們做了循環(huán)實(shí)驗(yàn)以驗(yàn)證樣品穩(wěn)定性,發(fā)現(xiàn)檢測(cè)和純化的兩種功能均表現(xiàn)出長(zhǎng)達(dá)45天的長(zhǎng)時(shí)間耐用性,拉曼強(qiáng)度衰減小于20%,光熱轉(zhuǎn)化效率衰減小于10%。
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TB383.1;O657.37
【圖文】：

當(dāng)電磁波與金屬表面電子發(fā)生耦合，就會(huì)產(chǎn)生表面等離激元，它表示了當(dāng)有逡逑入射電磁場(chǎng)時(shí)，金屬中的自由電子被激發(fā)產(chǎn)生電荷密度波，此波沿著金屬表面?zhèn)麇义喜ァＨ鐖D１．１所示，電磁場(chǎng)的強(qiáng)度沿著分界面向兩邊呈指數(shù)衰減，但在界面上非逡逑常高，這一性質(zhì)導(dǎo)致電磁場(chǎng)沿著金屬表面的橫向傳播距離遠(yuǎn)大于其垂直于表面的逡逑縱向傳播深度［１６，１７］。由于金屬自身也存在歐姆熱損耗，電磁波在傳播的過(guò)程中，逡逑表面等離極化激元的能量成逐漸衰弱的趨勢(shì)，這一現(xiàn)象導(dǎo)致傳播距離收到限制。逡逑此外，對(duì)于不同的金屬材料，ＳＰＰ波的傳播損耗和傳播深度也存在著很大的差異。逡逑Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ逡逑ＡＡＡＡ邋Ｌ逡逑０？邐Ｍｅｔａｌ逡逑圖１．１沿金屬－介質(zhì)表面?zhèn)鞑サ模樱校胁ǖ碾姶艌?chǎng)分布示意圖。ｗ］逡逑ＳＰＰ在物理學(xué)、化學(xué)、生物學(xué)、材料學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域都受到人們的高度關(guān)注，逡逑在增強(qiáng)透射效應(yīng)、非線(xiàn)性效應(yīng)、生物傳感方面有著非常廣闊的發(fā)展空間。逡逑１．２．２局域表面等離激元逡逑局域表面等離激元共振是金屬納米顆粒表面的自由電子在入射電磁波電場(chǎng)逡逑的驅(qū)動(dòng)下，產(chǎn)生集體電子震蕩的物理現(xiàn)象。當(dāng)ＬＳＰ共振出現(xiàn)時(shí)，表現(xiàn)為在某一逡逑波段出現(xiàn)高效、寬帶吸收，這是由于電子的集體震蕩有效地將特定波段的電磁場(chǎng)逡逑能量轉(zhuǎn)化為電子的集體震動(dòng)能量。逡逑２逡逑

當(dāng)電磁波與金屬表面電子發(fā)生耦合，就會(huì)產(chǎn)生表面等離激元，它表示了當(dāng)有逡逑入射電磁場(chǎng)時(shí)，金屬中的自由電子被激發(fā)產(chǎn)生電荷密度波，此波沿著金屬表面?zhèn)麇义喜ァＨ鐖D１．１所示，電磁場(chǎng)的強(qiáng)度沿著分界面向兩邊呈指數(shù)衰減，但在界面上非逡逑常高，這一性質(zhì)導(dǎo)致電磁場(chǎng)沿著金屬表面的橫向傳播距離遠(yuǎn)大于其垂直于表面的逡逑縱向傳播深度［１６，１７］。由于金屬自身也存在歐姆熱損耗，電磁波在傳播的過(guò)程中，逡逑表面等離極化激元的能量成逐漸衰弱的趨勢(shì)，這一現(xiàn)象導(dǎo)致傳播距離收到限制。逡逑此外，對(duì)于不同的金屬材料，ＳＰＰ波的傳播損耗和傳播深度也存在著很大的差異。逡逑Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ逡逑ＡＡＡＡ邋Ｌ逡逑０？邐Ｍｅｔａｌ逡逑圖１．１沿金屬－介質(zhì)表面?zhèn)鞑サ模樱校胁ǖ碾姶艌?chǎng)分布示意圖。ｗ］逡逑ＳＰＰ在物理學(xué)、化學(xué)、生物學(xué)、材料學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域都受到人們的高度關(guān)注，逡逑在增強(qiáng)透射效應(yīng)、非線(xiàn)性效應(yīng)、生物傳感方面有著非常廣闊的發(fā)展空間。逡逑１．２．２局域表面等離激元逡逑局域表面等離激元共振是金屬納米顆粒表面的自由電子在入射電磁波電場(chǎng)逡逑的驅(qū)動(dòng)下，產(chǎn)生集體電子震蕩的物理現(xiàn)象。當(dāng)ＬＳＰ共振出現(xiàn)時(shí)，表現(xiàn)為在某一逡逑波段出現(xiàn)高效、寬帶吸收，這是由于電子的集體震蕩有效地將特定波段的電磁場(chǎng)逡逑能量轉(zhuǎn)化為電子的集體震動(dòng)能量。逡逑２逡逑

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