【摘要】：近些年來,隨著科學的不斷進步,人們己經(jīng)掌握了各種新型的納米制造技術(shù)與控制工藝,并能用這些技術(shù)制造出具備多種形貌、功能的金屬納米結(jié)構(gòu)。這些金屬納米結(jié)構(gòu)能夠引起表面等離激元共振,因而能表現(xiàn)出非常豐富多樣的光學性能。因為有表面等離激元的共振,能夠激發(fā)金屬微納結(jié)構(gòu)中的局域電磁場,對場強敏感的各種光學過程的轉(zhuǎn)化效率都得到有效提高。人們精心設(shè)計的各種等離激元結(jié)構(gòu)在表面增強拉曼散射、光熱療法、太陽能轉(zhuǎn)換滅菌等方面表現(xiàn)突出,因而引起了很多關(guān)注。表面增強拉曼散射(Surface Enhanced Raman Scattering,SERS)作為一種探針分子的指紋檢測技術(shù),因為其高度靈敏、無損等特點,被廣泛應(yīng)用于材料、化學、醫(yī)藥等多個領(lǐng)域。此外,近些年來以金屬納米顆粒為基底的太陽能光熱轉(zhuǎn)化發(fā)展迅猛,人們設(shè)計各種形式的基底、顆粒形狀、裝置,使基底的光吸收率、光熱轉(zhuǎn)化效率均得到大幅度提高,并將其應(yīng)用與太陽能驅(qū)動的蒸汽轉(zhuǎn)化,取得諸多進展。本文圍繞金屬表面等離激元,利用多孔氧化鋁模板的周期性孔洞,獨創(chuàng)性地研發(fā)了具有雙重作用的非對稱等離激結(jié)構(gòu)(Asymmetric Plasmonic Structure,APS),并圍繞其特殊的光學性質(zhì)展開研究。研究主要包括以下幾個方面:1.系統(tǒng)地研究了 APS正面的吸收性能,以及其作為SERS基底對R6G分子的拉曼增強效果。通過SEM對結(jié)構(gòu)的表征以及模擬計算的結(jié)果,對APS的拉曼增強機理做出了進一步的解釋。由于其高密度的等離激元熱點以及明顯的局域電磁場增強,樣品的光澤金屬面可以實現(xiàn)敏感化學品檢測,檢測極限低至10-12M、增強因子EF高達109,樣品表現(xiàn)出良好的均勻性,無論是宏觀還是微觀表征,不同區(qū)域拉曼信號的相對標準偏差(RSD)約為5%。此外,我們用多種探針分子進行拉曼檢測,發(fā)現(xiàn)APS對于多種染料分子表現(xiàn)出普適性。2.文章還研究了 APS的光熱轉(zhuǎn)化性能。以APS的反面作為太陽能吸收體,測試其太陽光吸收效率,發(fā)現(xiàn)APS反面在400～2500 nm范圍內(nèi)都有超過80%的光吸收率。我們將其用于太陽能驅(qū)動蒸汽產(chǎn)生實驗來測試其光熱轉(zhuǎn)化效率,由于其具有密度小、多孔等性質(zhì),能夠自然漂浮在水面上,通過界面加熱,有效將表面水分子加熱轉(zhuǎn)化為蒸汽。APS的黑色多孔面在四個標準太陽輻照強度下光熱轉(zhuǎn)化效率達到80%以上,可以實現(xiàn)高效的太陽能驅(qū)動蒸汽產(chǎn)生。3.在此研究中,我們首次證明了通過密集的自組裝銀納米顆粒形成的APS可以實現(xiàn)雙重功能——太陽能水凈化和污染物檢測。我們設(shè)計裝置、利用便攜式拉曼檢測儀在戶外進行實驗。發(fā)現(xiàn)APS可以將污染物檢測和污水凈化兩種功能很好地結(jié)合于一體。我們做了循環(huán)實驗以驗證樣品穩(wěn)定性,發(fā)現(xiàn)檢測和純化的兩種功能均表現(xiàn)出長達45天的長時間耐用性,拉曼強度衰減小于20%,光熱轉(zhuǎn)化效率衰減小于10%。
【學位授予單位】：南京大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.1;O657.37
【圖文】：

當電磁波與金屬表面電子發(fā)生耦合，就會產(chǎn)生表面等離激元，它表示了當有逡逑入射電磁場時，金屬中的自由電子被激發(fā)產(chǎn)生電荷密度波，此波沿著金屬表面?zhèn)麇义喜ァＨ鐖D１．１所示，電磁場的強度沿著分界面向兩邊呈指數(shù)衰減，但在界面上非逡逑常高，這一性質(zhì)導致電磁場沿著金屬表面的橫向傳播距離遠大于其垂直于表面的逡逑縱向傳播深度［１６，１７］。由于金屬自身也存在歐姆熱損耗，電磁波在傳播的過程中，逡逑表面等離極化激元的能量成逐漸衰弱的趨勢，這一現(xiàn)象導致傳播距離收到限制。逡逑此外，對于不同的金屬材料，ＳＰＰ波的傳播損耗和傳播深度也存在著很大的差異。逡逑Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ逡逑ＡＡＡＡ邋Ｌ逡逑０？邐Ｍｅｔａｌ逡逑圖１．１沿金屬－介質(zhì)表面?zhèn)鞑サ模樱校胁ǖ碾姶艌龇植际疽鈭D。ｗ］逡逑ＳＰＰ在物理學、化學、生物學、材料學等多個領(lǐng)域都受到人們的高度關(guān)注，逡逑在增強透射效應(yīng)、非線性效應(yīng)、生物傳感方面有著非常廣闊的發(fā)展空間。逡逑１．２．２局域表面等離激元逡逑局域表面等離激元共振是金屬納米顆粒表面的自由電子在入射電磁波電場逡逑的驅(qū)動下，產(chǎn)生集體電子震蕩的物理現(xiàn)象。當ＬＳＰ共振出現(xiàn)時，表現(xiàn)為在某一逡逑波段出現(xiàn)高效、寬帶吸收，這是由于電子的集體震蕩有效地將特定波段的電磁場逡逑能量轉(zhuǎn)化為電子的集體震動能量。逡逑２逡逑

當電磁波與金屬表面電子發(fā)生耦合，就會產(chǎn)生表面等離激元，它表示了當有逡逑入射電磁場時，金屬中的自由電子被激發(fā)產(chǎn)生電荷密度波，此波沿著金屬表面?zhèn)麇义喜ァＨ鐖D１．１所示，電磁場的強度沿著分界面向兩邊呈指數(shù)衰減，但在界面上非逡逑常高，這一性質(zhì)導致電磁場沿著金屬表面的橫向傳播距離遠大于其垂直于表面的逡逑縱向傳播深度［１６，１７］。由于金屬自身也存在歐姆熱損耗，電磁波在傳播的過程中，逡逑表面等離極化激元的能量成逐漸衰弱的趨勢，這一現(xiàn)象導致傳播距離收到限制。逡逑此外，對于不同的金屬材料，ＳＰＰ波的傳播損耗和傳播深度也存在著很大的差異。逡逑Ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃ逡逑ＡＡＡＡ邋Ｌ逡逑０？邐Ｍｅｔａｌ逡逑圖１．１沿金屬－介質(zhì)表面?zhèn)鞑サ模樱校胁ǖ碾姶艌龇植际疽鈭D。ｗ］逡逑ＳＰＰ在物理學、化學、生物學、材料學等多個領(lǐng)域都受到人們的高度關(guān)注，逡逑在增強透射效應(yīng)、非線性效應(yīng)、生物傳感方面有著非常廣闊的發(fā)展空間。逡逑１．２．２局域表面等離激元逡逑局域表面等離激元共振是金屬納米顆粒表面的自由電子在入射電磁波電場逡逑的驅(qū)動下，產(chǎn)生集體電子震蕩的物理現(xiàn)象。當ＬＳＰ共振出現(xiàn)時，表現(xiàn)為在某一逡逑波段出現(xiàn)高效、寬帶吸收，這是由于電子的集體震蕩有效地將特定波段的電磁場逡逑能量轉(zhuǎn)化為電子的集體震動能量。逡逑２逡逑

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