【摘要】：熒光和磷光材料在光電顯示、化學(xué)傳感、防偽、檢測(cè)和生物成像等眾多領(lǐng)域有著重要應(yīng)用。關(guān)于熒光材料發(fā)光機(jī)理的基礎(chǔ)研究,其重要性自不必多言,2014年諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)授予超分辨熒光顯微鏡即是明證。不可忽略的是,如何充分利用熒光解決其他領(lǐng)域中存在的問(wèn)題也是意義重大的一個(gè)研究分支,而自組裝由于其結(jié)構(gòu)規(guī)整性和諸如范德瓦爾斯力、π-π堆積和氫鍵等弱的相互作用力可以有效影響熒光材料的發(fā)光性能,從而推進(jìn)熒光材料的研究。本人在攻讀博士學(xué)位期間致力于構(gòu)筑熒光組裝體和室溫磷光材料,并將之應(yīng)用在檢測(cè)、光波導(dǎo)和生物成像等方向,以下將在本部分做簡(jiǎn)要介紹。眾所周知,因?yàn)闊晒馓结樉哂徐`敏度高、速度快和特異性等特點(diǎn),在檢測(cè)領(lǐng)域有重要的應(yīng)用。目前,熒光探針主要有兩種類型,一種是“開-關(guān)”型,另一種是比率型,由于“開-關(guān)”型是監(jiān)控單個(gè)波長(zhǎng)熒光的發(fā)光強(qiáng)度變化,因此很容易受到背景光和實(shí)驗(yàn)條件的干擾;而比率型熒光探針,則是在加入檢測(cè)物之后,有兩個(gè)或者多個(gè)發(fā)射峰強(qiáng)度的變化,因此就有一個(gè)互相校準(zhǔn)的過(guò)程,進(jìn)而可以有效地排除掉儀器和環(huán)境的影響�；诖�,我們針對(duì)性地設(shè)計(jì)了聚乙二醇修飾的α-氰芪分子作為能量供體分子,用羅丹明衍生物作為能量受體和汞離子響應(yīng)物,兩者之間有熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FREF)過(guò)程,從而設(shè)計(jì)出了能夠靈敏檢測(cè)汞離子的比率型熒光探針(檢測(cè)限為22 ppb),這部分工作也為其他檢測(cè)物的痕量檢測(cè)提供了思路。具有優(yōu)異光物理性質(zhì)的熒光超分子聚合物在光電器件方面有重要的應(yīng)用價(jià)值。通過(guò)構(gòu)建一維長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)光波導(dǎo)互連,在現(xiàn)代信息通信技術(shù)中具有重要的應(yīng)用價(jià)值。對(duì)于目前文獻(xiàn)廣泛報(bào)道的一維有機(jī)光波導(dǎo)材料,主要包括π-共軛聚合物及有機(jī)小分子晶體兩類。其中,π-共軛聚合物存在尺寸非均一性、結(jié)構(gòu)非晶態(tài)等問(wèn)題;而對(duì)于π-共軛有機(jī)小分子,其晶體形狀較難得到精確操控、且加工性相對(duì)較差,上述缺陷均制約了這兩類體系在光波導(dǎo)材料領(lǐng)域的進(jìn)一步應(yīng)用。針對(duì)上述問(wèn)題,通過(guò)對(duì)π-共軛鉑炔基單體進(jìn)行合理的分子設(shè)計(jì),實(shí)現(xiàn)了氫鍵、π-π堆積等多重非共價(jià)鍵作用力的高效加合,成功構(gòu)建了協(xié)同聚合機(jī)制的熒光超分子聚合物,該聚合物具有優(yōu)異的光波導(dǎo)性質(zhì),光波導(dǎo)傳輸損耗為0.008 db μm-1。上述研究通過(guò)挖掘自組裝過(guò)程的內(nèi)在本質(zhì)規(guī)律,為共軛超分子聚合物的可控構(gòu)筑與光波導(dǎo)應(yīng)用提供了新的思路。我們考慮用長(zhǎng)壽命的磷光來(lái)擴(kuò)充上述體系,而現(xiàn)有的磷光材料多為含有重金屬(如銥、鉑、釕等)的金屬有機(jī)絡(luò)合物,其高毒性和水溶液中的不穩(wěn)定性制約了進(jìn)一步的應(yīng)用,純有機(jī)的室溫磷光材料則很大程度解決這一問(wèn)題。我們通過(guò)合理的分子設(shè)計(jì)獲得了氮萘酰亞胺的純有機(jī)室溫磷光,發(fā)現(xiàn)相對(duì)更高的HOMO能級(jí)可促進(jìn)分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移的發(fā)生,從而“介導(dǎo)”氮萘酰亞胺分子的π-π*系間竄越,得到氮萘酰亞胺體系的最紅移室溫磷光(發(fā)射波長(zhǎng):740納米),進(jìn)一步在該體系引入重原子溴,可以有效增強(qiáng)室溫磷光,從而在生物成像領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TB34;O657.3
【圖文】：

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邐第二章基于ＡＩＥ兩親型分子的比率型熒光檢測(cè)邐逡逑ＮＭＲ邋（３００邋兆赫茲，氘代氯仿，室溫）＜５邋（ｐｐｍ）：丨邋0．0邋（ｓ，邋１Ｈ），７．９３邋（ｄ，邋Ｊ邋＝邋８．３邋Ｈｚ，２Ｈ），逡逑７．７１邋（ｄ，邋Ｊ邋＝邋８．３邋Ｈｚ，邋２Ｈ），邋７．５５邋（ｄ，邋Ｊ邋＝邋８．８邋Ｈｚ，邋２Ｈ），邋６．９５邋（ｄ，邋Ｊ邋＝邋８．８邋Ｈｚ，邋２Ｈ），邋５．０２邋（ｓ，逡逑１Ｈ）［３３］。逡逑

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