【摘要】：太赫茲波段相關(guān)應(yīng)用技術(shù)的發(fā)展離不開對太赫茲波段光電功能器件的設(shè)計和優(yōu)化。二維材料因其原子級的厚度和相應(yīng)的獨特物理性質(zhì),被認為是未來實現(xiàn)小型化、集成化功能器件的優(yōu)良材料。而基于二維材料與三維材料相結(jié)合的范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié),目前已經(jīng)被應(yīng)用于提高傳統(tǒng)光電器件的性能。在太赫茲波段,二維材料以及二維/三維范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)已被用于制備性能優(yōu)良的太赫茲波調(diào)制器,且有望實現(xiàn)高效太赫茲波產(chǎn)生。基于此,一方面,本文選擇二維半金屬材料石墨烯以及二維絕緣材料氮化硼,將其分別與硅接觸形成多維混合型范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)(Mixed-dimensional van der Waals heterostructure),詳細研究了界面的物理過程對太赫茲波產(chǎn)生和調(diào)制的增強作用。另一方面,本文將石墨烯與超材料設(shè)計相結(jié)合,設(shè)計了石墨烯基超材料,利用石墨烯中的表面等離子體增強了石墨烯對太赫茲波的調(diào)制。本文的主要工作和創(chuàng)新性如下:(1)石墨烯/半導(dǎo)體范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)界面中良好的載流子輸運特性已經(jīng)被用于提升傳統(tǒng)的電子和光電子器件性能。然而,傳統(tǒng)的界面探測方式對于范德瓦爾斯界面信息的探測能力有限,而且?guī)в幸欢ǖ膿p傷性�；谶@個問題,我們提出了一種主動控制范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)界面中太赫茲波產(chǎn)生的方法,并將該方法發(fā)展為新型的基于太赫茲界面輻射探測范德瓦爾斯界面光電特性的技術(shù),用于測量石墨烯/二氧化硅/硅界面耗盡層內(nèi)建電場和界面態(tài)中的載流子動力學過程。通過施加偏壓的方法,可實現(xiàn)對太赫茲波產(chǎn)生44%的正向以及70%的反向調(diào)控�；谥鲃涌刂铺掌澆óa(chǎn)生的光譜技術(shù)提供了一個觀察界面耗盡、弱反型和強反型狀態(tài)的途徑,通過對強反型界面狀態(tài)的分析,結(jié)合對界面中電場致光整流效應(yīng)(EFIOR:electric field induced optical rectification)的理解,可以計算出石墨烯/二氧化硅/硅界面的耗盡層內(nèi)建電場電勢為-0.15 V。另外,提出了一種基于時間分辨太赫茲波產(chǎn)生的測量方法,可以獲取界面態(tài)中載流子的弛豫時間常數(shù)。這項研究的意義在于提出了通過太赫茲波發(fā)射光譜技術(shù)對基于石墨烯的范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)的界面進行表征的技術(shù)方法。相輔相成,石墨烯基范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)也可用于太赫茲波產(chǎn)生的增強及主動調(diào)控中。該部分內(nèi)容已經(jīng)發(fā)表在ACS Appl.Mater.Interfaces SCI期刊上。(2)雖然半導(dǎo)體硅材料具有制備成本低的特點且廣泛應(yīng)用于現(xiàn)有光電器件中,其較低的載流子遷移速度限制了在太赫茲波產(chǎn)生源領(lǐng)域的應(yīng)用。針對這個問題,基于石墨烯/硅范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié),提出一種通過外加偏壓有效增強硅界面載流子遷移速度的方法,實現(xiàn)太赫茲波產(chǎn)生的增強。在移除硅表面的自然氧化層后,石墨烯/硅界面不再形成反型層,偏壓閾值被顯著增大,從而外加反向偏壓可有效增強石墨烯/硅界面中的太赫茲波產(chǎn)生強度。在同樣的泵浦光強下,石墨烯/硅中的太赫茲波產(chǎn)生強度超過了傳統(tǒng)的基于表面場效應(yīng)發(fā)射太赫茲的半導(dǎo)體砷化鎵(100)和基于光致丹倍效應(yīng)(Photo-Dember effect)發(fā)射太赫茲的半導(dǎo)體砷化銦(100)。這項研究不僅在硅材料表界面實現(xiàn)了有效的太赫茲波產(chǎn)生增強,而且推動了太赫茲波發(fā)射光譜在探測混合多維型范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)中的應(yīng)用。該部分內(nèi)容正在投稿中。(3)多維混合型范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)已經(jīng)被證明可以用于提高太赫茲波產(chǎn)生及調(diào)制性能,這對于太赫茲器件的發(fā)展有著重要的作用。然而,這些結(jié)果都是基于石墨烯二維半金屬或者小帶隙的二維半導(dǎo)體材料例如過渡金屬硫化物。我們提出使用二維絕緣材料氮化硼調(diào)控半導(dǎo)體硅的表界面效應(yīng),也可以增強太赫茲波產(chǎn)生強度及調(diào)制深度。在氮化硼的表面,由于氧分子吸附引起的局域電偶極子可以有效降低硅表面的費米能級,從而增強耗盡層內(nèi)建電場,使氮化硼/硅界面的太赫茲波產(chǎn)生強度比純硅表面大一倍。此外,增大的耗盡層內(nèi)建電場引起了更多光生載流子在界面的分離,提高了光生載流子濃度以及光激發(fā)硅層的光電導(dǎo),使得氮化硼/硅界面的太赫茲波調(diào)制深度比純硅表面增強了十倍。這項研究提出了一種基于二維絕緣材料氮化硼的太赫茲波產(chǎn)生及調(diào)制增強方法,并且深化了對多維混合型范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)界面效應(yīng)的理解。該部分內(nèi)容正在投稿中。(4)通過與超材料的設(shè)計相結(jié)合,二維材料石墨烯中可以呈現(xiàn)出較強的等離子體響應(yīng),從而實現(xiàn)對太赫茲波的調(diào)控�；谶@點,提出了基于互補型開口諧振環(huán)結(jié)構(gòu)的石墨烯基超材料,并通過超材料表面等離子體和入射太赫茲電磁波的耦合,實現(xiàn)了共振頻率位于太赫茲波段的類表面等離激元模式。此外,這些模式的共振強度和頻率位置可以通過多層堆疊和改變石墨烯費米能級來調(diào)節(jié)。這項工作推進了對太赫茲波段石墨烯基超材料響應(yīng)物理過程的理解,以及二維材料相關(guān)太赫茲器件的研究。該部分內(nèi)容已經(jīng)發(fā)表在Computational Materials Science SCI期刊上。
【學位授予單位】：西北大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TB34;O441.4
【圖文】：

二維材料的特殊物理化學性質(zhì)，繼石墨烯之后，世界范圍內(nèi)的研究者們它不同的二維材料。根據(jù)光電性質(zhì)的不同，二維材料可分為金屬、半金超導(dǎo)、拓撲絕緣以及絕緣材料（如圖 1）。它們大多是層狀材料，原子鍵或共價鍵結(jié)合，原子層間通過范德瓦爾斯力相結(jié)合[4]。Mounet 等人[5]算分析發(fā)現(xiàn)，在實驗中已經(jīng)發(fā)現(xiàn)的 108423 種三維金屬、半導(dǎo)體及絕緣 5619 種材料為層狀結(jié)構(gòu)材料，其中有 1825 種材料相對容易剝離。在目中，常見的光電二維材料有半金屬石墨烯，半導(dǎo)體過渡金屬硫化物，以氮化硼等，這些二維材料的帶隙覆蓋了從紫外到微波幾乎整個常用的電二維過渡金屬硫化物具有的直接帶隙和較高的電導(dǎo)率，已被應(yīng)用于高開晶體管器件中[6]。六方氮化硼的寬帶隙（~ 6 eV）和高透光性，被應(yīng)用的材料保護層以及場效應(yīng)管器件中的介電層和隧穿勢壘層中[7-8]。本論文研究基于石墨烯以及六方氮化硼這兩種二維材料與三維半導(dǎo)體材料所爾斯異質(zhì)結(jié)。

圖 2 （a）三種主要的二維材料石墨烯、六方氮化硼和過渡金屬硫化物。（b）二維材料和零維量子點、有機分子等所形成的范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)。（c）二維材料與一維納米線、納米管等所形成的范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)。（d）二維材料與三維半導(dǎo)體硅、砷化鎵等所形成的范德瓦爾斯異質(zhì)結(jié)。圖片來自文獻[12]1.2 太赫茲波簡介在電磁波譜中，頻率位于 0.1  10 THz （1 THz = 1012Hz），對應(yīng)波長在 30-3000μm（1 μm = 10-6m）的電磁波，即為太赫茲（terahertz）波[23]。太赫茲波段在電磁波譜中位于光子學與電子學之間（如圖 3），1 THz 波所對應(yīng)特征波長為 300 μm，特征時間為 1 ps（1 ps = 10-12s），波數(shù) 33 cm-1，光子能量 4.1 meV，溫度 48 K。由于缺乏高效的探測及產(chǎn)生太赫茲波技術(shù)，過去很長時間內(nèi)，對該頻段的電磁波性質(zhì)研究難以開展，因此該頻段又被稱為“太赫茲空隙”（THz gap）。近年來，研究者們發(fā)現(xiàn)太赫茲波的一些特殊性質(zhì)有巨大的潛在應(yīng)用價值，例如太

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本文編號：2735511