【摘要】：納米多孔金屬(NPMs),一種有代表性的納米材料,在過(guò)去數(shù)十年間吸引了大量興趣。NPMs由于它們迷人的優(yōu)異性能,如大的比表面積、獨(dú)特的表面結(jié)構(gòu)和高的熱、電導(dǎo)率,在催化、燃料電池、傳感器、生物探測(cè)和制動(dòng)器等方面有廣闊的應(yīng)用前景而受到了廣泛的關(guān)注。納米多孔銅(NPC),一種具有象征性的納米多孔材料,由于其廣闊而有前途的地潛在應(yīng)用能力,已被廣泛研究。尤其,隨著表征技術(shù)的進(jìn)步,有著許多特殊和優(yōu)異性能的納米多孔銅,比如獨(dú)特的孔結(jié)構(gòu)、大的比表面積、擴(kuò)展的特有的表面積、高的電熱導(dǎo)率以及低的成本,已經(jīng)吸引了大量興趣,來(lái)探索它的電化學(xué)性能以及擴(kuò)展它在能源與催化體系中的可能應(yīng)用。在這里,我們致力于通過(guò)多種先進(jìn)方法制造能應(yīng)用于催化與能源體系中,工業(yè)級(jí)的應(yīng)用的基于NPC的電催化劑。同時(shí),我們研究了微觀結(jié)構(gòu)以及孔尺寸分布對(duì)NPC催化活性的影響,并開(kāi)發(fā)了一系列用于消除廢水中有機(jī)廢料的催化劑,二氧化碳成烴的電還原,改良的表面增強(qiáng)拉曼光譜。我們已經(jīng)證實(shí),相比于普通多晶平面銅,納米多孔銅展現(xiàn)出更加優(yōu)異的電化學(xué)活性,這是由于其更容易的電子/質(zhì)子轉(zhuǎn)移,產(chǎn)生更快的反應(yīng)動(dòng)力學(xué),更有效的電解液離子的接觸,以及增加的電催化活性位點(diǎn)。結(jié)果描述如下：1.簡(jiǎn)易的納米多孔銅制法以及它在甲基藍(lán)染料快速降解的應(yīng)用能在納米尺寸最大程度地從過(guò)氧化氫中產(chǎn)生活性氧物質(zhì)的材料被高度需求,用于最大限度增加陽(yáng)離子降解速率。在這項(xiàng)研究中,NPC首次成功用于利用NPC對(duì)甲基藍(lán)進(jìn)行超快氧化分解。NPC用脫合金法對(duì)30-40 at.%Ti的Ti/Cu自然腐蝕。具有均勻,相互滲透的孔-韌帶狀結(jié)構(gòu)的一致化NPC在過(guò)氧化氫解離成活性物質(zhì)過(guò)程起了關(guān)鍵作用,導(dǎo)致了MB的超快降解。結(jié)果表明由脫合金法用Ti40Cu60合金制作的具有一致化雙邊連續(xù)結(jié)構(gòu)的NPC,甲基藍(lán)降解遵循一級(jí)速率動(dòng)力學(xué)常數(shù)κ=44×10-3 min-1,是一片銅箔的30倍高。存在于NPC雙連續(xù)多孔網(wǎng)絡(luò)中的大量活性位點(diǎn)解釋了它優(yōu)秀的降解性能。NPC上MB的超快降解暗示了基于它擴(kuò)大的特殊表面積,三維雙連續(xù)多孔結(jié)構(gòu)以及增加了的電子傳遞-傳質(zhì)性能而在催化活性方面的諸多應(yīng)用。2.三維雙連續(xù)塊狀納米多孔銅的制作與特性以及在SERS中的應(yīng)用三維雙連續(xù)塊狀納米多孔銅成功通過(guò)在氫氟酸中脫合金厚片合金TixCu100-x(x=50,60at.%)自然腐蝕制得。初始合金成分和酸濃度對(duì)納米多孔結(jié)構(gòu)的影響被系統(tǒng)地研究。結(jié)果表明合金Ti60Cu40是最早的前驅(qū)體。通過(guò)優(yōu)化脫合金溶液濃度和脫合金時(shí)間,制作了孔徑分布~50-200 nm的NPC。研究發(fā)現(xiàn)具有可控孔徑的裂紋主體納米多孔結(jié)構(gòu)導(dǎo)致了表面增強(qiáng)拉曼光譜的關(guān)鍵改善。這項(xiàng)工作開(kāi)發(fā)了可能的方法來(lái)制作不易脆,無(wú)裂紋,易于控制的主體NPC,用于SERS和其他工業(yè)應(yīng)用。3.二氧化碳在納米多孔銅催化劑上轉(zhuǎn)化成烴和燃料的電化學(xué)還原一致化的雙連續(xù)的NPC通過(guò)化學(xué)脫合金制作來(lái)檢驗(yàn)它將二氧化碳轉(zhuǎn)化成烴的催化活性。相互貫穿的三維雙連續(xù)一致化納米多孔銅通過(guò)脫合金TixCu100-x(x=30,40 at.%)及甩帶法獲得。不同的孔徑尺寸通過(guò)改變脫合金時(shí)間,脫合金氫氟酸溶液濃度和初始合金成分獲得。NPC上的二氧化碳催化被系統(tǒng)地研究。三維納米多孔銅表現(xiàn)出加強(qiáng)了的將二氧化碳轉(zhuǎn)化為乙醇的催化活性。電化學(xué)分析表明,NPC不僅能催化二氧化碳,也能減少一氧化碳。令人驚訝的多功能NPC催化劑對(duì)一氧化碳轉(zhuǎn)化為乙醇產(chǎn)生了極大的貢獻(xiàn)。NPC一定會(huì)是電還原二氧化碳成烴和燃料的有希望的催化劑。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1

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本文編號(hào)：2733936