發(fā)布時(shí)間：2020-06-14 04:18

【摘要】：近年來(lái),隨著科技的迅猛發(fā)展以及人們對(duì)生活水平要求的不斷提高。能源與環(huán)境問(wèn)題成為人們關(guān)注的焦點(diǎn),而水環(huán)境對(duì)生產(chǎn)活動(dòng)和生活起著不可忽視的作用。然而污水的排放以及其它污染問(wèn)題日益突出,這不僅影響到人的健康與經(jīng)濟(jì)發(fā)展也違背了人與自然和諧發(fā)展的理念。目前水污染處理的方法雖然有很多,但有些方法由于成本高、周期長(zhǎng)等問(wèn)題在一定程度上限制了它們的廣泛應(yīng)用。本文基于水污染以及處理的現(xiàn)實(shí)問(wèn)題做以下研究工作:(1)銅納米粒子(Cu NPs)采用簡(jiǎn)便且周期較短的方法合成,并且探究了合成過(guò)程中加入氨水和苯酚對(duì)產(chǎn)物的影響。用X射線衍射儀、場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡以及透射電子顯微鏡研究發(fā)現(xiàn)加入氨水和苯酚后形成的是粒徑約為32 nm的且表面粗糙的銅納米粒子而不含氨水和苯酚合成的是氧化亞銅粒子且表面光滑。因此,在合成的過(guò)程中氨水和苯酚的加入阻止了銅納米粒子被進(jìn)一步氧化成亞銅粒子并且使形成的銅納米粒子的粒徑小、表面粗糙。研究了Cu NPs作為催化劑降解環(huán)境中的有機(jī)污染物,其中包括對(duì)硝基苯酚(4-NP)、羅丹明B(RhB)、亞甲基藍(lán)(MB)和甲基橙(MO)的催化降解研究并得出Cu NPs在相同條件下,對(duì)四種環(huán)境污染物的催化降解快慢的順序?yàn)镸BMO4-NPRhB。紫外可見(jiàn)分光光度計(jì)被用來(lái)記錄不同有機(jī)染料的降解過(guò)程以及在不同溫度下的催化降解情況,最后計(jì)算不同溫度下的催化降解速率及反應(yīng)速率常數(shù)探索溫度對(duì)催化降解的影響。(2)運(yùn)用簡(jiǎn)便非煅燒的方法合成分散性較好且具有抗氧化性的CuCl納米粒子(CuCl NPs)并將其應(yīng)用在有機(jī)污染物和染料的催化降解。通過(guò)簡(jiǎn)潔溫和的水熱合成法制備了有抗氧化性的CuCl NPs。為進(jìn)一步探索合成氯化亞銅的催化降解性能,在硼氫化鈉存在下,合成的CuCl NPs作為催化劑用于催化降解對(duì)硝基苯酚污染物和羅丹明B染料。本章中,場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡,透射電子顯微鏡等光學(xué)儀器被運(yùn)用來(lái)描述制備CuCl NPs的特征,并且證明催化降解對(duì)硝基苯酚和羅丹明B的反應(yīng)過(guò)程都遵循準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程式。根據(jù)準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)公式可知,在292 K溫度下,對(duì)硝基苯酚和羅丹明B催化降解過(guò)程的準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)常數(shù)分別為0.44 min~(-1)和1.00 min~(-1)。另外,合成的CuCl NPs對(duì)同時(shí)包含有對(duì)硝基苯酚污染物和羅丹明B有機(jī)染料溶液的催化降解情況也被探究。經(jīng)過(guò)以上測(cè)試得出,正如我們所期待的那樣,合成的CuCl NPs具有催化降解績(jī)效高并且循環(huán)使用五次后的CuCl NPs仍具有很好的催化性能,CuCl NPs可能的循環(huán)機(jī)理被描述。CuCl NPs的這些性能使它在環(huán)境保護(hù)或者其他領(lǐng)域擁有很大的應(yīng)用前景。(3)復(fù)合催化劑的優(yōu)點(diǎn)及催化性能有單一催化劑不能達(dá)到的效果。因此被許多研究者所熱衷。本章通過(guò)一系列探索運(yùn)用簡(jiǎn)潔的水溶液中還原的合成方法,成功制備出具有不同形貌的銅-氧化亞銅(Cu/Cu_2O)復(fù)合物。隨后,將合成的復(fù)合物Cu/Cu_2O運(yùn)用在處理水中有機(jī)污染物的催化降解,其中包括硝基酚類和偶氮類有機(jī)染料。通過(guò)對(duì)它們最大吸收波長(zhǎng)處吸光度的降低來(lái)評(píng)估合成復(fù)合材料的催化降解能力,對(duì)于各種有機(jī)污染物的催化降解來(lái)說(shuō)菱形的Cu/Cu_2O比正方體Cu/Cu_2O的催化性能好,且隨著溫度的降低菱形的Cu/Cu_2O的催化性能優(yōu)勢(shì)更顯著。最后,本章中制備的兩種不同形貌的Cu/Cu_2O復(fù)合物粒子對(duì)催化降解有機(jī)污染物的催化活性與Cu NPs進(jìn)行對(duì)比并得出Cu/Cu_2O復(fù)合物比單一的Cu NPs的催化性能高。(4)錳/鎳修飾的氯化亞銅被合成,并通過(guò)X射線衍射儀、X射線光電子能譜和EDS能譜分析進(jìn)行確定。隨后將錳和鎳分別和同時(shí)修飾的氯化亞銅作為催化劑,催化有機(jī)污染物(4-NP和RhB)的降解并與未修飾的氯化亞銅作比較。結(jié)果顯示,在相同條件下對(duì)4-NP的催化降解活性順序?yàn)镹i/Mn-CuClMn-CuClCuClNi-CuCl,對(duì)RhB的催化降解活性順序?yàn)镹i-CuClMn-CuClNi/Mn-CuClCuCl,這可能是由于污染物本身結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的。 【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O643.36;TB383.1

【圖文】：

圖 1-1 析氧反應(yīng)所需催化劑的機(jī)理圖。所周知，由于二氧化碳（CO2）在大氣中積累將會(huì)吸收熱量，與此同時(shí)，度也會(huì)隨之升高。近年來(lái)，化石燃料的過(guò)度消耗導(dǎo)致了大量的溫室氣體被放到大氣中導(dǎo)致的全球環(huán)境危機(jī)引起了廣泛的關(guān)注。通過(guò)各種方法將半導(dǎo)催化劑，然后將合成的光催化劑把二氧化碳合成有價(jià)值的化石燃料，例如H，CH2O，和 CH3OH。這種方法不僅解決了溫室效應(yīng)而且有效的緩解了能ang Low 等人就將 TiO2以及表面修飾后的 TiO2作為光催化劑催化 CO2還原。[4]光催化劑材料也可用于處理廢水。吸附處理廢水的方法由來(lái)已久，由、易操作以及獲得原材料廣等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛采用。然而，采用吸附處理后很好的達(dá)到商業(yè)水平并且單一的吸附不能處理所有的污染物。[5]近些年來(lái)出現(xiàn)在一定程度上彌補(bǔ)了吸附方法的缺陷。光催化降解有毒的有機(jī)污染物各類有毒廢水中，用光催化劑材料降解染料的機(jī)理有兩種常見(jiàn)的解釋，其電子空穴對(duì)產(chǎn)生的自由電子氧化，這些電子空穴對(duì)是在光催化劑的表面產(chǎn)

近年來(lái)，化石燃料的過(guò)度消耗導(dǎo)致了大量的溫室中導(dǎo)致的全球環(huán)境危機(jī)引起了廣泛的關(guān)注。通過(guò)各種方法然后將合成的光催化劑把二氧化碳合成有價(jià)值的化石燃料和 CH3OH。這種方法不僅解決了溫室效應(yīng)而且有效的緩解人就將 TiO2以及表面修飾后的 TiO2作為光催化劑催化 CO化劑材料也可用于處理廢水。吸附處理廢水的方法由來(lái)已以及獲得原材料廣等優(yōu)點(diǎn)而被廣泛采用。然而，采用吸附到商業(yè)水平并且單一的吸附不能處理所有的污染物。[5]近定程度上彌補(bǔ)了吸附方法的缺陷。光催化降解有毒的有機(jī)廢水中，用光催化劑材料降解染料的機(jī)理有兩種常見(jiàn)的解對(duì)產(chǎn)生的自由電子氧化，這些電子空穴對(duì)是在光催化劑的吸附在光催化劑表面，然后與激發(fā)的電子對(duì)或者羥基自由載在石墨烯上作為光催化劑降解 MB/MO 的機(jī)理圖。

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