【摘要】：Cr(VI)對生物體有著極強的毒性,且隨著工業(yè)活動的增長,因Cr(VI)引起的污染問題日益嚴(yán)重。核殼結(jié)構(gòu)吸附材料因其獨特的結(jié)構(gòu)所帶來的優(yōu)良的物理和化學(xué)性質(zhì)而在污水中重金屬的吸附研究中受到廣泛的關(guān)注。本論文從新的制備方法、空心核殼結(jié)構(gòu)設(shè)計和實際應(yīng)用等方面著手制備出了三種具有優(yōu)異性能的核殼結(jié)構(gòu)重金屬吸附材料。主要研究結(jié)果如下:(1)采用簡單的共縮聚法合成了三種含N量不同的硅烷偶聯(lián)劑改性的SiO_2@Fe_3O_4的核殼結(jié)構(gòu)吸附劑(Fe_3O_4@SiO_2-1N、Fe_3O_4@SiO_2-2N、Fe_3O_4@SiO_2-3N)。采用XRD、SEM、FT-IR、N_2吸附-脫附等手段,對比研究了含不同N數(shù)量的硅烷偶聯(lián)劑作為改性劑時,樣品在形貌、表面官能團量及N密度方面的變化。對Cr(VI)的吸附實驗結(jié)果顯示,吸附進行60 min時即可達到平衡;各吸附劑的最大吸附量隨著N含量的增加呈現(xiàn)出Fe_3O_4@SiO_2-1N(79.74 mg/g)Fe_3O_4@SiO_2-2N(63.05 mg/g)Fe_3O_4@SiO_2-3N(55.37 mg/g)的趨勢。通過Zeta電位和元素分析結(jié)果表明,改性后吸附劑表面帶電荷量和含N密度變化較大,改性后吸附劑與Cr(VI)之間的作用力主要為靜電吸引。由于空間位阻效應(yīng)的存在,當(dāng)吸附劑表面的活性位點密度過高時反而不利于吸附。(2)以空心的碳球為內(nèi)部核,SiO_2為殼層,CTAB作為改性試劑,制備了具有空心的核殼結(jié)構(gòu)的吸附劑F-C@SiO_2。通過Cr(VI)的吸附實驗結(jié)果表明,空腔結(jié)構(gòu)的存在賦予了F-C@SiO_2明顯優(yōu)于C和SiO_2的吸附性能,CTAB的改性進一步提高了材料的吸附性能,使其吸附容量達到202.02 mg/g。共存陰離子干擾實驗表明,陰離子對吸附效果影響程度呈現(xiàn)出HPO_4~(2-)SO_4~(2-)NO_3~-Cl~-的趨勢;當(dāng)Cr(VI)與混合陽離子Cu(II)、Ni(II)、Zn(II)、Cd(II)共存時,F-C@SiO_2對Cr(VI)表現(xiàn)出了良好的選擇性吸附性能;吸附實驗循環(huán)進行5次后,F-C@SiO_2對Cr(VI)的吸附量仍能達到首次的74.82%,采用FT-IR和XPS對吸附機理進行研究,結(jié)果表明吸附過程不僅有靜電作用,還發(fā)生了給電子基團對Cr(VI)的還原并吸附的過程。(3)采用一步水熱法制備出具有不規(guī)則核殼結(jié)構(gòu)的氨基改性的磁性碳材料,當(dāng)以葡萄糖為碳源時所得材料具有最大的飽和吸附量,其中MP-N的最大吸附吸附量為205.94 mg/g。模擬混合陽離子實驗表明,MP-N對Cr(VI)具有較好的選擇性,且循環(huán)吸附5次后吸附量仍可達到首次的90%以上。當(dāng)吸附劑的添加量為7 g/L時,MP-N對實際污水(Cr含量為417.15 mg/L)的去除率達到99%以上;通過動態(tài)吸附的穿透曲線可以看出,動態(tài)吸附進行的前42 h,MP-N吸附柱均能使流出液中Cr(VI)含量達到國家排放標(biāo)準(zhǔn)0.5 mg/L以下。因此,本文制備的氨基功能化的磁性碳材對處理含Cr(VI)污水具有一定的應(yīng)用價值。
【圖文】：

武漢理工大學(xué)碩士學(xué)位論文夠穿透細胞膜并與細胞內(nèi)的物質(zhì)發(fā)生反應(yīng)[7]，具有明顯的致癌畸作用，其毒性是 Cr(III)的 100 倍以上。由于含氧陰離子的結(jié)VI)容易通過磷酸根的特異性陰離子通道進入到細胞內(nèi)[8]，從而題、溶血、急性腎功能衰竭、免疫系統(tǒng)衰弱、遺傳物質(zhì)改變，嚴(yán)重健康問題[9]。因此，尋找一種有效的 Cr(VI)治理方法，減入食物鏈的機會，，減輕 Cr(VI)對環(huán)境和人類健康的危害，是當(dāng)能部門高度重視的問題。

武漢理工大學(xué)碩士學(xué)位論文法，具有操作過程簡單，成本低廉的特點；其通常被用于處理含高濃度重子的污水，但當(dāng)金屬離子濃度低時，它是無效的，且易產(chǎn)生大量難以處理。離子交換法是目前被廣泛使用的一種污水處理方法，但它的再生必須采的化學(xué)試劑，造成二次污染；另外，樹脂價格昂貴，不能大規(guī)模的使用在重金屬污水處理過程。膜分離技術(shù)可以高效的去除重金屬離子，但其成本藝復(fù)雜和滲透通量低等問題限制了其應(yīng)用。電化學(xué)去除方法具有去除重子快速且易于控制的特點，但其涉及較高的初始成本和昂貴的電力供應(yīng)[10]附法是從含低濃度重金屬的污水中去除重金屬的公認方法，且其能適用的酸堿性環(huán)境，具有成本低廉，操作簡單，吸附容量大，無二次污染等特而被認為是一種高效的去除 Cr(VI)的方法[2]。
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB33;O647.3

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本文編號：2711502