納米羥基氧化鉻的制備及其應(yīng)用基礎(chǔ)研究
發(fā)布時(shí)間:2020-06-13 03:15
【摘要】:羥基氧化鉻(CrOOH)又稱水合氧化鉻或亞鉻酸,是鉻化工的主要產(chǎn)品之一,同時(shí)也是生產(chǎn)Cr_2O_3的重要前驅(qū)體。由于其具有良好的熱穩(wěn)定性、耐腐蝕性以及耐磨性,使其在涂料、吸附、催化以及建材等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。傳統(tǒng)的CrOOH生產(chǎn)工藝不但繁瑣,而且生產(chǎn)條件苛刻,同時(shí)得到的產(chǎn)品團(tuán)聚現(xiàn)象嚴(yán)重,導(dǎo)致其比表面積較小,從而嚴(yán)重限制了其在吸附和催化領(lǐng)域的應(yīng)用價(jià)值。本文以鉻酸鈉在水熱條件下還原制備羥基氧化鉻工藝過(guò)程為基礎(chǔ),對(duì)工藝條件進(jìn)行合理的改進(jìn)和優(yōu)化,設(shè)計(jì)合成出了由納米片自組裝而成的多維納米結(jié)構(gòu)的羥基氧化鉻,并探索了其在吸附以及催化領(lǐng)域中的應(yīng)用。本論文主要在以下幾個(gè)方面取得了創(chuàng)新性的成果:(1)系統(tǒng)的研究了鉻酸鈉還原制備羥基氧化鉻過(guò)程中體系的pH值以及添加劑(PVP)等實(shí)驗(yàn)條件對(duì)產(chǎn)品形貌結(jié)構(gòu)的影響。通過(guò)優(yōu)化實(shí)驗(yàn)條件,穩(wěn)定的生產(chǎn)出了納米片自組裝而成的多維納米結(jié)構(gòu)的羥基氧化鉻,解決了團(tuán)聚現(xiàn)象,得到了大比表面積產(chǎn)物;(2)將合成的羥基氧化鉻應(yīng)用到鉻酸鹽中除釩,研究表明適量的羥基氧化鉻能將鉻酸鈉溶液中91.57%的釩有效的脫除掉,鉻幾乎不吸附,從而實(shí)現(xiàn)了釩鉻的有效分離。對(duì)吸附達(dá)到飽和的羥基氧化鉻,采用溫和的溶劑再生法對(duì)吸附劑進(jìn)行有效的再生,再生率達(dá)到92.6%,很好的實(shí)現(xiàn)了吸附劑的再生循環(huán)利用。(3)利用合成的羥基氧化鉻催化高氯酸銨(AP)熱分解,在催化過(guò)程中采用了原位紅外與質(zhì)譜聯(lián)用的分析手段檢測(cè)了催化劑在催化過(guò)程中表面官能團(tuán)的變化以及產(chǎn)物產(chǎn)生的種類,從而觀測(cè)到在高氯酸銨熱分解過(guò)程中CO_2的媒介助催化作用;谶@一現(xiàn)象,我們提出了一套全新的催化機(jī)理,并通過(guò)一系列的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了我們所提機(jī)理的正確性。豐富了AP催化機(jī)理的同時(shí)也為將來(lái)設(shè)計(jì)高性能的AP催化劑提供了新的可能方向。
【圖文】:
4圖 1-1 α-CrOOH 晶體結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1-1 Schematic illustration of crystalline structure of α-CH 的顏色為綠色,晶體結(jié)構(gòu)為 a=4.862 ,,b=4.298m。斜方 β-CrOOH 最初是由 Tombs N.C.在 1964 處理 CrO2得到的[23],而后在 1976 年,Christen研究基礎(chǔ)之上,通過(guò)水熱法在 750℃的溫度下處理制備出了 β-CrOOH。與此同時(shí),研究人員還發(fā)現(xiàn)接轉(zhuǎn)化成 CrO2,而 CrO2通過(guò)還原性氣氛下熱處理];其反應(yīng)方程式如下式 1-1 所示[25]:CrOOH(H2,330℃) CrO2(氧氣 400℃)
第 1 章 文獻(xiàn)綜述1.2.3 γ-CrOOHγ-CrOOH 的顏色為綠色,晶體結(jié)構(gòu)為無(wú)定型結(jié)構(gòu)。由于其可以催化氟取代其他的鹵素元素,例如催化 F 取代 CCl4中的四個(gè) Cl 原子生成 CF4,因此一直被作為商業(yè)上的氟化催化劑使用[26]。由于其無(wú)定型的晶型結(jié)構(gòu),所以無(wú)法用XRD 進(jìn)行檢測(cè)。因此為確定其物相,人們普遍利用紅外對(duì)其進(jìn)行表征。其紅外峰如圖 1-2 所示,530cm-1處 Cr-O 反對(duì)稱伸縮振動(dòng)峰和 1150cm-1處的 δ(Cr-O-H的特征峰[27]分別作為 γ-CrOOH 兩個(gè)標(biāo)志性的特征峰用來(lái)識(shí)別 γ-CrOOH。
【學(xué)位授予單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號(hào)】:TQ136.11;TB383.1
本文編號(hào):2710552
【圖文】:
4圖 1-1 α-CrOOH 晶體結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1-1 Schematic illustration of crystalline structure of α-CH 的顏色為綠色,晶體結(jié)構(gòu)為 a=4.862 ,,b=4.298m。斜方 β-CrOOH 最初是由 Tombs N.C.在 1964 處理 CrO2得到的[23],而后在 1976 年,Christen研究基礎(chǔ)之上,通過(guò)水熱法在 750℃的溫度下處理制備出了 β-CrOOH。與此同時(shí),研究人員還發(fā)現(xiàn)接轉(zhuǎn)化成 CrO2,而 CrO2通過(guò)還原性氣氛下熱處理];其反應(yīng)方程式如下式 1-1 所示[25]:CrOOH(H2,330℃) CrO2(氧氣 400℃)
第 1 章 文獻(xiàn)綜述1.2.3 γ-CrOOHγ-CrOOH 的顏色為綠色,晶體結(jié)構(gòu)為無(wú)定型結(jié)構(gòu)。由于其可以催化氟取代其他的鹵素元素,例如催化 F 取代 CCl4中的四個(gè) Cl 原子生成 CF4,因此一直被作為商業(yè)上的氟化催化劑使用[26]。由于其無(wú)定型的晶型結(jié)構(gòu),所以無(wú)法用XRD 進(jìn)行檢測(cè)。因此為確定其物相,人們普遍利用紅外對(duì)其進(jìn)行表征。其紅外峰如圖 1-2 所示,530cm-1處 Cr-O 反對(duì)稱伸縮振動(dòng)峰和 1150cm-1處的 δ(Cr-O-H的特征峰[27]分別作為 γ-CrOOH 兩個(gè)標(biāo)志性的特征峰用來(lái)識(shí)別 γ-CrOOH。
【學(xué)位授予單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號(hào)】:TQ136.11;TB383.1
本文編號(hào):2710552
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