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溫度刺激響應型串聯(lián)納米反應器的構(gòu)建及性能研究

發(fā)布時間:2020-06-12 11:51
【摘要】:隨著科學技術(shù)的發(fā)展,現(xiàn)代材料不斷向智能化、多功能化的方向發(fā)展。面對復雜的化學反應過程,傳統(tǒng)的催化劑已經(jīng)無法滿足要求,往往實際工業(yè)生產(chǎn)中需要涉及到多步化學反應,因此就需要添加多種催化劑來完成催化反應。這就可能造成催化劑之間會互相影響,對催化的效率以及反應結(jié)束后的產(chǎn)物分離和催化劑回收都將產(chǎn)生很大影響。所以制備一種帶有兩種或多種催化劑的反應器具有重要意義,兩種催化劑構(gòu)成串聯(lián)體系,將用來催化兩步反應過程。此外,通;瘜W反應的過程以及中間產(chǎn)物也都難以進行有效控制。因此研究一種智能化的、串聯(lián)型的催化劑具有十分重要的意義。將納米級的金屬納米粒子與智能材料相結(jié)合構(gòu)成納米反應器。智能材料是指對外界環(huán)境(如溫度、pH值、光等)的變化和刺激能夠做出感知并且可以理化性質(zhì)做出響應性行為的材料。目前,智能材料主要分為溫度響應型智能材料、pH響應型智能材料和光響應型智能材料等。其中,溫度條件不論是在生物醫(yī)學和化學反應中,溫度都是極其重要并且容易調(diào)節(jié)的條件,因此溫度響應型智能材料研究的比較廣泛。本文利用乙烯基咪唑和Ag納米粒子作為催化劑,具有溫敏性能的聚N-異丙基丙烯酰胺作為溫敏相,同時聚N-異丙基丙烯酰胺還起到Ag納米粒子的載體,有效地保證了Ag納米粒子的催化活性,以此來構(gòu)建溫敏型串聯(lián)納米反應器。第一部分,我們制備出溫敏型串聯(lián)納米反應器Ag@air@PNIPAM-VIM,Ag納米粒子和乙烯基咪唑充當兩種催化劑,聚N-異丙基丙烯酰胺作為溫敏相承擔著溫度“開關(guān)”的作用。首先我們用傅里葉紅外光譜儀來分析納米反應器聚合物接枝效果。再利用透射電子顯微鏡、能量色散X射線光譜儀、X-射線衍射(XRD)來對材料的形貌結(jié)構(gòu)和Ag納米粒子的粒徑進行表征。接著利用綜合熱(TG-DSC)分析和元素分析來計算來分析材料中各組分的含量。以此來證明我們所制備的納米反應器達到我們預期的目標。第二部分,我們對納米反應器的溫敏性能以及串聯(lián)催化能力和串聯(lián)催化中溫敏可控性進行測試。首先我們用激光粒度儀來分析納米反應器隨溫度變化粒徑大小的改變。同時用接觸角測試納米反應器在不同溫度下的形貌變化和接觸角的改變。結(jié)果都表明我們所制備的納米反應器具有溫敏性能。并且用電化學來表征納米反應器在催化反應過程中的通道“開/關(guān)”作用。最后以乙酸對硝基苯酯為催化底物進行催化反應,結(jié)果表明,在25℃的時候,乙酸對硝基苯酯能夠進行水解還原兩步反應,說明可以進行兩步串聯(lián)反應。而在40℃的時候,乙酸對硝基苯酯只能夠進行水解反應,無法進行還原反應。這是由于在溫度高于聚N-異丙基丙烯酰胺的最低臨界溶解溫度(LCST≈32℃)時,聚合物鏈呈收縮狀態(tài),反應物無法與Ag納米粒子接觸,因此無法進行還原反應,此時相當于開關(guān)呈關(guān)閉狀態(tài),相反在溫度低于最低臨界溶解溫度時,開關(guān)呈打開狀態(tài)。一系列測試可以說明我們所制備的溫敏型串聯(lián)納米反應器具有串聯(lián)催化和溫度可控的能力。這不僅在實際的生產(chǎn)中具有重要意義,也為催化劑的研究提供了新的方法和思路。
【圖文】:

示意圖,電化學還原法,金屬納米粒子,示意圖


江 蘇 大 學 碩 士 學 位 論 文劑來減少粒子間的接觸從而有效的減少納米粒子的吡咯烷酮(PVP)、苯胺等。例如王教授[23]等人用聚乙以硼氫化鈉作還原劑來制備銀納米粒子。備金屬納米粒子不僅工藝簡單和方便快捷,,而且制納米粒子的粒徑可以通過改變參數(shù)來實現(xiàn)。Reetzd[2子的保護劑和電解質(zhì),以去離子水為溶液,用電化學圖 1.1 所示,溶液中的金屬離子先被還原,并慢慢的。

金屬納米粒子,交換膜,納米粒子


出的金屬納米粒子的尺寸在 20nm~30nm,并且交換膜的使用可以減少納米粒子的擴散,有效的提高了產(chǎn)率。圖1.2 電解法制備金屬納米粒子Figure 1.2 Preparation of Metal Nanoparticles by Electrolysis
【學位授予單位】:江蘇大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2018
【分類號】:TB383.1;TQ052

【參考文獻】

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1 魏忠杰;劉桂霞;董相廷;王進賢;于文生;;Ag@SiO_2@GdF_3:Yb,Er核殼結(jié)構(gòu)納米材料的制備與增強上轉(zhuǎn)換熒光[J];化學學報;2014年02期

2 張文麗;王奐;申屠寶卿;翁志學;;聚乙烯基咪唑?qū)?,6-二甲基苯酚氧化聚合中底物的濃縮效應[J];高校化學工程學報;2013年04期

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本文編號:2709490

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