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石墨相氮化碳基復(fù)合材料的構(gòu)筑、表征及光催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2020-06-12 07:44
【摘要】:在人類工業(yè)文明不斷發(fā)展的現(xiàn)代社會(huì),環(huán)境惡化和能源短缺已成為工業(yè)文明持續(xù)發(fā)展的重大挑戰(zhàn)。隨著科技的發(fā)展,人們發(fā)現(xiàn)光催化技術(shù)在處理水污染,產(chǎn)氫等領(lǐng)域顯示出眾多優(yōu)勢(shì)。因此,半導(dǎo)體光催化技術(shù)的出現(xiàn),一定程度上給解決難題帶來希望,也被認(rèn)為是緩解環(huán)境惡化和能源短缺領(lǐng)域最具前景的技術(shù)。但TiO_2、ZnO等傳統(tǒng)的光催化劑的禁帶寬度較大,僅能響應(yīng)太陽光中僅占4%的紫外光,大大限制了光催技術(shù)發(fā)展與應(yīng)用。因此,開發(fā)具有可見光響應(yīng)、高穩(wěn)定性以及優(yōu)異的光生電子-空穴分離能力的光催化劑是十分有意義的。類石墨相氮化碳(g-C_3N_4)是一種無金屬聚合物半導(dǎo)體光催化材料,研究發(fā)現(xiàn)其具有化學(xué)和物理穩(wěn)定性較好、易于制備、廉價(jià)、無毒、帶隙較窄(2.7 eV)以及電子結(jié)構(gòu)特殊等優(yōu)點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于光催化領(lǐng)域。但是,該聚合物卻存在比表面積較低、光生電子-空穴易于二次復(fù)合等缺陷,嚴(yán)重限制了g-C_3N_4的光催化效率。為了提升g-C_3N_4的光催化性能,本論文主要將g-C_3N_4與其它貴金屬或半導(dǎo)體進(jìn)行復(fù)合構(gòu)筑新型高效的g-C_3N_4基復(fù)合催化劑。主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)Ag/g-C_3N_4復(fù)合光催化劑制備過程的簡(jiǎn)化與光催化性能研究。首先,本文以三聚氰胺為碳氮源,氯化銨為膨松劑,硝酸銀為銀源,先通過攪拌使三者完全混合,高溫?zé)崽幚砗蠹纯傻玫紸g/g-C_3N_4復(fù)合材料。此間,硝酸銀被加熱發(fā)生熱分解生成Ag納米顆粒,而三聚氰胺則在高溫下發(fā)生熱聚合,受氯化銨揮發(fā)影響生成了g-C_3N_4納米片。經(jīng)SEM和TEM表征發(fā)現(xiàn),Ag納米顆粒均勻的分散在氮化碳的表面,并可通過自身的SPR效應(yīng)(表面等離子共振效應(yīng))促進(jìn)g-C_3N_4納米片光生電子-空穴的高效分離。此外,以RhB水溶液為模擬降解對(duì)象,系統(tǒng)地研究了所制備樣品的光催化性能。并對(duì)該催化劑的穩(wěn)定性和光催化機(jī)理也進(jìn)行了深入探究。(2)兩種新型的氮化碳基二元復(fù)合光催化劑的制備與研究。本文先通過熱聚合法制備單一的氮化碳材料,再利用水熱法將Ag_2MoO_4、LaFeO_3等無機(jī)半導(dǎo)體材料與之進(jìn)行復(fù)合,構(gòu)筑氮化碳基二元復(fù)合光催化劑。再以羅丹明B(RhB)水溶液為模擬污染物,對(duì)復(fù)合催化劑的光催化性能進(jìn)行評(píng)估,并通過自由基捕獲實(shí)驗(yàn)對(duì)光催化劑的光催化機(jī)理進(jìn)行探究。為后續(xù)石墨相氮化碳基二元復(fù)合光催化體系的構(gòu)建和性能研究提供了參考。(3)氮化碳基三元復(fù)合光催化劑的制備與研究。先通過熱聚合法和鹽酸質(zhì)子化制備得到了氮化碳納米片,再通過溶劑熱法讓MOF(UiO-66)負(fù)載在氮化碳納米片表面形成復(fù)合載體UCN,接著以原位沉積法將Cd_(0.5)Zn_(0.5)S沉積到MOF/氮化碳復(fù)合載體(UCN)表面。研究表明,三元復(fù)合光催化劑在光催化降解MO以及光催化產(chǎn)氫表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化性能。并通過循環(huán)實(shí)驗(yàn)對(duì)三元復(fù)合光催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行評(píng)測(cè),同時(shí)對(duì)催化劑的光催化產(chǎn)氫和降解機(jī)理進(jìn)行深入探究。
【圖文】:

示意圖,半導(dǎo)體光催化,機(jī)理,影響因素


圖 1-1 半導(dǎo)體光催化機(jī)理示意圖. 1-1 The photocatalytic mechanism diagram of semiconductors影響因素

SEM圖,粒徑,半導(dǎo)體材料,比表面積


圖1-2 g-C3N4納米球的TEM(a)和SEM圖(b)Fig. 1-2 The crystal structure (a) and SEM images (b) of g-C3N4nanosphere.)粒徑尺寸化半導(dǎo)體材料的粒徑越小,,則該材料的比表面積越大,能夠展現(xiàn)出
【學(xué)位授予單位】:常州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號(hào)】:O643.36;TB33

【參考文獻(xiàn)】

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1 張金水;王博;王心晨;;氮化碳聚合物半導(dǎo)體光催化[J];化學(xué)進(jìn)展;2014年01期

2 沈偉韌,趙文寬,賀飛,方佑齡;TiO_2光催化反應(yīng)及其在廢水處理中的應(yīng)用[J];化學(xué)進(jìn)展;1998年04期

3 魏宏斌,嚴(yán)煦世,徐迪民;二氧化鈦膜固定相光催化氧化法深度處理自來水[J];中國給水排水;1996年06期

相關(guān)博士學(xué)位論文 前2條

1 石磊;氮化碳基光催化材料的制備及性能[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2016年

2 李覃;硫化物基光催化劑的制備和可見光光催化產(chǎn)氫活性[D];武漢理工大學(xué);2014年



本文編號(hào):2709223

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