【摘要】：本文精心設(shè)計(jì)的輪烷作為超分子納米閥門固定在介孔二氧化硅納米粒子(MSNs)的外表面上,并且通過(guò)刺激引起的大分子環(huán)的機(jī)械運(yùn)動(dòng)來(lái)實(shí)現(xiàn)貨物可控釋放。本文構(gòu)建了一種新型的四重刺激響應(yīng)機(jī)械化二氧化硅納米粒子(MSNPs)。貨物分子的釋放由酸/Zn2+/堿/還原電位刺激引發(fā)。首先合成出刺激響應(yīng)移動(dòng)的準(zhǔn)輪烷并通過(guò)等溫量熱滴定實(shí)驗(yàn)(ITC)、主客體包結(jié)一維核磁氫譜以及Zn2+觸發(fā)釋放實(shí)驗(yàn)后上清液的質(zhì)譜等實(shí)驗(yàn)來(lái)證明pH/Zn2+可刺激準(zhǔn)輪烷上大環(huán)分子(WP[5])在兩個(gè)識(shí)別位點(diǎn)上理想移動(dòng)。對(duì)MSNs表面功能化過(guò)程中的產(chǎn)物進(jìn)行透射電子顯微鏡(TEM)表征、能譜分析(EDAX)、紅外表征(FTIR)、小角X射線衍射分析(XRD)、N2吸附脫附等溫線及BET和BJH參數(shù)分析、熱重分析(TGA)表征以及固體核磁表征(SS NMR)分析。從多個(gè)層次證明成功制備出具有酸/Zn2+/堿/還原-四重刺激響應(yīng)的智能納米容器。最后使用Shimadzu UV-1800光譜儀獲得羅丹明B(RhB)、鹽酸多柔比星(DOX)以及苯并三氮唑(BTA)的吸收光譜以及從納米容器中釋放出來(lái)的動(dòng)力學(xué)曲線,用其進(jìn)行四重刺激響應(yīng)二氧化硅納米顆粒的釋放性能及應(yīng)用研究。我們進(jìn)行了細(xì)胞毒性試驗(yàn)和細(xì)胞攝取試驗(yàn)。最終證明了酸性刺激下DOX可控釋放和對(duì)MCF-7癌細(xì)胞具有明顯的殺傷作用。這種特殊的釋放性能使其在生命體內(nèi)的藥物傳輸領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。證明了不同的酸/堿以及還原刺激條件下BTA的可控釋放也符合預(yù)期。這表明智能納米容器在智能防腐涂層領(lǐng)域中也有著非常大的應(yīng)用前景。
【圖文】：

團(tuán)的水溶性柱［５］芳烴，其在水中結(jié)合陽(yáng)離子紫羅堿鹽。２０１１年黃飛鶴等己經(jīng)合成了兩逡逑個(gè)端基上帶有三甲基銨基團(tuán)的陽(yáng)離子柱［５］芳烴［１８］，并揭示了在水性介質(zhì)中結(jié)合１－辛烷逡逑磺酸鈉，形成主要由疏水性和靜電相互作用驅(qū)動(dòng)的準(zhǔn)輪烷如圖１．２Ｃ。逡逑＾？｜ＢＣｒ邋｜ｃ邋Ｑ逡逑５邋“邐１－－＾—ｗＷＶ＊－——逡逑圖１．２主客體配合物示意圖逡逑１．３基于介孔二氧化硅的納米閥門體系的構(gòu)建逡逑１．３．１介孔氧化硅材料逡逑納米多孔材料按孔徑大小可分為微孔材料（0．２－２ｎｍ）、介孔材料（２－５０ｎｍ）和大孔材料逡逑（５０－１００ｎｍ）。其中介孔材料在納米結(jié)構(gòu)自組裝體系中起到了至關(guān)重要的作用。１９９２年逡逑Ｍｏｂｉｌ公司的研宄人員首次合成出了一種名為ＭＣＭ－４１的有序介孔材料。同年，Ｋｒｅｓｇｅ逡逑等人在Ｎａｔｕｒｅ雜志上做了報(bào)道［１９］。報(bào)道中稱ＭＣＭ－４１的孔徑呈六方有序排列、大小均逡逑勾，并且孔徑可在２－１０ｎｍ范圍內(nèi)進(jìn)行調(diào)節(jié)，同時(shí)ＭＣＭ－４１還具有比表面積大的特點(diǎn)［２Ｑ］。逡逑相比于微孔材料的孔容量小和大孔材料的尺寸分布范圍廣的缺點(diǎn)，，這種新型納米結(jié)構(gòu)材逡逑料具有較大的吸附容量和比表面積，而被作為吸附載體廣泛應(yīng)用于化學(xué)催化、生物醫(yī)學(xué)逡逑工程（藥物靶向釋放）、發(fā)光材料等領(lǐng)域。所以一經(jīng)報(bào)道迅速成為引人注目的研究對(duì)象。逡逑介孔二氧化硅納米粒子存在大量的納米通道，這些通道的二維六邊形排列為ＭＳＮｓ逡逑提供了特別高的比表面積（＞邋９００邋ｍ２邋ｇ“）和大孔體積（＞０．９邋ｃｍ３邋ｇ＿０

在被較短波長(zhǎng)的紫外線（２５０納米）照射時(shí)，解離成可以打開納米孔門的異構(gòu)體香逡逑豆素。這種光二聚和解離的行為是可逆的，因此，ＭＣＭ－４１的納米孔的可及性受照射調(diào)逡逑節(jié)（圖１．３）。逡逑５逡逑
【學(xué)位授予單位】：南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1;O641.3

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本文編號(hào)：2707537