【摘要】：傳統(tǒng)二次電池電極材料的研究主要集中于單相結(jié)構(gòu)材料,但隨著電動汽車和儲能領(lǐng)域的快速發(fā)展,現(xiàn)有材料難以滿足日益增長的能量密度需求。近年來,復(fù)合結(jié)構(gòu)材料因具有較高的能量密度而受到人們的廣泛關(guān)注。絕大部分復(fù)合結(jié)構(gòu)材料是在材料制備完成后,通過結(jié)構(gòu)表征揭示其具有的特殊結(jié)構(gòu),很少從復(fù)合結(jié)構(gòu)設(shè)計的角度去開發(fā)材料,此外,如何進一步調(diào)控相結(jié)構(gòu)比例來最終調(diào)控其電化學(xué)性能和如何理解復(fù)合結(jié)構(gòu)材料電化學(xué)反應(yīng)機制仍存在巨大的挑戰(zhàn)。本文從復(fù)合結(jié)構(gòu)材料設(shè)計、結(jié)構(gòu)調(diào)控和電化學(xué)反應(yīng)機制三個方面對復(fù)合結(jié)構(gòu)材料進行深入研究。首先,采用原位高溫X射線(in-situ HRXRD)分析Na_(2/3)Ni_(1/3-x)Fe_xTi_(2/3)O_2(NNFT)材料高溫反應(yīng)過程,探索復(fù)合結(jié)構(gòu)材料的生成和演變過程,設(shè)計得到三相復(fù)合電極材料A(P2)?B(T1)?(1-A-B)(T2),(0≤A≤1,0≤B≤1),為復(fù)合結(jié)構(gòu)材料的合成提供指導(dǎo)依據(jù);并按照復(fù)合結(jié)構(gòu)設(shè)計的原理,設(shè)計了Na_(2/3)Co_(1/3-x)Mn_xTi_(2/3)O_2(NCMT)和Na_xLi_(2-x)-x TiSiO_5(NLTS)另外兩個系列的復(fù)合結(jié)構(gòu)電極材料。通過成分變化實現(xiàn)復(fù)合結(jié)構(gòu)中不同相比例的調(diào)控,研究了相比例調(diào)控與電化學(xué)性能的構(gòu)效關(guān)系。實驗結(jié)果表明:對于NNFT材料,當P2、T1和T2三相比例為46:21:33時,材料具有較好的倍率和循環(huán)穩(wěn)定性;對于NCMT樣品,在錳基材料的基礎(chǔ)上設(shè)計P2與隧道型復(fù)合結(jié)構(gòu)材料,減少層狀結(jié)構(gòu)所占比例可提升材料的循環(huán)性能;對于NLTS樣品,當x=0.5時,材料具有Li_2TiSiO_5和Na_2TiSiO_5兩相復(fù)合結(jié)構(gòu),材料的首圈放電容量比單相結(jié)構(gòu)材料略有提升,約為305mAh/g。此外,Na_(0.5)Li_(1.5)TiSiO_4復(fù)合結(jié)構(gòu)材料作為鋰離子電池負極材料使用時具有較低的工作電壓,有利于提高鋰離子電池的能量密度。同時,成本較低的Na元素的引入,實現(xiàn)了降低材料成本和提升電化學(xué)性能的雙重目標。最后,采用原位電化學(xué)X射線(in-situ EXRD)分析相結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變及電化學(xué)反應(yīng)機制,結(jié)合復(fù)合結(jié)構(gòu)材料的離子脫嵌機制與充放電曲線多平臺現(xiàn)象的對應(yīng)關(guān)系,得出在放電過程中,Na~+先嵌入T1相中,后嵌入P2相中,且在后期充放電循環(huán)過程中可逆地從T1和P2相中嵌入/脫出。通過研究結(jié)構(gòu)調(diào)控與性能的關(guān)系,深入探究反應(yīng)機制,從而改善復(fù)合結(jié)構(gòu)材料的電化學(xué)性能。
【學(xué)位授予單位】：北京工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB33;TM912

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本文編號：2697311