【摘要】：納米MgO廣泛應用于催化、環(huán)保、生物學等領域,是由于其具有優(yōu)異的吸附性能。納米粒子吸附性能的優(yōu)劣主要取決于其粒度和形貌。但是納米MgO的粒度和形貌對孔雀綠和Pb~(2+)吸附性能影響規(guī)律和影響機理的研究還不清楚,需要通過納米MgO粒度和形貌對其吸附熱力學性質和動力學參數(shù)的影響機理來解釋。本文從理論和實驗兩方面研究納米MgO的粒度和形貌對吸附動力學和熱力學的影響規(guī)律:(1)納米吸附的理論分析納米吸附理論是通過假定納米吸附過程類似于化學反應,吸附動力學理論符合化學反應的過渡態(tài)理論,且過渡態(tài)不受粒度的影響,得到粒度與吸附動力學參數(shù)之間的關系式,并且討論了粒度對動力學參數(shù)的影響規(guī)律。吸附熱力學理論是通過定義三個物質(納米粒子、吸附質和吸附產(chǎn)物)之間化學勢,得到不同粒度和形貌納米粒子的吸附平衡常數(shù)和吸附熱力學性質與粒度和形貌之間的關系,并且討論了粒度和形貌對吸附平衡常數(shù)和吸附熱力學性質的影響規(guī)律和影響機理。(2)納米MgO吸附的實驗研究實驗采用溶膠-凝膠法制備出不同粒度和形貌(球形和立方)的納米MgO,使用XRD和SEM進行表征分析。之后以納米MgO粒子吸附孔雀石綠和Pb~(2+)為吸附體系,研究了納米MgO的粒度和形貌對孔雀石綠和Pb~(2+)吸附熱力學性質和動力學參數(shù)的影響規(guī)律,得到了不同粒度和形貌納米MgO對孔雀綠和Pb~(2+)吸附研究體系的吸附熱力學性質、吸附平衡常數(shù)和動力學參數(shù)。性質包括吸附焓變、吸附吉布斯自由能、吸附熵變。參數(shù)包括吸附活化能、吸附速率常數(shù)、指前因子。結論如下:(1)采用溶膠-凝膠法,以Mg(CH_3COO)_2·4H_2O為鎂源,H_2C_2O_4·2H_2O為絡合劑和酸性試劑,十二烷基三甲基溴化銨(CTAB)為分散劑,控制制備條件最終制備出不同粒度和形貌的納米MgO,球形納米MgO平均粒度為40.4 nm~90.2 nm;立方納米Mg O平均等效粒度為59.1 nm~114.7 nm。其中Mg(CH_3COO)_2·4H_2O的用量、反應溫度、煅燒溫度和煅燒時間均對其粒度有顯著影響,影響規(guī)律是:粒度隨Mg(CH_3COO)_2·4H_2O用量的增大而減小,隨反應溫度和煅燒溫度升高而增大,隨煅燒時間延長而增大;其中反應溫度對粒度影響最大。(2)對于納米MgO吸附孔雀石綠和Pb~(2+)吸附研究體系,吸附動力學參數(shù)受到粒度和形貌的顯著影響,而且兩個不同研究體系的影響規(guī)律和影響機理是一致的。隨著粒度的減小,k增大,而Ea和lnA均減小,并且lnk、Ea和lnA分別于粒度的倒數(shù)呈現(xiàn)較好的線性相關。吸附體系的實驗結果與吸附理論比較是一致的,影響規(guī)律是:納米粒子吸附的摩爾表面焓變影響Ea,納米粒子吸附的摩爾表面焓變和摩爾表面熵變共同影響k,摩爾表面熵變影響A。(3)納米MgO的粒度和形貌對孔雀石綠和Pb~(2+)的吸附熱力學均有顯著的影響。對于不同粒度的納米Mg O,隨著納米MgO粒度減小,K~(o-)增大,而(35)_(am)G~(o-)、(35)_aH_m~(o-)和(35)_a S_m~(o-)均減小;并且ln K~(o-)、(35)_(am)G~(o-)、(35)_aH_m~(o-)和(35)_aS_m~(o-)均分別與粒度的倒數(shù)呈現(xiàn)良好的線性關系。對于不同形貌的納米MgO,相同等效粒度Mg O吸附熱力學性質由納米粒子比表面積和對吸附前后表面張力的差值共同決定。這些實驗結果與上述納米吸附熱力學理論分析一致,其影響機理是:(35)_aH_m~(o-)由摩爾表面積、吸附前后表面張力的差值和吸附前后表面張力的溫度系數(shù)的差值共同決定,(35)_(am)G~(o-)由摩爾表面積和吸附前后表面張力的差值決定,(35)_aS_m~(o-)由摩爾表面積和表面張力的溫度系數(shù)的差值決定。
【學位授予單位】：太原理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：O614.22;TB383.1

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