【摘要】：納米MgO廣泛應(yīng)用于催化、環(huán)保、生物學(xué)等領(lǐng)域,是由于其具有優(yōu)異的吸附性能。納米粒子吸附性能的優(yōu)劣主要取決于其粒度和形貌。但是納米MgO的粒度和形貌對(duì)孔雀綠和Pb~(2+)吸附性能影響規(guī)律和影響機(jī)理的研究還不清楚,需要通過(guò)納米MgO粒度和形貌對(duì)其吸附熱力學(xué)性質(zhì)和動(dòng)力學(xué)參數(shù)的影響機(jī)理來(lái)解釋。本文從理論和實(shí)驗(yàn)兩方面研究納米MgO的粒度和形貌對(duì)吸附動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)的影響規(guī)律:(1)納米吸附的理論分析納米吸附理論是通過(guò)假定納米吸附過(guò)程類似于化學(xué)反應(yīng),吸附動(dòng)力學(xué)理論符合化學(xué)反應(yīng)的過(guò)渡態(tài)理論,且過(guò)渡態(tài)不受粒度的影響,得到粒度與吸附動(dòng)力學(xué)參數(shù)之間的關(guān)系式,并且討論了粒度對(duì)動(dòng)力學(xué)參數(shù)的影響規(guī)律。吸附熱力學(xué)理論是通過(guò)定義三個(gè)物質(zhì)(納米粒子、吸附質(zhì)和吸附產(chǎn)物)之間化學(xué)勢(shì),得到不同粒度和形貌納米粒子的吸附平衡常數(shù)和吸附熱力學(xué)性質(zhì)與粒度和形貌之間的關(guān)系,并且討論了粒度和形貌對(duì)吸附平衡常數(shù)和吸附熱力學(xué)性質(zhì)的影響規(guī)律和影響機(jī)理。(2)納米MgO吸附的實(shí)驗(yàn)研究實(shí)驗(yàn)采用溶膠-凝膠法制備出不同粒度和形貌(球形和立方)的納米MgO,使用XRD和SEM進(jìn)行表征分析。之后以納米MgO粒子吸附孔雀石綠和Pb~(2+)為吸附體系,研究了納米MgO的粒度和形貌對(duì)孔雀石綠和Pb~(2+)吸附熱力學(xué)性質(zhì)和動(dòng)力學(xué)參數(shù)的影響規(guī)律,得到了不同粒度和形貌納米MgO對(duì)孔雀綠和Pb~(2+)吸附研究體系的吸附熱力學(xué)性質(zhì)、吸附平衡常數(shù)和動(dòng)力學(xué)參數(shù)。性質(zhì)包括吸附焓變、吸附吉布斯自由能、吸附熵變。參數(shù)包括吸附活化能、吸附速率常數(shù)、指前因子。結(jié)論如下:(1)采用溶膠-凝膠法,以Mg(CH_3COO)_2·4H_2O為鎂源,H_2C_2O_4·2H_2O為絡(luò)合劑和酸性試劑,十二烷基三甲基溴化銨(CTAB)為分散劑,控制制備條件最終制備出不同粒度和形貌的納米MgO,球形納米MgO平均粒度為40.4 nm~90.2 nm;立方納米Mg O平均等效粒度為59.1 nm~114.7 nm。其中Mg(CH_3COO)_2·4H_2O的用量、反應(yīng)溫度、煅燒溫度和煅燒時(shí)間均對(duì)其粒度有顯著影響,影響規(guī)律是:粒度隨Mg(CH_3COO)_2·4H_2O用量的增大而減小,隨反應(yīng)溫度和煅燒溫度升高而增大,隨煅燒時(shí)間延長(zhǎng)而增大;其中反應(yīng)溫度對(duì)粒度影響最大。(2)對(duì)于納米MgO吸附孔雀石綠和Pb~(2+)吸附研究體系,吸附動(dòng)力學(xué)參數(shù)受到粒度和形貌的顯著影響,而且兩個(gè)不同研究體系的影響規(guī)律和影響機(jī)理是一致的。隨著粒度的減小,k增大,而Ea和lnA均減小,并且lnk、Ea和lnA分別于粒度的倒數(shù)呈現(xiàn)較好的線性相關(guān)。吸附體系的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與吸附理論比較是一致的,影響規(guī)律是:納米粒子吸附的摩爾表面焓變影響Ea,納米粒子吸附的摩爾表面焓變和摩爾表面熵變共同影響k,摩爾表面熵變影響A。(3)納米MgO的粒度和形貌對(duì)孔雀石綠和Pb~(2+)的吸附熱力學(xué)均有顯著的影響。對(duì)于不同粒度的納米Mg O,隨著納米MgO粒度減小,K~(o-)增大,而(35)_(am)G~(o-)、(35)_aH_m~(o-)和(35)_a S_m~(o-)均減小;并且ln K~(o-)、(35)_(am)G~(o-)、(35)_aH_m~(o-)和(35)_aS_m~(o-)均分別與粒度的倒數(shù)呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系。對(duì)于不同形貌的納米MgO,相同等效粒度Mg O吸附熱力學(xué)性質(zhì)由納米粒子比表面積和對(duì)吸附前后表面張力的差值共同決定。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果與上述納米吸附熱力學(xué)理論分析一致,其影響機(jī)理是:(35)_aH_m~(o-)由摩爾表面積、吸附前后表面張力的差值和吸附前后表面張力的溫度系數(shù)的差值共同決定,(35)_(am)G~(o-)由摩爾表面積和吸附前后表面張力的差值決定,(35)_aS_m~(o-)由摩爾表面積和表面張力的溫度系數(shù)的差值決定。
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O614.22;TB383.1

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本文編號(hào)：2691504